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Open Access
Algorithms and resources for quantum technology, sensing and random number generation
(2020) Greiner, Johannes N.; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
This dissertation presents theoretical results as well as proposed and conducted experiments in the areas of Quantum Sensing, Quantum State Engineering, Bound Entanglement, Quantum Contextuality and Quantum Random Number Generation. A novel detection scheme to improve Quantum Sensing by indirect sensing with the help of an ancillary quantum system is introduced. Sensing information is shown to be obtainable both by direct and indirect sensors, even though their quantum states are not cloned or explicitly transferred. The steps of sensing an external signal and the transfer of information to an ancillary Qubit are combined in one asymmetric pulse sequence. Squeezed spin states, which are a well-known resource for Quantum Sensing due to their robustness to Decoherence, are also discussed. Particularly, their creation in systems of Nitrogen-Vacancy Centers (NVs) in diamond and surrounding nuclear spins, as well as ensembles of such NVs is implemented with specifically tailored sequences. In terms of Quantum State Engineering, a method to purify unpolarized Qubits surrounding and coupled to a central spin is introduced. Repeated projective measurements are used to instil a Zeno-like effect, extendable to a general unpolarized spin bath. Given a suitable trajectory of measurement outcomes, whose crucial role is explored, said projections are shown to enable driving the quantum states of the surrounding nuclear spins towards pure entangled states. Sufficient generality of the approach is shown by applying it to both NVs and superconducting qubits as physical systems. A wide range of target states of the environmental spins can be reached, including pairwise correlated Singlet states, while maximal entanglement is reachable. Advantages for Quantum Sensing granted by specific states obtained by the introduced Purficiation method are described. Concerning Qudits or quantum systems with arbitrarily high dimensionality as a resource, the possibility for generation and measurement of Bound Entanglement with NVs is investigated and an experimental implementation is proposed. Additionally, an experimental violation of a KCBS Inequality, in order to demonstrate Quantum Contextuality with NVs is proposed and details of an implementation are discussed. It is moreover shown how Contextuality can be used as a resource towards Certified Quantum Random Number generation with NVs. Other approaches to Quantum Random Number Generation are also introduced, including a standard single-photon Ansatz using NVs as well as a scheme utilizing the period-doubling state of an Optical Parametric Oscillator.
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Coupling single electron spins to external degrees of freedom
(2020) Oeckinghaus, Thomas; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
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Decoherence properties of the NV-center in diamond
(2011) Rempp, Florian; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
In the present work we have expanded the understanding of the dynamics of the NV center in diamond in itself as well as with its environment in the diamond lattice. By doing so we further approached the DiVincenzo criteria for a scalable quantum computer.
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Development of a diamond-based scanning probe spin sensor operating at low temperature in ultra high vacuum
(2014) Schäfer-Nolte, Eike Oliver; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
This thesis describes the development of a scanning probe microscope for the detection of single spins with nanoscale spatial resolution. The central element of this instrument is the nitrogen-vacancy (NV-) center in diamond, a color center that can be employed as a highly-precise magnetic field sensor. Using this center as an atomic-size scanning probe enables imaging of weak magnetic fields on the nanoscale. The sensitivity of the NV center is sufficient to detect individual electron and even nuclear spins via magnetic dipolar interactions. The quantum mechanical spin state of these target spins can be manipulated by resonant radio frequency or microwave pulses and subsequently read out via the NV center, which facilitates electron spin resonance and nuclear magnetic resonance spectroscopy on the single molecule level. We developed an experimental setup to operate this sensor in a cryogenic ultra high vacuum environment. This extends the applicability to a variety of molecular systems due to the enhanced target spin lifetimes at low temperature and the controlled sample preparation under vacuum conditions. The instrument combines a tuning-fork based atomic force microscope with a high numeric aperture confocal microscope and the facilities for application of radio-frequency fields for spin manipulation. Details of the design and the performance of the experimental apparatus are presented in this thesis. As a first application of the NV scanning probe magnetometer to the investigation of molecular systems we demonstrate the detection of the magnetization dynamics of individual ferritin proteins at variable temperature over a wide frequency range.
