Simulation, identification and characterization of contaminant source architectures in the subsurface

Abstract

Improper storage and disposal of non-aqueous-phase liquids (NAPLs) has resulted in widespread subsurface contamination, threatening the quality of groundwater as freshwater resource. Contaminants with low immiscibility and solubility in the aqueous phase, remain as a separate phase. They dissolve into the groundwater and spread within the aquifer over long periods of time, before the contaminants are fully depleted. Due to their typically high toxicity, even low concentrations in groundwater may pose high risks on ecosystems and human health.

The spatial distribution of contaminants in the subsurface (i.e., the contaminant source architecture, CSA for short) is highly irregular and not precisley predictable. Yet, the complex and uncertain morphology of CSAs and its interactions with uncertain aquifer parameters and groundwater flow have to be accounted for and need to be resolved at the relevant scale to maintain adequate prediction accuracy.

The abundance of contaminated sites and difficulties of remediation efforts demand decisions to be based on a sound risk assessment. To this end, screening or investigation methods are applied. These methods assess which sites pose large risks, which ones can be left to natural attenuation, which ones need expensive remediation, and what remediation approach would be most promising. For this, it is important to determine relevant characteristics or impact metrics, such as geometric characteristics of the unknown CSA , total mass, potential mass removal by remediation, emanating dissolved mass fluxes and total mass discharge in past and future, predicted source depletion times, and the possible impact on drinking water wells, and thus on human health. The same characteristics are also important for designing monitoring or remediation schemes.

Due to sparse data and natural heterogeneity, this risk assessment needs to be supported by adequate predictive models with quantified uncertainty. These models require an accurate source zone description, i.e., the distribution of mass of all partitioning phases in all possible states, mass-transfer algorithms, and the simulation of transport processes in the groundwater. Due to limited knowledge and computer resources, a selective choice of the relevant processes for the relevant states and decisions on the relevant scale is both sensitive and indispensable. Thus, it is an important research question what is a meaningful level of model complexity and how to obtain a physically and statistically consistent model framework.

Almost every estimate of the desired impact metrics will be uncertain due to the typical uncertainty that is inherent in any process description in a heterogeneous subsurface environment, and due to the complex and non-linear interdependencies between aquifer parameters, CSA, groundwater velocities, and mass transfer. Thus, stochastic methods are indispensable because they can provide reasonable error bars and allow the involved stakeholders to take decisions in proportion to the posed risks of contaminated sites. In order to restrict this huge uncertainty, field data need to be assimilated by inverse models. To this end, concentration observations possess promising information on CSA geometries, transport processes, and aquifer parameters. Revealing these valuable information, however, requires an efficient inverse model that is again physically and stochastically consistent. In particular, the identification of CSAs has to cope with non-unique problems, non-linear interdependencies, and enhanced mixing and plume deformation in a heterogeneous environment.

The overall goal of this thesis is to provide a sound basis for rational decisions that arise in the assessment of contaminated sites. Therefore, three theses are postulated in the following, for which their significance and validity is demonstrated throughout this work.

1.) The model framework must at least account for the heterogeneity of aquifers, the irregularity of flow fields, realistic and thus complex-shaped CSAs, the three-dimensionality of natural systems, adequate physical interlinkages of the key parameters at the adequate spatial and temporal scales, and it must at least treat the uncertainty of aquifer parameters and of the CSA.

2.) Joint identification of CSAs and aquifer parameters based on concentration observations can be achieved via non-linear and non-unique Bayesian inversion. An accurate and efficient inverse method for this task can be by obtained by applying the method of adjoint states and utilizing the linearity of the transport equation.

3.) The enhanced mixing of dissolved DNAPL and the solute plume deformation in heterogeneous aquifers significantly influences the inference quality of CSAs from downstream concentration observations. Knowledge on the driving processes of enhanced mixing allows to chose adequate measurement designs.

Weltweit, und besonders häufig in den Industrienationen, wurde in den vergangenen Jahrzehnten der Untergrund kontaminiert. Schadstoffe, die schwere sind als Wasser, durchwandern als eigenständige Phase das Porengerüst des Grundwasserleiters in komplizierten Wegen und formen individuelle Geometrien. Sie lösen sich im Grundwasser nur sehr langsam auf. Die geringen aber dennoch schädlichen Konzentrationen formen eine Abstromfahne und breiten sich weit im Grundwasser aus. Allmählich löst sich der gesamte Schadensherd schließlich auf. Dieser Prozess kann aber Jahrzehnte oder sogar über ein Jahrhundert andauern.

