Development and test of interaction potentials for complex metallic alloys

Abstract

Complex metallic alloys and quasicrystals show extraordinary physical properties relevant for technological applications, for example hardness at low density. In the study of these systems, atomistic simulation with classical interaction potentials is a very promising tool. Such simulations require classical effective potentials describing the cohesive energy as a function of the atomic coordinates. The quality of the simulation depends crucially on the accuracy with which this potential describes the real interactions. One way to generate physically relevant potentials is the force matching method, where the parameters of a potential are adjusted to optimally reproduce the forces on individual atoms determined from quantum-mechanical calculation. The programme package potfit developed as part of this thesis implements the force matching method efficiently. Potentials are generated for a number of complex metallic alloy systems. A potential for the decagonal basic Ni-rich Al-Co-Ni quasicrystal is used to simulate diffusion processes and melting. In the CaCd6 system built from multishelled clusters, the shape and orientation of the innermost cluster shell is studied. Finally, phonon dispersion in the Mg-Zn system is determined and compared to experiment. The programme potfit is shown to be an effective tool for generating physically justified effective potentials. Potentials created with potfit can greatly improve the understanding of complex metallic alloys through atomistic simulations.

Komplexe intermetallische Verbindungen und Quasikristalle zeigen außergewöhnliche physikalische Eigenschaften, wie z.B. Härte bei geringer Dichte. Bei der Untersuchung dieser Systeme sind atomistische Simulationen mit klassischen Wechselwirkungspotenzialen ein wichtiges Werkzeug. Für solche Simulationen benötigt man klassische effektive Potenziale, die die Bindungsenergie als eine Funktion der Atomkoordinaten beschreiben. Die Qualität der Simulation hängt entscheidend von der Genauigkeit ab, mit der diese Potenziale die echten Wechselwirkungen wiedergeben. Eine Möglichkeit, physikalisch relevante Potenziale zu erzeugen, ist die Force-Matching-Methode. Dabei werden die Parameter eines Potenzials so angepasst, dass die mit quantenmechanischen Methoden bestimmten Kräfte auf die einzelnen Atome bestmöglich reproduziert werden. Das als Teil dieser Arbeit entwickelte Programmpaket potfit implementiert die Force-Matching-Methode effizient. Für einige komplexe intermetallische Verbindungen werden Potenziale bestimmt. In dekagonalen Al-Co-Ni-Quasikristallen werden mit Hilfe eines Potenzials Diffusionsprozesse und Schmelzvorgänge simuliert. In der aus mehrschaligen Clustern bestehenden CaCd6-Verbindung wird die Struktur der innersten Clusterschale untersucht. Schließlich wird die Phononendispersion im Mg-Zn-System bestimmt und mit experimentellen Ergebnissen verglichen. Es wird gezeigt, dass das Programm potfit ein effektives Werkzeug zur Erzeugung physikalisch gerechtfertigter Wechselwirkungen ist. Potenziale, die mit potfit erzeugt werden, können zum Verständnis komplexer metallischer Verbindungen durch atomistische Simulationen viel beitragen.