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Diindeno-Perylen als Absorber in organischen photovoltaischen Zellen
(2010) Roller, Tobias; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
Das Ziel dieser Arbeit war es, Diindeno-Perylen (DIP) als Absorber für organische Solarzellen zu untersuchen. DIP zeigt eine hohe kristalline Ordnung und eine bipolare Ladungsträgerbeweglichkeit. In ersten Solarzellen zeigte DIP eine hohe Exzitonendiffusionslänge, sodass in dieser Arbeit ein großes Augenmerk auf diese — für die organische Photovoltaik kleiner Moleküle besonders wichtige — Größe gelegt wurde. Als eine der wichtigsten Eigenschaften organischer Absorber in der Photovoltaik wurde die Exzitonendiffusionslänge von DIP mit der Photolumineszenzquenching-Methode untersucht. Hierbei stellte sich heraus, dass die Messungen nicht mit herkömmlichen Modellen beschrieben werden konnten, die von einem exponentiellen Absorptionsprofil und einem idealen Quenchingverhalten ausgehen. Bis zu einer Schichtdicke von etwa 75 nm folgt die Kurve des relativen Quenchings dem Verlauf, der bei einer Diffusionslänge von 22 nm zu erwarten wäre. Zu größeren Schichtdicken geht das relative Quenching aber wieder auf 0.45 zurück, was bedeutet, dass 55% der Exzitonen immer noch die Quencherschicht erreichen können. Um weitere Informationen über das Diffusionsverhalten der Exzitonen zu erlangen, wurden Messungen im Temperaturbereich von 4K bis 300K durchgeführt und ein Modell vorgeschlagen, das die endliche Kristallitgröße in der DIP-Schicht und die Diffusion der Quenchermoleküle entlang der DIP-Korngrenzen berücksichtigt. Neben der grundlegenden Untersuchung der Exzitonendiffusionslänge wurde DIP als Donator in Solarzellen eingesetzt und charakterisiert. Hier wurden Bis(Phenyl-Ethylen)-Perylentetracarboxyl Diimid (BPE-PTCDI) und C60 aufgrund ihrer Energieniveaus als Akzeptoren gewählt. Bei Voruntersuchungen zur Schichtmorphologie wurde festgestellt, dass DIP auf BPE-PTCDI über einen Schichtdickenbereich bis 250 nm amorph aufwächst. Auch unter Erwärmung auf bis zu 120°C bleibt DIP amorph. Von dieser Phase des DIPs wurde noch nicht in der Literatur berichtet. Für die Photovoltaik ist diese Phase von Interesse, da die Absorption durch die isotrope Verteilung der Molekülausrichtungen bzw. der Übergangsdipolmomente etwa vier bis fünf mal größer ist als in der kristallinen Phase. Die Unterschiede der Absorptionsspektren der amorphen und der kristallinen Phase wurden untersucht und anhand von den individuellen molekularen Ubergängen zugeordnet. Bei der kristallinen Phase konnte eine Aufspaltung des S(1.0-0)-Übergangs um 0.05 eV festgestellt werden, die als Davydov-Splitting interpretiert wurde. Um Solarzellen mit amorphem DIP zu untersuchen, war es nötig, die gewöhnliche Schichtreihenfolge (transparenter Leiter / Donator / Akzeptor / metallischer Kontakt) umzukehren, auch wenn dieser "inverse" Aufbau aufgrund der Austrittsarbeiten der Kontakte ungünstig ist. Trotz dieses Nachteils und des geringen Innenwiderstandes der Proben zeigten die BPE-PTCDI/DIP-Zellen eine Leistungseffizienz von bis zu 0.54%. Als zweiter Akzeptor für DIP wurde C60 untersucht. Zellen nach dem Aufbau ITO / PEDOT:PSS / DIP / C60 / BCP / Ag ergaben eine Effizienz von 0.18%. Die IV-Kennlinien dieser Zellen wurden genauer untersucht und ein Modell für die Abhängigkeit der Kennlinie von der Beleuchtungsintensität vorgeschlagen. Hierbei wird davon ausgegangen, dass der Sperrstrom IS der Diode von der Ladungsträgerkonzentration am Ort des p/n-Übergangs abhängt und daher linear von der Beleuchtungsintensität. Dieses Modell wurde im Spannungsbereich U < 300 mV sehr gut durch die Messungen bestätigt.
