Regenerative fixed-bed processes : approximative analysis and efficient computation of the cyclic steady state

Abstract

The aim of the thesis is to combine heuristic knowledge with theoretical principles to a simple, comprehensive procedure for calculating the state of operation of regenerative fixed-bed processes and their parametric dependence. Regenerative fixed-processes are heat-, mass-transfer or reaction processes with fluids flowing through fixed-beds, where the fixed-bed is periodically exposed to changing fluid inlet conditions. Their principle of operation is relying on the phenomenon of travelling fronts. Travelling fronts occur during the transition state after a sudden change of the fluid inlet conditions, virtually flushing out the original state of the fixed-bed. The properties of travelling fronts can be described by a low number of characteristic variables, based on the wave theory. A second ingredient of the procedure is the equivalence in the behavior of regenerative and continuous countercurrent processes. A theoretically sound explanation of the equivalence relation is provided. Accordingly, the cyclic steady state of regenerative processes results from superposition of the steady state of the equivalent continuous process and the axial displacement caused by travelling fronts. The procedure is evaluated using the reverse-flow reactor as a representative test case. The reverse-flow reactor is a multifunctional reactor concept, originally designed to carry out weakly exothermic reactions in an autothermal mode of operation. The cyclic steady can be closely approximated by an explicit short-cut procedure. Further, the theory is applied to design a reverse-flow reactor for coupling endothermic with exothermic reactions. As attractive this concept seems on a first sight, the major challenge toward a viable implementation is the inherent tendency of endothermic and exothermic reaction zones to repel each other. The problem can be solved by imposing an axially distributed heat supply along the fixed-bed. A rational short-cut procedure is developed for specifying the major design parameters such as flow-rates, cycle period, axial structure of fixed-bed as well as an approximate solution for the cyclic steady state. Finally, the theory is useful in developing dedicated algorithms for detailed simulation and parametric analysis of cyclic processes. The underlying concept is to construct the exact solution by combining the approximate solution of the short-cut procedure with a minor correction term. The performance of these algorithms is demonstrated in the final part of the thesis. The developed methodical framework is directly applicable only to simple process configurations. Nevertheless, the fundamental insight gained from simplified modelling is useful for a rational design of complex, technically relevant configurations.

Gegenstand der Arbeit ist die Kombination von heuristischem Wissen und systemtheoretischer Prinzipien zu einer umfassenden Prozedur, um den Betriebszustand regenerativer Festbettprozesse und ihrer parametrische Abhängigkeit zu bestimmen. Regenerative Festbettprozesse umfassen Wärme-, Stoffaustauschvorgänge und Reaktionen von fluiden Medien in einem Festbett, wobei die Eintrittsbedingungen in das Festbett periodisch wechseln. Das Funktionsprinzip von Festbettprozessen basiert auf dem Phänomen der wandernden Fronten. Diese entstehen im Übergangszustand nach einer plötzlichen Störung der Zulaufbedingungen und schieben den ursprünglichen Zustand aus dem Festbett heraus. Die Eigenschaften wandernder Fronten können mit einer geringen Anzahl charakteristischer Variablen auf Grundlage der Wellentheorie. Ein zweites Ingrediens der Prozedur ist die Äquivalenz zwischen regenerativen und stationären Gegenstromprozessen. Eine theoretisch fundierte dieser Äquivalenzbeziehung wir hergeleitet. Folglich kann der zyklisch stationäre Zustand eines regenerativen Prozesses aus der Überlagerung eines generischen Musters, das dem stationären Zustand des äquivalenten stationären Prozesses entspricht und eines Frontwanderungsprozesses rekonstruiert werden. Die Prozedur wird beispielhaft au den Strömungsumkehrreaktor angewendet. Der Strömungsumkehrreaktor ist ein multifunktionaler Reaktor, der die autotherme Führung schwach exothermer Reaktionen ermöglicht. Es ist möglich eine explizite Näherungslösung für den zyklisch stationären Zustand herzuleiten. Darüber hinaus wird die entwickelte Theorie zur Auslegung eines erweiterten Reaktorkonzeptes für die Kopplung endothermer und exothermer Reaktionen genutzt. So attraktiv dieses Konzept auf dem ersten Blick erscheint, steht einer erfolgreichen Umsetzung die inhärente Abstoßungstendenz der endothermen und der exothermen Reaktionszone entgegen. Das Problem kann gelöst werden, indem gezielt ein axial verteiltes Heizprofil aufgeprägt wird. Auf der Grundlage des vereinfachten Modells können die wesentlichen Auslegungsparameter wie die Durchsätze der Reaktandenströme, die Zyklusdauer und die axiale Festbettstruktur festgelegt und eine Näherungslösung des zyklisch stationären Zustandes berechnet werden. Schließlich wird die Theorie zur Entwicklung effizienter Algorithmen für die detaillierte Simulation und die Parameteranalyse zyklischer Prozesse genutzt. Das zugrunde liegende Konzept ist die Aufteilung der exakten Lösung auf eine Näherungslösung, die über die vereinfachte Prozedur zugänglich ist, und einen kleinen Korrekturterm, der iterativ bestimmt wird. Die Leistungsfähigkeit dieser Algorithmen wird im abschließenden Kapitel gezeigt. Die entwickelte Methodik ist nur auf einfache Konfigurationen zyklischer Festbettprozesse direkt anwendbar. Jedoch kann das dabei gewonnene Verständnis über die grundlegenden Eigenschaften dieser Prozessklasse für die Auslegung komplexer, technisch relevanter Konfigurationen genutzt werden.