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Open Access
Electron spin resonance investigations of organic spin chains and two-dimensional organic conductors
(2005) Salameh, Belal; Schweitzer, Dieter (Prof. Dr.)
In this work, detailed electron spin resonance and SQUID investigations on single crystals of the organic spin chain compounds (TMTTF)2X (X = SbF6, AsF6, BF4 and SCN) were performed to explore the spin and the charge ordered states in these materials. Furthermore, the transport and ESR measurements of the quasi-two dimensional organic superconductor Theta-(BEDT-TTF)2I3, its tempered phase (Theta)T-(BEDT-TTF)2I3, and the new synthesized organic conductor (BEDT-TTF)2(B12H12)(CH2Cl2) are presented and discussed. The temperature dependence of the spin susceptibility at constant volume (χs)v for T>100K of the investigated (TMTTF)2X (X = SbF6, AsF6, BF4 and SCN) salts can be modeled using the EAT (Eggert, Affleck and Takahashi) model for a S = 1/2 antiferromagnetic spin chain. The obtained values of the antiferromagnetic exchange constant |J| are 400 K, 410 K, 430 K and 460 K for (TMTTF)2X with X=SbF6, AsF6, BF4 and SCN, respectively. The linewidth decreases more slowly for (TMTTF)2SbF6 and (TMTTF)2AsF6 and increases by decreasing the temperature for (TMTTF)2SCN below the charge ordering transition temperature TCO. Also the anisotropy of the linewidth changes below TCO. These observations are attributed to the loss of the inversion symmetry between the TMTTF molecules along the stacking direction below TCO. Doubling in the periodicity in the orientation dependence of the linewidth along the ab'-plane is observed in the (TMTTF)2SbF6 and (TMTTF)2AsF6 salts in the charge order region. The linewidth have a minimum along the a-axis and the b'-axis and maximum at 45 degree and 135 degree between the two axes. The doubling of the periodicity in the orientation pattern can be due to the coexistence of two inequivalent magnetic TMTTF sites in the CO region. The spin Peierls transition in (TMTTF)2AsF6 (TSP = 13K) and the anion ordering transition in (TMTTF)2BF4 (TAO=41 K) were studied. Below the transition temperature of these spin-singlet ground states, the spin susceptibility decreases rapidly by lowering the temperature down to lowest temperatures. The spin susceptibility in this region for both salts can be described by the Bulaevskii's model for alternating spin chains. Using Bulaevskii's model we get for (TMTTF)2AsF6, the alternation parameter gama=0.94, the intradimer AFM exchange constant |J1|=423K and the interdimer AFM exchange constant |J2|=397K. The singlet triplet energy gap in the T=0 limit is 34.8K. For (TMTTF)2BF4, we obtained the parameters gama =0.90, |J1|=452.6K, |J2|=407.4K and The singlet triplet energy gap is 52.0K. The resistivity of Theta-(BEDT-TTF)2I3, crystals show a metallic behaviour from room temperature down to the superconducting transition temperature (Tc = 3.6 K) where the resistivity drops sharply. About 30% of the investigated crystals show the superconducting transition. The superconducting transition was confirmed to be a bulk property by the observation of the shielding signal for the superconducting samples. The ESR linewidth decreases monotonically from 82 Oe and 62 Oe at room temperature when the static magnetic field is applied perpendicular and parallel to the conduction plane, respectively to 9 Oe and 6 Oe at 20 K along the same orientations. Along both orientations the linewidth increases with decreasing temperature below 20 K. The g-value along both directions is temperature independent at high temperatures and decrease with decreasing the temperature below about 20 K. The tempered crystals (Theta)T-(BEDT-TTF)2I3 were obtained by annealing single crystals of Theta-(BEDT-TTF)2I3, at 60-70 oC for two to three hours. By tempering the crystal, the ESR linewidth changes from (81-62) Oe in Theta-phase to (26.7-24.5) Oe in (Theta)T-phase depending on the crystal orientation. All (Theta)T-(BEDT-TTF)2I3 crystals investigated show metallic behaviour down to 4 K where they show a bulk superconducting transition. This means that by tempering Theta-(BEDT-TTF)2I3,crystals the superconductivity is observed in all tempered crystals instead of 30% of the crystals in the Theta-phase.
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Untersuchungen zum Magnetotransport und Magnetisierungseffekten in niederdimensionalen organischen Metallen und Supraleitern
(2005) Nothardt, Axel; Schweitzer, Dieter (Prof. Dr.)
