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Authors: Bester, Gabriel
Title: Analyse der elektronischen Struktur von Metallen und intermetallischen Verbindungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie
Other Titles: Analysis of the electronic structure of metals and intermetallic compounds in the framework of density functional theory
Issue Date: 2002
metadata.ubs.publikation.typ: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-10987
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/6515
http://dx.doi.org/10.18419/opus-6498
Abstract: Im ersten Teil der vorliegenden Arbeit wurde ein Rahmen geschaffen, in dem die Ergebnisse der Dichtefunktionaltheorie (DFT) in der anschaulichen Sprache der Chemiker interpretiert werden können. Dazu wurde die Gesamtenergie des Festkörpers in verschiedene Terme mit eindeutiger physikalischer Bedeutung zerlegt. Darunter befindet sich insbesondere die Grösse Ecov, die den Zugang zu einer quantitativen Analyse im Sinne von Bindungen mit bindende und antibindende Anteile gewährleistet. Im zweiten Teil wurde die Implementierung der neu definierten Grössen im Rahmen eines Pseudopotential DFT Programms beschrieben. Der Formalismus erfordert die Projektion der Einteilchenwellenfunktionen auf eine Basis aus Atom-lokalisierten Funktionen und die Berechnung der Hamilton Matrixelemente teils im reziproken und teils im realen Raum. Im letzten Teil der Arbeit wurde das neue Programm auf drei verschiedene Systeme angewandt, und auf folgende Punkte besonders eingegangen. Für Al3Ti und Al3Sc in den D022 und L12 Strukturen: Die kovalenten Bindungsenergien aller Bindungen wurden zunächst tabelliert. Dies ermöglicht die relevanten Bindungen zu identifizieren. Der stabilisierende Effekt der tetragonalen Verzerrung auf die D022 Struktur bei der Al3Ti-Verbindung wurde auf die Veränderung bestimmter Bindungsanteile zurückgeführt. Die schrittweise Stabilisierung (Destabilisierung) der D022 (L12) Struktur beim Übergang von Al3Sc, Al3Ti nach Al3V wurde auf das Füllen von bindenden (antibindenden) Zuständen bestimmter Bindungen zurückgeführt. Auf ähnliche weise wurde der stabilisierende Effekt der Zulegierung von bestimmten Übergangsmetallelementen auf die L12 Struktur erklärt. Der gerichtete Charakter der Bindungen in Al3Ti and Al3Sc wurde untersucht und mit den isotropen Bindungen in Ni3Al verglichen.
The present work presents in a first part a framework that allows the interpretation of density functional theory (DFT) results using the intuitive chemical language of bonding and antibonding bonds. Thereby the total energy is separated in different contributions with well defined meanings. One of these contributions, Ecov, makes possible a detailed quantitative analysis of the bonds in the crystal. In the second part, the implementation of the newly defined quantities within a pseudopotential DFT-program are presented. The formalism involves the projection of the single particle wavefunctions onto a set of atom-localized functions and the calculation of the Hamiltonian matrix elements using a combination of real- and reciprocal-space methods. In the last part, the new program is applied to three different systems leading to new insight for the following points. For Al3Ti and Al3Sc in the D022 and L12 structures: The covalent bond energies are tabulated for all bonds, making the relative importance of different contributions explicit. The stabilizing effect of the tetragonal distortion on the D022 structure in Al3Ti is understood in terms of a change in the bonding properties of certain bonds. The progressive stabilization of the D022 structure (and the simultaneous destabilization of the L12 structure) going from Al3Sc, Al3Ti to Al3V is traced back to the filling of certain bonding (antibonding) states. In similar terms conclusions are drown for the stabilization of the L12 structure upon alloying with certain transition metal elements. The directionality of the bonds in Al3Ti and Al3Sc is addressed and compared to Ni3Al. The bulk hcp-Ru, the free Ru surface and the oxygen covered Ru-surface: The inwards relaxation of the first Ru layer of the free Ru-surface and the outwards relaxation of the same Ru layer induced by the O adsorption are explained in terms of the covalent bond energy.
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