Spectroscopic ellipsometry of iridium oxides and iron pnictides

Abstract

In physics many body effects are among to the most fascinating phenomena. Rather than the huge particle number accounting for the relevant interactions and correlations is most crucial to an adequate description. Strongly correlated electron systems offer the opportunity to study many body effects with a variety of interactions with variable strength - in particular competition of the latter in driving the system might lead to unforeseen properties.

In this context the presented work focuses on two material classes, which have attracted much attention recently: compounds from the iridium oxide and iron pnictide families. Since electronic correlations directly affect the charge carrier dynamics in a specific material, which is characterized by its complex dielectric function, optical spectroscopy and in particular broadband spectroscopic ellipsometry is a suitable tool to address these questions from an experimental point of view.

The thesis is organized in three parts. After laying out the essential theoretical and experimental principles, we discuss the results on the iridium oxides and iron pnictides. In Sr2IrO4, considered as the prototypical member of this iridium oxide family, we detect a strong optical out-of-plane anisotropy in good agreement with calculations within density-functional theory, which including the essential spin-orbit coupling. The related compound Na3Ir3O8 shows extraordinarily strong Fano resonances in the phonon spectra, which we assign to a lack of inversion symmetry and the strong spin-orbit coupling. This points to a non-negligible electron-phonon coupling in the iridium oxides. In the case of the iron pnictides we focus on the influence of structural changes on the electronic correlations. Here, isovalent substitution of Fe(3d) by Ru(4d) reveals a systematic reduction in the correlations in accordance with the doping phase diagram. A second approach is the detailed study of the temperature and broad range (FIR to UV) spectral dependence of the dielectric response of the representative parent compounds AFe2As2 (with A = Ca, Sr, Ba) in which we detect consistently two coupled subsystems of the spin-density-wave. While the coupling strength of the respective subsystems themselves decreases with increasing atomic number, the coupling between them gets stronger. Since the three investigated materials are driven superconducting upon doping, our results may provide insights into the physics of the related superconductors.

Vielteilchen-Effekte gehören zu den faszinierendsten Phänomenen der Physik und spielen auf allen Längenskalen eine wichtige Rolle in der Beschreibung physikalischer Zusammenhänge. Die Schwierigkeit in ihrer Beschreibung besteht hierbei weniger in der großen Zahl der Teilchen sondern in der Berücksichtigung der relevanten Wechselwirkungen zwischen ihnen. Stark korrelierte Elektronensysteme bieten die Möglichkeit ein solches Zusammenspiel einer ganzen Reihe verschiedener Wechselwirkungen zu studieren. Gerade die Konkurrenz verschiedener Wechselwirkungen eröffnet die Möglichkeit für neue Eigenschaften.

Vor diesem Hintergrund ist die vorliegende experimentelle Arbeit Verbindungen aus zwei Materialklassen gewidmet, die zuletzt in den Fokus der Forschung gerückt sind: den Iridiumoxiden und den Eisenpniktiden. Da sich die elektronischen Korrelationen unmittelbar in der Dynamik der Ladungsträger, also der dielektrischen Funktion eines Materials widerspiegeln, ist optische Spektroskopie, insbesondere breitbandige spektroskopische Ellipsometrie besonders geeignet diesen Effekten von experimenteller Seite her nachzugehen.

Die Arbeit gliedert sich im Wesentlichen in drei Teile. Nach der eingehenden Darlegung der theoretischen und experimentellen Grundlagen erfolgt die Darstellung der experimentellen Ergebnisse und deren Diskussion. Zuerst werden zwei Iridiumoxid-Verbindungen behandelt, die sich durch einen starken Einfluss der Spin-Bahn-Wechselwirkung auszeichnen. Für die prototypische Verbindung Sr2IrO4 zeigt sich eine starke Anisotropie in der dielektrischen Funktion in Einklang mit Dichtefunktionalrechnungen. Die verwandte Verbindung Na3Ir3O8 zeigt aufgrund fehlender Kristall-Inversionssymmetrie und starker Spin-Bahn-Kopplung außergewöhnlich starke Fano-Resonanzen im Phononen-Spektrum, was auf eine nicht zu vernachlässigende Elektron-Phonon-Kopplung in den Iridiumoxiden hindeutet. In den Eisenpniktiden liegt das Augenmerk auf den Auswirkungen struktureller Veränderungen auf die elektronischen Korrelationseffekte. Dabei zeigt sich zum einen bei der isovalenten Substitution von Fe(3d) durch Ru(4d) eine systematische Reduktion der Korrelationen in Übereinstimmung mit dem Dotierungsphasendiagramm. Zum anderen deckt die systematische, über einen weiten Spektralbereich (FIR - UV) erfolgte Untersuchung der Temperaturabhängigkeit der dielektrischen Funktion der undotierten Mutterverbindungen AFe2As2, A = Ca, Sr, Ba, zwei gekoppelte Untersysteme der Spin-Dichte-Welle auf. Während die Korrelationsstärke innerhalb der jeweiligen Untersysteme mit steigender Ordnungszahl abnimmt, nimmt die Kopplung zwischen diesen zu. Da die Mutterverbindungen das Ausgangsmaterial für die unter Dotierung supraleitenden Verbindungen sind, können diese Ergebnisse weitere Einblicke in die Physik der Supraleiter gewähren.