Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.18419/opus-227
Authors: Schneider, Carmen
Title: Synthetische organische Spurenstoffe in der aquatischen Umwelt und ihr Verhalten im Klärprozess
Other Titles: Synthetic organic trace substances in the aquatic environment and their behaviour in wastewater treatment plants
Issue Date: 2005
metadata.ubs.publikation.typ: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-25756
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/244
http://dx.doi.org/10.18419/opus-227
Abstract: Der erste Teil der Arbeit beschäftigte sich mit dem Eintrag, dem Vorkommen und dem Verhalten pharmazeutischer Wirkstoffe in der aquatischen Umwelt. Zur Abschätzung der Gewässerbelastung durch Arzneimittel wurden Fließgewässer untersucht. Es zeigte sich, dass in allen Gewässern mit einer solchen Belastung zu rechnen ist, auch in nicht abwasserbeeinflussten Flüssen. Die photochemischen Untersuchungen zeigten, dass Arzneiwirkstoffe mit direkt photolytisch spaltbaren labilen Bindungen leicht abbaubar sind. Die durchgeführten Adsorptionsversuche sollten Anhaltspunkte über das Verhalten von Arzneimitteln beim Einsatz von Aktivkohle in der kommunalen Abwasser­reinigung liefern. In erster Linie scheinen gewisse strukturelle Parameter das Adsorptions­verhalten der Verbindungen zu bestimmen. Befunde von Arzneimitteln im gereinigten Abwasser von Kläranlagen bestätigen die kommunale Kläranlage als Hauptemittent für diese Spurenstoffe in die aquatische Umwelt. Die statistische Auswertung der untersuchten 24 Abwasserproben aus dem Zulauf von fünf verschiedenen Kläranlagen zeigt, das 54 % der gemessenen Arzneimittelkonzentrationen im Bereich von 10 ng/l bis < 250 ng/l lagen. Mit Medianwerten größer 1 µg/l traten die Pharmaka Ibuprofen, Bezafibrat und Diclofenac in den untersuchten Kläranlagenzuläufen auf. In den untersuchten Schwebstoffen des Kläranlagenzulaufs wurden insbesondere Piroxicam, Bezafibrat sowie Dimethyl­aminophenzon, Primidon und Dihydrocodein mit Mediankonzentrationen zwischen 32 ng/l und 166 ng/l nachgewiesen. In den 25 untersuchten Abwasserproben aus Kläranlagenabläufen lagen 46 % der gemessenen Konzentrationen im Bereich von 10 ng/l bis < 100 ng/l und im Vergleich zum Zulauf nur noch 0,3 % im Konzentrationsbereich &#61619; 2 µg/l. Die untersuchten Abwasserproben aus Kläranlagenzuläufen wiesen ein auffallend ähnliches Analytenmuster auf. Im Gegensatz dazu ist das Analytenprofil des gereinigten Abwassers als charakteristischer „Fingerabdruck“ für die individuelle Anlage anzusehen, das vor allem durch die Stoffspezifität der Eliminierungseffizienz beeinflusst wird. Als weiterer möglicher Eintragspfad von Arzneimitteln in die Umwelt, neben dem Abwasser bzw. der Kläranlage, kommt prinzipiell ihre geordnete Entsorgung in Frage, da deponierte Arzneimittelabfälle mit dem Sickerwasser ausgetragen werden können. Im Deponiesickerwasser waren die Mediankonzentrationen der Arzneistoffe im Vergleich zu Kläranlagenzuläufen sehr hoch. Mit den höchsten Median­konzentrationen trat dabei das Insektenrepellent Diethyltoluolamid (5208 ng/l), das Schmerzmittel Ibuprofen (4910 ng/l) und Propyphenazon (3107 ng/l) auf. Als schwebstoffgebundene Arzneimittel des Deponiesickerwassers wurden insbesondere Primidon, Dihydrocodein sowie Ifosfamid, Diethyltoluolamid und Dimethylaminophenazon nachgewiesen. Die in dieser Arbeit definierten Indizes IBDI und IPCD eignen sich zur Charakterisierung und für den Vergleich unterschiedlicher Probenarten. Mit ihrer Hilfe können auch Aussagen über Abbau- und Eliminationsprozesse sowie die Gewässerbelastung getroffen werden. Auch für eine Beurteilung der Belastungssituation von Abwässern können die Indizes durchaus herangezogen werden. Zusammen mit anderen abwassertechnischen Leitparametern könnten diese als „Leitindices“ mitbestimmt werden. Auch eine Aufnahme der Indizes in Umwelt­überwachungsprogrammen wäre gegebenenfalls sinnvoll. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigte sich mit dem Verhalten weiterer synthetischer organischer Spurenstoffe im Klärprozess. Es zeigte sich, dass die Verteilung der Verbindungen zwischen wässriger Phase und Partikelphase einen erheblichen Einfluss auf die Elimination der Spurenstoffe in den einzelnen Prozessschritten des Klärprozesses hat. Die Phasenverteilung der Substanzen im Abwasser stimmte dabei gut mit ihren chemisch-physikalischen Eigenschaften überein und kann für eine Abwasserart (z.B. Ablauf Oxidationsgraben) in gewissen Grenzen vorhergesagt werden. Unterschiede in der Phasenverteilung der Verbindungen, wie sie beispielsweise in den beiden Zuläufen zum Lehr- und Forschungsklärwerk auftraten, machen jedoch auch den Einfluss weiterer Faktoren wie Abwasserzusammensetzung, Partikelgröße und Partikelstruktur deutlich. Während der Klärwerkspassage ändert sich die Phasen­verteilung einer Verbindung. Um Aufschluss darüber zu erhalten, ob die Art des Prozesses einen Einfluss auf den biologischen Abbau einer Verbindung hat, wurden vier verschiedene biologische Systeme (Oxidationsgraben, Belebungsverfahren, Scheibentauchkörper und Tropfkörper) mit dem gleichen Abwasser beschickt. Für die hier diskutierten organischen Spurenstoffe wies der Oxidationsgraben im allgemeinen die höchsten Eliminationsraten mit den geringsten Schwankungen auf. Eine lange Verweilzeit und ein hohes Schlammalter scheint die Elimination der Ver­bindungen zu verbessern.