Diese Arbeit befasst sich mit der Beurteilung des Risikos kontaminierter Standorte. Aufgrund der großen Unsicherheiten, die dieses undurchsichtige physikalische System in sich birgt, ist hierfür eine quantitative Wahrscheinlichkeits-Analyse unverzichtbar. In den Industrienationen ist die Zahl an kontaminierten Standorten so groß, dass die einzelnen Sanierungen nur nach einer Reihenfolge gemäß, des von ihnen ausgehenden Risikos ausgeführt werden sollten.

Die Wahl einer geeigneten Sanierungstechnik und -strategie verlangt erneut eine quantitative Wahrscheinlichkeitsbetrachtung aller für die Entscheidung relevanter Größen. Die Fragen, die sich an kontaminierten Standorten stellen, zum Beispiel ob eine Sanierungsverfahren direkt am Schadensherd, an der Konzentrationsfahne, oder nur an besonders wichtigen Orten wie Trinkwasserentnahmestellen ansetzen soll, sind selten eindeutig auflösbar.

Kenntnisse über aussagekräftiger Zustandsgrößen können mit Hilfe von computergestützter, stochastischer Simulationsmethoden und im Feld erhobene Daten gewonnen werden. Hierfür bedarf es aber Modelle, welche die wichtigsten physikalischen Zustände und Zusammenhänge sowie die wichtigsten damit einhergehenden Unsicherheiten erfassen und abbilden können. Wahrscheinlichkeitsgrößen sind besonders interessant, für den Massenfluss, der die Möglichkeit einer Auswirkung auf Mensch und Umwelt widerspiegelt, für die Auflösungszeit des Schadensherdes, weil es das Andauern der möglichen Auswirkung bemisst und für geometrische Eigenschaften des Schadensherdes, da diese die Eignung verschiedener Sanierungsverfahren stark beeinflussen.

Für die Berechnung dieser Zustandsgrößen sollten physikalische und stochastische Zusammenhänge ausreichend genau gewahrt werden. Dies beinhaltet die gegenseitige Beeinflussung Charakteristiken des Schadensherdes und der Grundwasserdurchlässigkeiten des Gesteins. Unglücklicherweise ist die Unsicherheit dieser beiden Größen besonders stark. Zum einen sind beide nur bedingt messbar, da sie räumlich verteilt unterschiedlich Werte annehmen, zum anderen sind exakte numerische Simulationen von komplexen Schadensherden kaum erzielbar. Dies ist der Fall, weil (1) das hierfür erforderliche detaillierte Wissen über die Bodenstruktur bis hin zur Porenform und öffnungsweite nicht abrufbar ist und (2) selbst leistungsstarke Computerarchitekturen eine derartig genaue Berechnung nicht ermöglichen. Der physikalische Zusammenhang und die unvermeidlichen Unsicherheiten sind also untrennbar miteinander verknüpft.

Die beschriebenen Unsicherheiten der Eingabeparameter, der Simulation physikalischer Prozesse und der Messungen drücken sich in großen Spektren an möglichen Modellergebnissen aus. Eine effiziente und konsistente Methode, die von unsicheren Messungen auf unsichere Modellergebnisse schließt und dabei die gesamte Unsicherheit reduziert ist daher erforderlich. Problematisch und daher ein zentraler Aspekt dieser Arbeit sind dabei messbare Zustandsgrößen die sich nicht in einen linearen Zusammenhang mit Eingabeparameter stellen lassen. Diese inverse Fragestellung besitzt selten eine eindeutige Lösung, zum Beispiel können gemessene Konzentrationswerte durch eine Vielzahl von verschiedenen Schadensherdgeometrien verursacht worden sein.

Hierfür bedarf es effiziente Simulationsmethoden, um eine große Monte Carlo Simulation und das bereits erwähnte inverse Rechnen zu ermöglichen. Zu diesem Zwecke werden Zufallsfunktionen für Schadensherde und Durchlässigkeitswerte aufgestellt und in einem Auflösungs- und Transportmodell gekoppelt. Anknüpfend wird eine sehr effiziente inverse Methode entwickelt, die adjungierte Zustände nutzt um von gemessenen Konzentrationswerten auf möglich Schadensherde rückzuschließen. Des weiteren soll das Prozessverständnis für Transportvorgänge zwischen dem Schadensherd und den Konzentrationsmessungen ausgebaut werden. Eine wichtige Rolle spielt dabei die auf Grund der Heterogenität des Aquifers verstärkte Durchmischung des im Grundwasser aufgelösten Schadstoffes. Dieser Mechanismus entzieht Konzentrationsmessungen den Informationsgehalt bezüglich feinskaliger Strukturen des Schadensherdes. Es ist daher ratsam, die konzentrationsmessungen nicht zu weit Unterstrom einzuholen. Allerdings fällt der Informationsgehalt über das großskalige Muster des Schadensherdes mit zunehmender Messnähe geringer aus.