In dieser Arbeit wurden organische Metalle, hier speziell Radikalkationensalze basierend auf dem Donor BEDT-TTF und dem Donor TMTSF, mit Hilfe von Quantenoszillationen, die mit der de Haas-van Alphen- (dHvA) und der Shubnikov-de Haas- (SdH) Methode gemessen wurden, auf fermiologische Eigenschaften untersucht. Mit der Lifshitz-Kosevich-Theorie (LK-Theorie), die diese Quantenoszil-lationen beschreibt, können wichtige Informationen zur Charakterisierung der Materialien gewonnen werden. Aufgrund eines stapel- oder schichtförmigen Aufbaus weisen solche Substanzen niederdimensionale elektronische Eigenschaften auf. Mit Theta-(BEDT-TTF)2I3 wurden erstmals reine Kristalle untersucht, welche zuvor unter Zusatz und Einbau von -Anionen hergestellt worden waren. Die Kristalle zeigen beim Abkühlen bis zu einer Temperatur von 3,6 K metallische Eigenschaften und ein Teil wird bei tieferen Temperaturen supraleitend. Aufgrund der hohen Zweidimensionalität der elektronischen Eigenschaften besteht ihre Fermi-Fläche aus einem leicht gewellten Zylinder und aus leicht gewellten Ebenen. Wegen der hohen Reinheit der Einkristalle konnte diese leichte Wellung exakt bestimmt werden. Durch thermisches Behandeln bei 70°C für nur 2 Stunden konnte das Material in eine neue Phase, die sogenannte Theta(Temp) -Phase umgewandelt werden. Die Struktur dieser Phase zeigt, dass die Anordnung der BEDT-TTF-Moleküle sich bei dieser Umwandlung nicht ändert, die -Anionen aber im Gegen-satz zur Q-Phase in den Anionenkanälen auf festen Gitterplätzen und nicht wie dort auf statistisch verschobenen Plätzen sitzen. Es konnte mit Quantenoszillationsmes-sungen gezeigt werden, dass sich die Fermiologie im Rahmen der Messgenauigkeit nicht ändert. Da in Theta(Temp)-(BEDT-TTF)2I3 jedoch die Anionen geordnet vorliegen, steigt die Sprungtemperatur geringfügig auf 4 K an und im Gegensatz zu Theta-(BEDT-TTF)2I3 werden alle Kristalle supraleitend. Das Metall Kappa-(BEDT-TTF)2I3, das bei einer Temperatur von 4 K supralei-tend wird, besitzt extrem zweidimensionale elektronische Eigenschaften. So wurden im metallischen Zustand bei einer besonderen Orientierung, bei der das Magnetfeld senkrecht zu den leitenden Ebenen steht, Elektronenlokalisierungen - wie sie im Quanten-Hall-Effekt (QHE) und im fraktionierten Quanten-Hall-Effekt (FQHE) auftreten - entdeckt. In dieser Arbeit wurden Drücke bis zu 9 kbar an Kappa-(BEDT-TTF)2I3 angelegt, die die Kopplung der Ebenen erhöhten. Erstmals konnte gezeigt werden, dass die Elektronenlokalisierungen trotz der erhöhten Ebenenkopp-lung auch bei diesen Drücken noch auftreten. Bei Normaldruck ist (TMTSF)2ReO4 ein eindimensionales Metall, das beim Ab-kühlen bei 180 K einen Übergang in einen isolierenden Zustand macht. Durch einen Druck von 8,5 kbar kann dieser Phasenübergang unterdrückt werden, wie bereits früher gezeigt wurde. Bei tiefen Temperaturen konnten mit Quantenoszillations-messungen zweidimensionale Eigenschaften nachgewiesen werden. Dabei traten auch die bereits früher beobachteten feldinduzierten Spindichtewellen auf, die mit dem QHE in Verbindung stehen.
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Untersuchungen zum Wachstum dünner Schichten organischer Metalle aus (BEDT-TTF)2I3
(2001) Niebling, Ulf; Schweitzer, Dieter (Prof. Dr.)
Es wurden dünne Schichten des organischen Metalls und Supraleiters (BEDT-TTF)_2I_3 durch Aufdampfen hergestellt. Dabei wurden UHV-Bedingungen erprobt, aber auch ein kontrolliertes Einleiten von Iod in die Aufdampfkammer vorgenommen. Die Substrattemperaturen wurden zwischen 200 K und 360 K variiert. Mit einem computergestützen Berechnungsverfahren wurden Substrat-Adsorbatsysteme identifiziert, die aus geometrischer Sicht ein epitaktisches Schichtwachstum zulassen. Trotz der geometrisch möglichen Epitaxie bei diesen Systemen wurde beim Aufdampfen auf die kalten Substrate kein substratinduziertes geordnetes Schichtwachstum erzielt. Dies wird auf die mangelnde laterale Beweglichkeit der ersten entstehenden Kristallite auf der Substratoberfläche zurückgeführt. Beträgt die Substrattemperatur beim Aufdampfen ca. 80°C, bilden sich regelmäßig geformte Kristallite auf der Oberfläche. Diese Kristallite zeigen nur auf HOPG eine laterale Ordnung, die sich einem Substrateinfluss zuschreiben lässt. Bei dieser Substrattemperatur muss in der Kammer eine Iodatmosphäre hergestellt werden, um desorbierendes Iod auf dem Substrat zu ersetzen. Röntgenbeugung und Ramanspektroskopie legen nahe, dass die so entstandenen Schichten aus alpha_t- oder beta-(BEDT-TTF)_2I_3 bestehen. Zusammen mit der Epitaxieberechnung und Erkenntnissen aus der elektrochemischen Schichtherstellung unterstützt die laterale Ordnung der Kristallite diese Schlussfolgerung. Mit den zur verfügung stehenden Mitteln konnte die Kristallphase nicht eindeutig bestimmt werden.