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Einzelmolekülmessungen mit Totalreflexionsfluoreszenzmikroskopie und Fluoreszenzkreuzkorrelationsspektroskopie in lebenden Zellen
(2005) Thews, Elmar; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
Die Einzelmolekülmikroskopie entwickelte sich in den letzten Jahren zu einer vielversprechenden Methodensammlung zur Messung der Dynamik selbst kleinster Molekülkonzentrationen in vivo. Diese Abhandlung besteht inhaltlich aus zwei Teilen: (i) Totale Interne Reflexions Fluoreszenz (TIRF) Mikroskopie zur Messung von Membranproteinen - ein Kanalprotein (Connexin46) und einen Rezeptor (TNF-R2) - in der Plasmamembran von lebenden menschlichen Krebszellen. (ii) crosstalkfreie Fluoreszenz Kreuz-Korrelations Spektroskopie (FCCS) zur Bestimmung der Kolokalisation von mit autofluoreszierenden Proteinen markierten Molekülen in lebenden Zellen. Der erste Teil enthält die Beschreibung der selbstgebauten aufrechten und inversen, prismenlosen TIRF Mikroskope mit Einzelmoleküldetektionsempfindlichkeit. Sie dienten zur Messung der Bewegungsmodi - brownsche Diffusion, anomale Diffusion, eingeschränkte Diffusion und Drift/gerichteter Transport - von Connexin-Halbkanälen und TNF-R2 Rezeptoren in der Plasmamembran von lebenden Zellen. Die Ergebnisse werden mit Fluoreszenz Korrelations Spektroskopie (FCS) Messungen an den gleichen Systemen verglichen, um die Stärken und Schwächen der jeweiligen Methode hervorzuheben. Der zweite Teil beschreibt die Idee - und dessen Realisierung - zu einem crosstalkfreien FCCS Aufbau für die, in der Zellbiologie wegen ihrer Spezifität und Ungiftigkeit für Zellen weit verbreiteten, autofluoreszierenden Proteine Cyan Fluoreszierendes Protein (ECFP) und Gelb Fluoreszierendes Protein (EYFP) durch Diskriminierung der Fluoreszenz im Anregungsspektrum anstatt, wie üblich, im Emissionsspektrum. Dies wird mit gepulster Anregung mit zwei alternierenden Laserfrequenzen und der Detektion jedes einzelnen Fluoreszenzphotons mit einer time correlated single photon counting Karte erreicht, deren Ausgabe zur Berechnung der Auto- und Kreuzkorrelationsfunktionen herangezogen wird. Letztere gibt den Grad der Kolokalisation an. Dieses Kapitel enthält den Aufbau und die Testmessungen in Lysaten und an bichromatisch markierten Connexin46-Hexameren in lebenden Zellen.
