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Autor(en): Benthem, Klaus van
Titel: Electron microscopic investigations of the bonding behaviour of metals on SrTiO3 substrates
Sonstige Titel: Elektronenmikroskopische Untersuchung des Bindungsverhaltens von Metallen auf SrTiO3 Substraten
Erscheinungsdatum: 2002
Dokumentart: Dissertation
Serie/Report Nr.: Bericht / Max-Planck-Institut für Intelligente Systeme (ehemals Max-Planck-Institut für Metallforschung), Stuttgart;120
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-12001
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/6523
http://dx.doi.org/10.18419/opus-6506
Zusammenfassung: The microscopic and electronic structure of interfaces between SrTiO3 in its cubic phase and thin films of Pd, Ni and Cr have been investigated to gain insights into the bonding characteristics between the ceramic substrate and the different 3-d transition metals. The interfaces were investigated by various transmission electron microscopy techniques, such as conventional TEM, high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) and electron energy-loss spectroscopy (EELS). The electronic structure of the different interfaces was analysed in terms of electron energy-loss near-edge structures (ELNES). These are theoretically described by site and symmetry projected unoccupied densities of states (PDOS). For the Pd/SrTiO3 interface, density functional theory was used to calculate PDOS spectra on the basis of several different atomistic structure models. A comparison to experimental ELNES data showed the presence of a TiO terminated interface structure. This result is in agreement with previuous theoretical studies. The adhesion between the thin Pd films and the SrTiO3 substrate was found to be formed by Pd-d with O-p hybridizations. For the Ni/SrTiO3 and Cr/SrTiO3 interfaces, which are considered as more reactive systems, the bonding behaviours were analysed only on the basis of experimental ELNES data. It was concluded that a 2-dimensional reaction layer of NiO composition froms the adhesion at the Ni/SrTiO3 interface, whereas for the Cr/SrTiO3 interface no reaction layer was found. At this interface, ELNES spectra show Cr-O hybridizations together with an electron transfer across the interface. Comparing results obtained for the different metal/SrTiO3 interfaces, it becomes obvious that the wetting of the (100)SrTiO3 surface is best for Cr, followed by Ni and Pd. Cr-O bonds are suggested to be stronger then the Ni-O and Pd-O bonds since not only a covalent but also a significant ionic bonding contribution is present.
Der Einsatz von Hochleistungs-Funktionskeramiken hat in den vergangenen Jahren insbesondere in der Sensortechnik immer mehr an Bedeutung gewonnen. Zur Kontaktierung der Funktionskeramiken werden hauptsächlich 3d Übergangsmetalle verwendet. Der so gebildete Metall/Keramik-Kontakt kontrolliert häufig die Eigenschaften und die Leistungsfähigkeit des hergestellten Sensors. Ein genaues Verständnis dieser Metall/Keramik-Grenzflächen bildet somit die Voraussetzung um die elektronischen und mechanischen Eigenschaften des Verbundes optimal einzustellen. Aber auch vom akademischen Standpunkt sind Metall/Keramik Grenzflächen äußerst interessant, da sie einen Kontakt zwischen zwei Materialien unterschiedlicher Materialklassen darstellen, die jeweils durch unterschiedliche Bindungseigenschaften charakterisiert werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde kubisches SrTiO3 als Substratmaterial gewählt, auf dessen (100) Oberfläche in einer vorhergehenden Studie dünne Palladium-, Nickel- und Chromfilme durch Molekularstrahlepitaxie abgeschieden wurden. Die Charakterisierung der so erzeugten Grenzflächen erfolgte mit verschiedenen Methoden der Transmissions-Elektronenmikroskopie an zuvor hergestellten Querschnittspräparaten. Unter konventionellen und hochauflösenden Abbildungsbedingungen wurde das Filmwachstum und die Morphologie der dünnen Filme sowie die atomistische Struktur der Grenzfläche qualitativ untersucht. Mit Hilfe der Elektronen-Energieverlustspektroskopie wurde die elektronische Struktur der Grenzfläche experimentell bestimmt. Anhand einer speziellen Meßmethode konnten grenzflächenspezifische kantennahe Feinstrukturen von Absorptionskanten im Energieverlustspektrum bestimmt werden. Diese wurden schließlich für das Modellsystem Pd/SrTiO3 mit berechneten platz- und symmetrieprojizierten unbesetzten Zustandsdichten verglichen und analysiert. Durch die Verknüpfung von Experiment und Theorie war es möglich, ein theoretisches Strukturmodell aus einer vorangegangenen Studie zu verifizieren und das Bindungsverhalten an dieser speziellen Grenzfläche aufzuklären. Die so erzielten Ergebnisse konnten schließlich zur Interpratation der experimentellen Resultate für die Systeme Ni/SrTiO3 und Cr/SrTiO3 herangezogen werden.
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