Electron-phonon interaction in conventional and unconventional superconductors

Abstract

Asking most scientists if it is worth to have a closer look at the phonon spectra of conventional superconductors like niobium and lead using inelastic neutron scattering, the answers would be quite discouraging. First of all, there exists the famous microscopic theory of Bardeen, Cooper, and Schrieffer (1957) known as the BCS theory, which explains nearly all aspects of conventional superconductivity. Second, the worldwide interest is oriented towards high temperature superconductivity in cuprates and heavy fermion systems. Thus the first experiments of this thesis, which addressed the phonon linewidths of superconducting niobium and lead, were only intended as a short testbed of the resolution properties of a new high-resolution neutron spectrometer at the research reactor FRM II. This new generation spectrometer, TRISP (triple axis spin echo), allows us to measure phonon linewidths over large parts of the momentum space, with a resolution in the sub micro-eV range, i.e., two orders of magnitude better than what is achieved by conventional triple-axis neutron spectrometers. It was pointed out by Philip Allen that the phonon linewidth is proportional to the electron-phonon coupling parameter, which is an essential parameter describing the formation of Cooper pairs in phonon mediated superconductors. The superconducting energy gap, whose magnitude, symmetry, and temperature dependence are intimately related to Cooper pairing, can also be directly determined in phonon linewidth measurements. The opening of the gap results in a redistribution of electronic states and excitations in the immediate vicinity of the Fermi surface. Electron-phonon scattering is suppressed for phonon energies below the gap 2D due to the stability of the Cooper pairs below Tc. Discontinuities in the phonon linewidths are thus expected when the phonon energy exceeds 2D. Consequently, the gap and its momentum dependent anisotropy (and also the pairing symmetry) can be accurately resolved from a map of these discontinuities in different crystallographic directions. While phonon energies are highly sensitive to the superconducting energy gap, their momenta can serve as a similarly comprehensive probe of the geometry of the Fermi surface, which also leaves an imprint on the phonon linewidth. Phonons which connect nearly parallel segments of the Fermi surface exhibit an enhanced electron-phonon scattering probability, and thus linewidth extrema (termed Kohn anomalies) are expected. A full image of the underlying Fermi surface is contained in a map of these Kohn anomalies. The phonon-linewidth spectra of these long-known superconductors presented in this thesis showed new and unexpected features that were not visible in previous low resolution experiments. Anomalies were observed at phonon energies corresponding to the magnitude of the superconducting gap, 2D, in the electron spectrum. These features were not only visible, as expected, below the superconducting transition temperature Tc, but persist to much higher temperatures. A detailed analysis showed that these features originate from previously unknown Kohn anomalies. As these anomalies were observed both in niobium and lead, which have different crystal structures (BCC and FCC), Fermi surfaces, and energy gaps, it is likely that this link between 2D and the Kohn anomalies is more a general phenomenon. Thus the question arose whether the Kohn anomalies impose a limit on the magnitude of the 2D gap. The major part of this thesis was accordingly concentrated on the relation between Kohn anomalies and 2D. First, similar measurements were carried out along different high symmetry directions. Yet in all cases, the 2D gap was found to coincide with the lowest-energy Kohn anomaly indicating that this phenomenon can not be attributed to an accident. Since the energies of the Kohn anomalies vary (within 10%) for different crystallographic directions, this "locking" of 2D to the Kohn anomaly provides a simple explanation to the long quest for the origin of the gap anisotropy, which was already inferred from tunneling experiments in the 1960's and intensively discussed in the following decades. To shed more light on this lock-in mechanism, other metallic superconductors were explored. A key candidate was the Pb-Bi alloy. Bi adds electrons and increases the radius of the Fermi surface. It was known from previous tunneling experiments that both the gap magnitude 2D and Tc increase with Bi concentration. Inelastic neutron spectroscopy on different Pb-Bi alloys revealed a shift of the Kohn anomalies to higher energies with increasing Bi content in lockstep with 2D, supporting the lock-in hypothesis. Phonon linewidth experiments were also performed on the high temperature superconductor LSCO, whose understanding is still in its infancy. The electron-phonon linewidths of transverse acoustic phonon branches in underdoped, optimally doped, and overdoped samples were extracted from the data.