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Einzelmolekülspektroskopie in lebenden Zellen : Untersuchung und Anwendung alternativer Fluoreszenzmarkierungen mit verbesserten photophysikalischen Eigenschaften
(2009) Neugart, Felix; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
Die Methoden der Einzelmolekülspektroskopie werden seit Mitte der 90er Jahre in ansteigendem Maße für Untersuchungen in Modellsystemen in der Biochemie und Molekularbiologie angewandt. Die Anwendung dieser Methoden auf biologische Fragestellungen zu Untersuchungen in lebenden Zellen stellt dagegen ein noch junges und noch kaum verbreitetes Fachgebiet dar. Die Herausforderungen, Einzelmolekülspektroskopiemethoden, die in Modellsystemen etabliert wurden, auf die Bedingungen in lebenden Zellen zu übertragen, liegen in einem verminderten Signal-Rausch-Verhältnis und in der Notwendigkeit, bestimmte Moleküle in ihrer zellulären Umgebung hoch spezifisch zu markieren. Um eine größere Verbreitung dieser Methoden zur direkten Untersuchung biologischer Fragestellungen in lebenden Zellen zu erreichen, sind Verbesserungen vor allem der photophysikalischen Eigenschaften der Fluoreszenzmarkierungen gegenüber den bisher verbreiteten Markierungen notwendig. In dieser Arbeit wurde das Ziel verfolgt, Konzepte zu alternativen Fluoreszenzmarkierungen im Hinblick auf verbesserte photophysikalische Eigenschaften zu untersuchen und anzuwenden. Zum einen wurden an fluoreszierenden Nanodiamanten mit NV-Zentren eine Reihe von Experimenten durchgeführt mit dem Ziel, diese als Fluoreszenzmarkierung zur Anwendung in lebenden Zellen zu etablieren. Zum Anderen wurde die bislang wenig verbreitete Markierungsmethode der Tags (ACP-Tag) genutzt, um die Vorteile einer genspezifischen Markierung von autofluoreszierenden Proteinen und die photophysikalischen Eigenschaften von synthetischen Farbstoffen zu kombinieren. Das gegenüber autofluoreszierenden Proteinen erhöhte Signal-Rausch-Verhältnis führte hierbei zu Resultaten, die bei der Verwendung von autofluoreszierenden Proteinen nicht zu erreichen gewesen wären. Die Anwendung der in dieser Arbeit vorgestellten Methoden der Einzelmolekülspektroskopie ermöglicht es, zellbiologische Fragestellungen zu beantworten, die mit bisher etablierten zellbiologischen Methoden nicht untersucht werden konnten. In den letzten Jahren wurden solche Methoden bereits in kommerzielle Systeme eingeführt bzw. sie stehen in der Entwicklung. So ist in den kommenden Jahren eine weitere Verbreitung der Methoden der Einzelmolekülspektroskopie insbesondere unter Biologen und Medizinern zu erwarten.
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Engineering of hybrid quantum diamond structures for sensing applications
(2017) Momenzadeh, S. Ali; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
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FCS investigations on the diffusional behaviour of TNF-Receptors upon stimulation in living cells
(2008) Gerken, Margarita; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
In a cell many biochemical and biophysical processes like signal transduction or the assembly of supramolecular structures are driven by diffusion. To gain insight in these processes it is necessary to obtain information about the diffusion coefficients and the concentrations of the involved molecules. The method of choice to observe diffusion processes and quantifying concentrations is the fluorescence correlation spectroscopy (FCS) which analyses the time-dependent intensity of a fluorescent molecule diffusing through the focus of a strongly focused laser beam by calculating the autocorrelation function (ACF) of the fluorescence. The ACF contains all relevant information about the diffusing molecules like the diffusion coefficient, concentration and other intramolecular properties which influences its fluorescence properties. Derived and firstly applied to measure diffusion processes and chemical kinetics of DNA-drug intercalation in the early seventies [1;2] FCS has recently experienced growing popularity in physical, biochemical and biological applications. The non-invasive character of FCS combined with a lateral resolution of a few hundred nanometres makes this method also a powerful tool for investigations within living cells. It was demonstrated that the application of two-photon excitation (2PE) offers an alternative in biological applications of FCS [3;4]. Due to reduced photobleaching, light scattering and autofluorescence 2PE particularly impro-ves the signal in thick and turbid specimens such as cells and tissues. Due to significantly improved signal-to-noise ratio and single molecule sensitivity [5] FCS became a widely used method in the field of single molecule physics. The applications of FCS include the investigation of binding of protein subunits [6], conformational changes [7;8], protein oligomerisation [9], as well as the observation of quantum effects like bunching and anti-bunching of photons emitted by a single quantum system [10;11]. In this work the diffusion behaviour of the tumour necrosis factor receptor type 1 and type 2 (TNF-R1, TNF-R2) have been examined in living cells before and after stimulation with their ligands sTNF and cysTNF, respectively, with FCS and 2PE. The transmembrane proteins TNF-R1 and TNF-R2 are members of the TNF receptor family capable of initiating apoptosis, the programmed and controlled cell death. Apoptosis plays an important role for the development of all multicellular organisms whereby unwanted or abnormal cells are eliminated during normal development of the organism. Stimulation of TNF-R1 and TNF-R2 represents the first step in the signalling cascade starting the apoptotic process of a cell. For investigating the function of the cytoplasmic domain of TNF-R1 and TNF-R2 the diffusion behaviour of mutants which lacked the complete cytoplasmic domain were investigated. It was also examined the diffusion behaviour of the tumour necrosis factor receptor associated factor type 2 (TRAF2) a cytoplasmic protein which appears to be capable of negatively regulating the apoptotic process by interacting with TNF-R2. For the investigations with FCS the cells were transiently transfected with a plasmid which bore the encoded protein, TNF-R1, TNF-R2 or TRAF2, fused with EGFP or ECFP as a fluorescent probe.
