Dynamical mean-field theory for manganites

Abstract

In this thesis, we perform dynamical mean-field theory (DMFT) calculations for perovskite manganites such as La$_{1-x}$Sr(Ca)$_x$MnO$_3$. These materials have been intensively investigated due to an extraordinary property: colossal magnetoresistance (CMR). The complicated phase diagrams of perovskite manganites reflect the internal complexity resulting from the interplay between charge, spin, orbital and lattice degrees of freedom. In doped manganites, optical experiments show unusual dynamic properties such as a pseudo-gap behavior. Whereas the low temperature ferromagnetic metallic phase has been generally attributed to the "double exchange" mechanism, the high temperature paramagnetic insulating phase is not yet fully understood. Even in the parent compound LaMnO$_3$, there has been a long debate whether the Coulomb interaction or the Jahn-Teller coupling plays a more important role.

Theoretically, DMFT provides arguably the most reliable tool to treat these local correlations. The basic idea of DMFT is to map a lattice problem onto a self-consistent impurity problem in the limit of infinite dimensions. In finite dimensions, DMFT has been proved to be a good approximation as long as spatial fluctuations are small. The impurity problem can be solved by using the quantum Monte Carlo technique, as well as many other different approaches.

The thesis includes two main parts. First, in combination with band structure calculations, we use DMFT to study the pressure-induced metal-insulator transition in LaMnO$_3$. This allows us to conclude the indispensable role of both the Coulomb interaction and the Jahn-Teller coupling, in contrast to previous claims. A realistic microscopic model is then proposed to incorporate both interactions and the Hund's rule coupling. For doped manganites, the model leads to the lattice polaron picture and gives rise to the midgap states observed in experiments. The combination of the polaron states and the midgap states explains the pseudo-gap behavior observed in doped manganites. The numerical results are in good agreement with the optical data. The metal-insulator transition and the CMR effect observed in doped manganites are understood as a result of the magnetic ordering below $T_c$. The work, however, still shows some quantitative discrepancies with experiments. These are attributed to contributions such as the the O $2p$ and Mn $3d$ hybridization which are not included in the low-energy effective model used for manganites.

Die Arbeit gliedert sich dabei wie folgt: In Kapitel 2 rekapitulierten wir zuerst einige bekannte Modelle mit Doppelaustausch, Jahn-Teller-Kopplung, bzw. Coulomb-Wechselwirkung. Darauf aufbauend können wir das realistische, mikroskopische Modell konstruieren, das in unserer Arbeit benutzt wird. Wir diskutieren auch, wie die Parameter (z.B. die Hüpfmatrixelemente und die Coulomb-Wechselwirkung sowie die Phononfrequenz) abgeschätzt werden.

In Kapitel 3 stellen wir die DMFT (QMC) Methode vor und zeigen durch Beispiele, wie diese für fermionische und bosonische Systeme eingeführt werden kann. Wir präsentieren auch die LDA und LDA+DMFT Methoden. Die Formeln für die Suszeptibilität und die optische Leitfähigkeit werden abgeleitet.

In Kapitel 4 beschreiben wir im Detail das Hochdruckexperiment und diskutieren die LDA+DMFT Ergebnisse für den druckinduzierten Isolator-Metall-Übergang in LaMnO$_3$. Eine DMFT Berechnung für den realistischen, mikroskopischen Hamilton-operator wird ebenfalls durchgeführt, um die elektronischen Eigenschaften und den strukturellen Übergang von einer dynamischen zu einer statischen Jahn-Teller-Verzerrung in LaMnO$_3$ zu erforschen.

Wir finden, dass die LDA+DMFT Berechnungen ohne die Jahn-Teller-Verzerrung oder die Coulomb-Wechselwirkung keine metallische Phase unter normalen Bedingungen zeigen. Wir stellen folglich fest, dass beide Wechselwirkungen notwendig sind, um Manganate zu beschreiben. Die lokalen $e_g$-Orbitale werden infolge des Jahn-Teller-Effektes aufgespalten. Die Aufspaltung wird durch die Coulomb-Wechselwirkung erhöht. Nur die Kombination von beiden führt zu einem isolierenden Grundzustand in LaMnO$_3$. Durch den äu\ss{}eren Druck wird die Gitterverzerrung reduziert und die Bandbreite der $e_g$-Elek\-tronen immer größer. Schließlich ist die Aufspaltung so klein, dass es kein Gap mehr gibt und der Isolator-Metall-Übergang tritt auf. Aber am Übergang ist die Gitterverzerrung noch da. Daher ist der druckinduzierte Isolator-Metall-Übergang nicht vom Mott-Hubbard-Typ.

In Kapitel 5 werden für dotierte Manganate die DMFT Berechnungen für das realistische, mikroskopische Modell durchgeführt. Zuerst analysieren wir im Detail die verschiedenen optischen Experimente. Dann werden die numerischen Resultate dargestellt und die grundlegende Physik der Manganate diskutiert. Die spektrale Dichte der $e_g$-Elektronen in der Nähe der Fermi-Energie ist eine Kombination der verzerrten, besetzten Zustände und der unverzerrten, unbesetzten Zustände. Diese beide Zustände entsprechen den Polaron-Zustäanden und den sogenannten Midgap-Zuständen. Bei mittlerer Jahn-Teller-Kopplung finden wir eine Pseudolücke in der paramagnetischen Phase. Dies erklärt das anomale Verhalten der optischen Leitfähigkeit bei niedrigen Energien. Unterhalb der Curie-Temperatur ist das System aufgrund der ferromagnetischen Ordnung der Mangan-Spins metallisch. Aber es ist noch ein "schlechtes" Metall wegen der starken Orbital- und Gitterstörung. Bei einigen Dotierungen zeigt das System einen Isolator-Metall-Übergang am magnetischen Übergang. Wird dieser Übergang durch Erhöhung des Magnetfeldes induziert, so führt dies zum CMR.

Eine kurze Zusammenfassung unserer Arbeit wird in Kapitel~\ref{sec:out} gegeben. Einige Unterschiede zu den Experimenten werden auch für weitere Untersuchungen diskutiert.