Browsing by Author "Sigmund, Ernst (Prof. Dr.)"

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    Elektronische Kopplung und Transferprozesse in Donor-Brücke-Akzeptor-Systemen
    (2000) Roccasalvo, Giuseppe; Sigmund, Ernst (Prof. Dr.)
    Donor-Brücke-Akzeptor(DBA)-Molekülen kommt eine wichtige Bedeutung beim Design von funktionellen Einheiten in der Molekularen Elektronik zu, die u.a. das Ziel verfolgt, Ladung oder Energie unter kontrollierbaren Bedingungen zwischen unterschiedlichen Zuständen eines 'molekularelektronischen Bauelementes' zu transferieren. Im Rahmen dieser Arbeit wird mittels theoretischer DBA-Modellsystemen die Abhängigkeit von Transferprozessen im Hinblick auf unterschiedliche chemische Strukturelemente (Kopplungsparameter, Orbitalenergie-Konstellationen) sowie Reservoireinflüsse untersucht, wodurch gezielt Abschätzungen über die praktische Verwendbarkeit von Molekülsystemen angestellt werden können. Ein besonderer Augenmerk liegt dabei auf der Übernächsten-Nachbar(NNN)-Wechselwirkung in kettenartigen Brückensystemen mit zickzackartiger Struktur (z.B. Molekülklasse der Alkane). Methodisch wird die Transferrate näherungsweise durch die Reduktion auf ein effektives Zwei-Niveau-System und exakt durch explizite Reservoirankopplung berechnet. Letztere Methode wird mit Hilfe des Greenschen-Funktions(GF)-Formalismus auf Pole beliebiger Ordnung und beliebiger (energieabhängiger) Reservoirankopplung verallgemeinert. Die qualitativen Eigenschaften der behandelten Modellsysteme sind einerseits resonanzartige Verstärkungen und andererseits antiresonanzartige Minima in der elektronischen Kopplung bzw. Transferrate. Ersteres tritt im Tunnelregime in der Nähe der Brückeneigenwerte auf, wohingegen letzteres Verhalten durch quantenmechanische Interferenzeffekte bei mehr als einem möglichenTransferpfad (NNN-Wechselwirkung) zustande kommt. Betrachtet man die Abhängigkeit der Transferrate von der Anzahl der Monomereinheiten der Brücke, so können bereits kleine NNN-Wechselwirkungen im Zusammenspiel mit der NN-Wechselwirkung nichtmonotone Effekte hinsichtlich der monoton fallenden Abstandsgesetze bei reiner NN-Wechselwirkung bewirken.