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Fluorescent nanodiamonds as a sensor and life science probe
(2018) Rendler, Torsten; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
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Fluoreszenzdetektiertes Schalten im optischen Nahfeld
(2018) Heilig, Mark; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
In dieser Abhandlung wird ein neuer Ansatz für hochdichte optische Speichersysteme auf Basis isolierter, dicht gepackter, photochromer Nanostrukturen (Dots) überprüft und weiterentwickelt. Zum Nachweis der dicht gepackten Fulgid-Nanostrukturen mit Strukturabständen weit unterhalb des Beugungslimits über deren Fluoreszenemission wurde ein multifunktionales Raster-Mikroskopiesystem (Konfokal, AFM, SNOM) entwickelt und aufgebaut. Als Sonde werden geätzte Glasfaserspitzen verwendet. Die Fluoreszenzeigenschaften der verwendeten Fulgide bei Raumtemperatur werden bestimmt. Die Korrelation zwischen Schaltzustand und Fluoreszenzemission des C-Isomer der Fulgide wird nachgewiesen. Schaltexperimente an unregelmäßig strukturierten Fulgid-Schichten zeigen die prinzipielle Eignung des Konzepts. An regelmäßig angeordneten Strukturen werde in programmgesteuerten Speicherversuchen Informationen reversibel in die einzelnen Speicherzellen geschrieben, gelesen und gelöscht. Für kleinste Fulgid-Strukturen in hexagonaler Anordnung mit einem Strukturabstand von 0.100µm ergibt sich eine Speicherdichte von 173GBit=in². Aufgrund der Anordnung treten in hochauflösenden SNOM-Messungen Überlagerungseffekte auf. Diese werden mit Hilfe der FEM in der Simulation untersucht, analysiert und erklärt. Eine Alternative zu Apertur-Sitzen im SNOM stellen lokal emittierende Lichtquellen dar. Ein Nanodiamant mit Stickstoff-Defekt-Zelle eignet sich als Emitter. Die Wechselwirkung mit einer Gold-Struktur wird in der FEM simuliert und experimentell bestätigt.