Die Frage, ob ein genaueres Studium der Phononen-Spektren klassischer Supraleiter wie Niob und Blei mittels inelastischer Neutronenstreuung der Mühe wert wäre, würde sicher von den meisten Wissenschaftlern verneint werden. Erstens erkärt die berühmte mikroskopische Theorie von Bardeen, Cooper und Schrieffer (1957), bekannt als BCS Theorie, nahezu alle Aspekte der klassischen Supraleitung. Zweitens ist das aktuelle Interesse sehr stark auf die Hochtemperatur-Supraleitung in Kupraten und Schwere-Fermionen Systemen fokussiert. Daher waren die ersten Experimente dieser Arbeit, die sich mit der Bestimmung der Phononen-Lebensdauern in supraleitendem Niob und Blei befaßten, nur als ein kurzer Test der Auflösung eines neuen hochauflösenden Neutronenspektrometers am Forschungsreaktor FRM II geplant. Dieses neuartige Spektrometer TRISP (triple axis spin echo) ermöglicht die Bestimmung von Phononen-Linienbreiten über große Bereiche des Impulsraumes mit einer Energieauflösung im micro-eV Bereich, d.h. zwei Größenordnungen besser als an klassische Dreiachsen-Spektrometern. Philip Allen hat erstmals dargelegt, daß die Linienbreite eines Phonons proportional zum Elektron-Phonon Kopplungsparameter ist. Dieser Parameter ist wesentlich für die Beschreibung der durch Phononen vermittelten Cooper-Paarbildung in klassischen Supraleitern. Die elektronische Energielücke in Supraleitern, deren Betrag, Symmetrie und Temperaturabhängigkeit eng an die Bildung der Cooper-Paare gekoppelt ist, kann damit direkt über die Messung von Phononen-Linienbreiten bestimmt werden. Die Energielücke resultiert aus einer Umverteilung von elektronischen Zuständen und Anregungen nahe an der Fermi-Fläche. Elektron-Phonon Streuung ist verboten für Phononen mit Energien kleiner der Breite der Energielüche 2D der Bindungsenergie der Cooper-Paare. Diskontinuitäten der Phononen-Linienbreiten werden daher erwartet, wenn die Phononen-Energie 2D übersteigt. Die Energielücke und ihre impulsabh ängige Anisotropie und Symmetrie kann aus einer Abbildung dieser Diskontinuitäten entlang unterschiedlicher Kristallachsen genau aufgelöst werden. Während die Energien der Phononen als ein genaues Maß für die Breite der Energielücke dienen, ist ihr Impuls eine ähnlich empfindliche Sonde für die Geometrie der Fermi-Fläche, die ebenfalls Signaturen in den Phononen-Linienbreiten hinterläßt. Phononen, die parallele Abschnitte der Fermi-Fläche verbinden, unterliegen einer verstärkten Elektron-Phonon Streuung, was zu Extrema der Linienbreite führt (sog. Kohn-Anomalien). Eine Bild der Fermi-Fläche kann im Prinzip durch eine Kartierung der Kohn Anomalien erstellt werden. Die in dieser Arbeit gemessenen Spektren der Phononen-Linienbreiten altbekannter Supraleiter weisen neue und unerwartete Strukturen auf, die in vorhergehenden Experimenten bei geringerer Auflösung nicht sichtbar waren. Anomalien wurden beobachtet bei Phonenen, deren Energie der Breite der supraleitenden Energielücke 2D entspricht. Diese Strukturen waren nicht nur wie erwartet unterhalb der Sprungtemperatur Tc sichtbar, sondern auch weit oberhalb im normalleitenden Bereich. Eine genauere Analyse zeigte, daß diese Strukturen vorher unbekannten Kohn-Anomalien entsprechen. Da diese Anomalien sowohl in Niob als auch in Blei beobachtet wurden, die unterschiedliche Kristallstruktur (BCC und FCC), Fermi-Flächen und Energie-Lücken aufweisen, ist es wahrscheinlich, daß diese Koinzidenz von 2D und den Kohn Anomalien ein allgemeines Phänomen ist. Es stellte sich die Frage, ob die Kohn-Anomalien die Breite der Energielücke 2D begrenzen. Auf diese Frage konzentrierte sich folglich der wesentliche Teil dieser Arbeit. Zuerst wurden Messungen der Lebensdauern entlang verschiedener Symmetrierichtungen durchgeführt. Es wurde immer eine Koinzidenz von 2D mit der niederenergetischsten Kohn-Anomalie gefunden. Dies unterstützt die Annahme, daß diese Koinzidenz kein Zufall ist. Da die Energien der Kohn-Anomalien für unterschiedliche Kristallrichtungen um etwa 10% variieren, liefert dieses lock-in Verhalten zwischen 2D und der Kohn-Anomalie eine einfache Antwort für die seit langem gesuchte Ursache der Anisotropie der Energielücke, die erstmals bei Tunnel-Experimenten in den 1960er Jahren beobachtet und in den folgenden Jahrzehnten intensiv diskutiert wurde. Um weitere Informationen über diesen lock-in Mechanismus zu erhalten, wurden weitere metallische Supraleiter untersucht. Ein Schlüsselsystem waren Pb-Bi Legierungen. Bi liefert zusätzliche Elektronen und vergrößert den Radius der Fermi-Fläche. Aus früheren Tunnel-Messungen ist bekannt, daß sowohl die Breite der Energielücke 2D als auch Tc mit zunehmender Bi-Konzentration anwachsen. Inelastische Neutronenstreuung an verschiedenen Pb-Bi Legierungen zeigt mit steigender Bi Konzentration eine synchrone Verschiebung von Kohn Anomalien und 2D zu höheren Energien. Diese Beobachtung unterstützt die lock-in Hypothese. Messungen von Phonon-Linienbreiten wurden auch für den Hochtemperatur-Supraleiter LSCO durchgeführt. Es wurden Elektron-Phonon-Linienbreiten von transversalen akustischen Phononen-Zweigen für unter-, optimal- und überdotierte Proben bestimmt.