Optische Eigenschaften und Dynamik von photonisch gekoppelten Metall-Partikel-Plasmonen

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wird die resonante Kopplung zwischen plasmonischen und photonischen Anregungen in periodisch angeordneten Metallstrukturen mit Hilfe optisch-spektroskopischer Verfahren untersucht. Es werden speziell Gold-Nanopartikel und Nanodraht Strukturen in Kombination mit einem dielektrischen Schichtwellenleiter aus Indium-Zinn-Oxid bzw. Tantal-Dioxid betrachtet. Die photonische Kopplung der periodisch angeordneten Partikel-Plasmon-Resonanzen führt, zusammen mit den Moden des Schichtwellenleiters, zur Ausbildung eines polaritonischen Zustandes. Zunächst wird der Einfluss einer periodisch strukturierten Einheitszelle untersucht. In dieser Supergittergeometrie ergibt sich, dass die Anregungseffizienzen der Moden durch den Strukturfaktor der Einheitszelle bestimmt sind. Eine anschauliche Beschreibung kann mit dem Modell der "Leere-Gitter-Näherung" und der Fouriertransformation der Gitterstruktur erreicht werden. Es zeigt sich, dass durch Veränderung des Strukturfaktors die Kopplung zwischen den Resonanzen gezielt verändert werden kann. Damit ergibt sich die Möglichkeit, die photonische Bandstruktur des Polaritons zu beeinflussen, sowie die Bandaufspaltung verringern oder erhöhen zu können. Im zweiten Teil der Arbeit wird mittels kohärenter zeitaufgelöster Spektroskopie der Einfluss der Kopplung zwischen Plasmonen und Wellenleitermoden auf die Phasenkohärenzzeit der kollektiven Elektronenoszillation in solchen Systemen untersucht. Auf Grundlage eines einfachen Modells wird die zeitliche Dynamik des entstehenden Polaritons beschrieben und durch Vergleich mit den experimentellen Daten die Dephasierungszeit des Polaritons bestimmt. Durch die Kopplung der Gold-Nanostrukturen kommt es zu einer veränderten photonischen Zustandsdichte des Gesamtsystems. Der strahlende Zerfall der Plasmonen, als einer der Hauptdämpfungsmechanismen, kann durch geeignete periodische Strukturierung gezielt verändert werden. Für bestimmte Perioden führt dies zu einer deutlich verlängerten Phasenkohärenzzeit.

In the present work, the resonant coupling between plasmonic and photonic excitations in periodically arranged metal structures is observed by optical techniques. Special gold nanoparticle and nanowire structures are investigated in combination with a dielectric slab waveguide. The optical coupling of the plasmon resonances in the periodically arranged particles with the optical modes of the slab waveguide leads to the formation of a polaritonic eigenstate. First of all, the influence of a periodically structured unit cell is investigated. In this superlattice geometry, the excitation efficiencies of the modes are given by the structure factor of the lattice unit cell. An illustrative description can be obtained with an empty-lattice-approximation and the Fourier transform of the lattice structure. It is shown that the coupling between the resonances can be systematically modified by changing the structure factor of the lattice unit cell. Therefore, it is also possible to modify the photonic band structure of the arising polariton as well as the size of the polaritonic band splitting. In the second part of this work, the influence of the coupling between the localized plasmons and the waveguide modes on the dephasing time of the collective electron oscillation in such systems is investigated by coherent time-resolved optical spectroscopy. On the basis of a simple theoretical model, the temporal dynamics of the arising polariton is described and the dephasing time of the polariton can be obtained by comparison with the data of a nonlinear optical experiment. Due to the coupling of the gold nanostructures, the photonic density of states for the complete system is changed. The radiative decay of the plasmons, one of the main damping mechanisms, can be modified by choosing an appropriate periodic lattice structure. For certain periods, this leads to a clearly prolonged dephasing time of the coupled system.