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Forefront engineering of nitrogen-vacancy centers in diamond for quantum technologies
(2017) Fávaro de Oliveira, Felipe; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
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Hidden Markov-Modelle für Einzelmoleküldaten
(2010) Zarrabi, Nawid; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
Ein wesentlicher Teil für das Verständnis zellulärer Prozesse bildet die Aufklärung der Reaktionszyklen der beteiligten Proteine. Ein Reaktionsschema eines Proteins zeichnet sich durch diskrete Proteinkonformationen mit charakteristischen Übergangsraten aus. Ziel der Einzelmolekülspektroskopie ist es, diese Reaktionsdynamiken zu entschlüsseln. Fasst man einen solchen Reaktionszyklus als Markov Prozess auf, entspricht jeder Konformation einem Markov-Zustand. Diese Zustände selbst sind nicht direkt messbar, sondern zeichnen sich durch eine bestimmte, für den Zustand typische Verteilung der zugehörigen Datenpunkte aus. Die Stärke der Hidden Markov Modelle (HMM) liegt in der Möglichkeit, alleine aus den Messdaten den jeweils zugehörigen Markov Zustand mit allen zugehörigen Parametern zu ermitteln. Einzelmolekül-FRET (Förster Resonanz Energie Transfer) Experimente wurden durchgeführt, um Daten mit solchen Konformationsänderungen zu erhalten. Um diese leistungsstarke Analyse mit HMMs auf Messdaten aus FRET-Experimenten anwenden zu können, muss die Konformationsdynamik der Proteine von ihrer Diffusionsbewegung getrennt werden. Daher mussten neue Schätzfunktionen für die Parameterbestimmung des HMMs entwickelt werden. Diese mathematische Herleitung sowie umfangreiche Tests mit Daten aus Monte-Carlo-Simulationen finden sich im ersten, theoretischen Teil dieser Arbeit. Auf Grundlage dieser Ergebnisse wurde die erweiterte Hidden Markov Analyse auf vier unterschiedliche Systeme angewendet: das Tatabox-Binde-Protein TBP, der Kaliumtransporter KdpFABC, die FoF1-ATP-Synthase sowie die F1-ATPase. Die Analyse mit Hidden Markov Modellen erlaubte erstmals detaillierte Einblicke in die Funktionsweise dieser Proteine und bildet den zweiten Teil der Arbeit.
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Hyperspectral coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) imaging
(2019) Gomes da Costa, Stefan; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
The optical analysis of microscopic samples has a long history, and many different microscopy techniques evolved through the years. While many of the optical microscopy methods provide destruction-free and noninvasive investigation of the samples, if not only morphological information is desired, its combination with optical spectroscopy techniques provide additional chemical information of the sample. Among the chemical specific optical spectroscopies, the most sensitive technique is based on fluorescence spectroscopy, which takes advantage of chemically specific labeling of the sample with fluorophores. In contrast, vibrational spectroscopies allow for its label-free investigation, among which Raman spectroscopy is one of the most versatile methods for the extraction of intrinsic molecular structure information about the sample. In addition to high chemical specificity, it provides high spatial resolution when performed in a confocal microscope. However, as the spontaneous Raman effect is weak, often long integration times are needed, and its signal may often be overwhelmed by fluorescence in various samples. Coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) circumvents these limitations by adding a second excitation field, coherently exciting the molecular vibrations, which are probed by a third field. The resulting CARS emission is generated on the anti-Stokes side of the excitation wavelengths, avoiding the impact of one-photon induced fluorescence background, when compared to spontaneous Raman detection. Moreover, its coherent amplification provides about three orders of magnitude higher detection sensitivity, and its multi-photon nature provides intrinsic three-dimensional sectioning capability in optical microscopy. The first implementation of CARS in a microscopy setup reported by Xie and coworkers in 1999 [1] has started a new interest in the coherent Raman technique as a powerful noninvasive optical tool for fast label-free chemical imaging based on the intrinsic vibrational contrast of the sample and providing insights of the molecular composition within microscopic samples. Beyond single-resonance CARS detection, an experimental realization of probing the contiguous Raman range over 4000 cm−1 for each image pixel is required. In this thesis, a novel concept of hyperspectral CARS imaging is introduced, which relies on the generation of broadband Stokes pulses in a photonic-crystal fiber (PCF) with a spectral width and energy density which are adequate for efficient CARS excitation. For the successful realization of this concept, first the following questions had to be answered: What PCF-generated supercontinuum (SC) pulse