The first part of this work deals with the entry, the occurrence and the behaviour of pharmaceutical substances in the aquatic environment. Surface waters were examined to assess the contamination with pharmaceuticals. It turned out that such contamination has to be expected in all waters, even in rivers without wastewater influx. The photochemical examinations showed that pharmaceutical substances with directly photolytically fissionable unstable bonds are easy to degrade. The adsorption tests performed are supposed to provide indicators about the behaviour of pharmaceuticals with the application of activated carbon in municipal wastewater treatment. Primarily, certain structural parameters seem to determine the adsorption behaviour of the compounds. The presence of pharmaceuticals in final effluents confirms that municipal wastewater treatment plants are the main emitters of these trace substances into the aquatic environment. The statistical analysis of the 24 examined wastewater samples from the influent of five different wastewater treatment plants shows that 54 % of the measured pharmaceuticals concentrations were in a range of 10 ng/l to < 250 ng/l. The pharmaceuticals ibuprofen, bezafibrate and diclofenac appeared with mean values of more than 1 &#956;g/l in the examined influents. Especially piroxicam, bezafibrate as well as dimethylaminophenazone, primidon and dihydrocodeine were detected in the examined suspended solids of the influent with average concentrations between 32 ng/l and 166 ng/l. In the 35 examined wastewater samples from wastewater treatment plant discharges, 46 % of the measured concentrations were in a range from 10 ng/l to < 100 ng/l and compared to the influent only 0.3 % still in a concentration range of &#61619; 2 &#956;g/l. The examined wastewater samples from wastewater treatment plant influents showed a strikingly similar analyte pattern. In contrast the analyte pattern of the treated wastewater has to be regarded as a characteristic "fingerprint" of the individual plant, which is above all influenced by the substance specificity of the elimination efficiency. Another possible entry path of pharmaceuticals into the environment besides wastewater or wastewater treatment plant might be its proper disposal, as deposited pharmaceutical waste could be carried off with leachate water. In the leachate water of landfills, the median concentration of the pharmaceuticals was very high compared to wastewater treatment plant influents. The highest median concentrations were found for the insect repellent N,N-diethyl-m-toluic acid amide (5208 ng/l), the analgesic ibuprofen (4910 ng/l) and propyphenazone (3107 ng/l). As particle-bound pharmaceuticals in landfill leachate water especially primidone, dihydrocodeine as well as ifosfamide, N-N-diethyl-m-toluic acid amide and dimethylaminophenazone were detected. The indices IBDI and IPCD defined in this essay are suited to characterize and compare different types of samples. With their help, it is also possible to make statements about the degradation and elimination processes as well as the water contamination. These indices may indeed also be used to evaluate the contamination situation of wastewater. Together with other wastewater parameters, these could be co-determined as "lead indices". The inclusion of the indices in environmental monitoring programs might also be reasonable. The second part of this work deals with the behaviour of additional synthetic organic trace substances in the treatment process. It turned out that the distribution of the compounds between watery phase and particle phase has an essential influence on the elimination of the trace substances in the individual treatment process steps. The phase distribution of the substances in wastewater coincided well with their chemical-physical properties and can be predicted within limits for a type of wastewater (e.g. oxidation ditch discharge). However, differences in the phase distribution of the compounds, which appeared in the two influents of the teaching and research wastewater treatment plant, also highlight the influence of additional factors like wastewater composition, particle size and particle structure. During the passage through the treatment plant, the phase distribution of a compound changed. Four different biological systems (oxidation ditch, activated sludge process, rotating biological disk contactor and trickling filter) were charged with the same wastewater in order to obtain information whether the type of process has an influence on the biodegradation of a compound. For the organic trace substances discussed in this work, the oxidation ditch generally showed the highest elimination rates with the lowest fluctuations. A long dwell time and a high sludge age seem to improve the elimination of the compounds.
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