allows hyperspectral CARS generation with both high spectral resolution and high signal-to-noise ratio? Furthermore, what is the best experimental solution for the direct measurement of both amplitude and phase of a broadband field under tightly focused excitation laser beam conditions? As the hyperspectral CARS generation is dependent on the interaction of a single pair of a narrowband pump and a broadband Stokes pulse in the sample, it is important to investigate the generation of the broadband CARS field on a singlepulse level, which cannot be done experimentally. In chapter 5 the hyperspectral CARS generation with ps-seeded SC pulses is therefore simulated to identify the ideal Stokes pulse for a given PCF design. By simulating the phase and amplitude for the broadband PCF seeded SC, and consecutively for the broadband complex CARS field generated with these single SC fields, single-pulse broadband CARS spectra are characterized, which has not been reported in the literature yet. Seed pulse lengths in the fs- and ps-regime are investigated, obtaining non-compressible single SC spectra covering the full Raman shift range needed for subsequent hyperspectral CARS generation. Considering the spectral resolution, with a bandwidth matching that of a typical vibrational resonance, the covered spectral Raman-shift range, the CARS signal-to-noise ratio (SNR), and the simplest experimental implementation, the use of a single laser oscillator, providing 2:94-ps seed-pulses proved to be the best choice. Based on the simulation results, the concept of all-ps hyperspectral CARS imaging with 2:94-ps pulses was developed and an experimental setup was subsequently realized, which are described in detail in chapter 6. Picosecond Hyperspectral CARS imaging is then successfully demonstrated and characterized by investigating two exemplary samples, which both strongly benefit from avoiding the intrinsic fluorescence background. First, samples of primordial broth from a Miller-Urey (MU) experiment are studied in order to gain more insight into their complex and unknown molecular composition and chemical structure in a non-invasive way. Depending on the initial conditions in the MU experiment, molecules with a higher degree of aromaticity, or a higher amount of nitriles and aliphatic C-H compounds, were identified by broadband CARS spectroscopy, which could not be detected by conventional Raman spectroscopy because of the presence of a strong fluorescence background. The assignment of the characteristic peaks to aromatic CxNy ring structures indicates the presence of nucleic acids, which find supporting evidence in the corresponding UVVIS absorption spectra. In the second demonstration of the novel concept, the all-ps hyperspectral CARS imaging is then experimentally applied to the 2D and 3D mapping of chemical and structural properties of molecules inside a single pollen grain. Here, the advantage of the coherent enhancement of the samples intrinsic Raman response in hyperspectral CARS is exploited, performing fast and label-free imaging of a biologically relevant example of a plant cell with unknown composition. The spectral fingerprints of the various biological constituents within their sub-cellular structures are revealed within a sub-micron focus spot. Simultaneous 3D hyperspectral CARS and 2PF volumetric and quantitative imaging of an entire single daisy pollen grain was successfully demonstrated, where in total 950400 spectra were acquired within 127 minutes. The multivariate analysis of the recorded hyperspectral data set has enabled an evaluation without a priori knowledge of the sample. As a result, the exine, the pollen plasma, and both pollen nuclei, were visualized based on their characteristic spectral Raman signatures of phenolic biopolymers, proteins, and nucleic acids, respectively. Hyperspectral CARS imaging is a coherent technique where a coherent enhancement of the CARS field generated in the sample is possible by interference with an external local oscillator (LO) field. In chapter 7, a new approach to interferometric hyperspectral CARS imaging is realized, where broadband phase-correlated signal and idler photon pairs are produced in a PCF by picosecond-seeded broadband spontaneous FWM, which provide the LO field and the Stokes fields, respectively. The temporal delay between the LO field and the CARS field from the sample enables the full control over their phase relation, and hence provides the most general approach to interferometric hyperspectral CARS imaging. This direct experimental access to the phase and amplitude of the CARS field allows the extraction of the complex vibrational response of the samples third order nonlinear susceptibility χ(3)(ν), which is in contrast to the standard hyperspectral CARS imaging approach, where the phase needs to be estimated posterior to the measurements. The proof of this novel concept of interferometric hyperspectral CARS imaging is experimentally demonstrated for a single microscopic droplet of benzaldehyde. After performing hyperspectral CARS imaging exclusively in the frequency domain, in chapter 8 the time domain is added. By exploiting the characteristic of CARS being a Raman pump-probe technique, where the probe pulse is delayed with respect to the pair of temporally overlapped pump and Stokes pulses, the implementation of time-resolved multiplex (2D) CARS enables the measurement of the dephasing times of all spectrally resolved Raman coherences simultaneously. Here, 2D-CARS microspectroscopy with a ps- and a near transform-limited few-cycle fs-pulse has been successfully applied to a neat toluene test sample within a sub-femtoliter probe volume. The Raman free induction decay (RFID) constants of various vibrational modes of toluene were extracted from the analysis of their simultaneously recorded CARS intensity time-profiles. As such, for the first time we were able to spectrally separate the 1000 cm−1 and the 1019 cm−1 modes in time resolved 2D-CARS microspectroscopy. For the application of CARS microscopy in the life sciences, it is often not possible to measure in transmission due to scattering and absorption of the excitation fields inside a thick sample. Therefore it is often indispensable to collect the generated CARS in a epi-detection geometry. In most previous studies on epi-detected CARS microscopy, the back-reflection of forward scattered CARS (F-CARS) from the sample is giving the strongest epi-detected CARS signal contribution. For a complete experimental characterization and better understanding of intrinsic episcattered CARS (E-CARS), the back-reflection of the F-CARS from the sample needs to be separated or better eliminated. In chapter 9, a very thin PMMA polymer sample of continuously varying thickness was introduced for the first systematic and quantitative experimental study of intrinsic broadband E-CARS emission. Pure broadband E-CARS spectra were measured, providing simultaneously both resonant and non-resonant E-CARS from a microscopic sample, which could not be measured by conventional F-CARS microspectroscopy. The fact, that the full broadband ECARS spectrum is measured allows the evaluation of the origin of different E-CARS signal contributions and therefore their comparison with previous simulations. For the first time, the theoretically predicted oscillatory behavior of pure E-CARS signal in dependence of the sample thickness was experimentally and quantitatively verified for the full spectrum.
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Integrating silicon carbide spintronics quantum systems
(2022) Babin, Charles; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
As the second quantum revolution is unfolding, the investigation and development of individual quantum systems best-suited to lead this revolution is thriving. In the surge of new platforms, our work aims to decipher the role that silicon carbide’s color centers could play in the near-future. In this dissertation, we demonstrate that ion-assisted implantation and integration in nanophotonic waveguides preserve the silicon vacancy center spin-optical properties. Further, high-fidelity coherent manipulation of integrated nuclear spins via decoupling sequences is shown, which is a critical ressource for mutli-qubit local registers. Our work paves the way towards integration into nanophotonic resonators, overcoming the inherent low light collection efficiency of optically active spins in the solid.
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Mitigating the noise of a quantum sensor in single-spin nuclear magnetic resonance
(2018) Pfender, Matthias; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
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Nanometric magnetic resonance imaging with a wide field of view
(2019) Ziem, Florestan; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
Several paramagnetic color centers enable nanoscale sensing by optically detected magnetic resonance. In this work, an ensemble of nitrogen-vacancy centers is used for sensitive nuclear magnetic resonance microscopy.
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Nanoscale electron spin resonance
(2017) Schlipf, Lukas; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
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Nanoscale magnetic resonance spectroscopy with nitrogen-vacancy centers in diamond
(2021) Paone, Domenico; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)
Stickstoff-Fehlstellen (NV-Zentren) in Diamant bilden interessante Quantensysteme, welche für Quanten-Sensing Protokolle genutzt werden können. In der vorliegenden Arbeit, werden NV-Zentren genutzt, um einzelne Molekülsysteme auszulesen und supraleitende Proben lokal zu charakterisieren. Zusätzlich werden Methoden entwickelt, um die Spineigenschaften der NV-Zentren zu optimieren, welche dann Einfluss auf das Sensorikverhalten des Systems haben.
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Nanoscale nuclear magnetic resonance with chemical structure resolution
(2018) Aslam, Nabeel; Wrachtrup, Jörg (Prof. Dr.)