Untersuchung des Beitrages von Elektron-Magnon Streuungen zur ultraschnellen Entmagnetisierung nach Femtosekunden Laserbestrahlung ferromagnetischer Filme

Abstract

Im Rahmen der Doktorarbeit wurde das Entmagnetisierungsverhalten der Übergangsmetalle Eisen und Nickel nach ultraschnellen Laserpulsen durch Elektron-Magnon und Elektron-Phononstreuung untersucht. Zur Berechnung der Entmagnetisierungsdynamik wurde ein genäherter Elektron-Magnonstreuoperator in LMTO-ASA Näherung hergeleitet. Mit Hilfe des Streuoperators und ab-initio Rechnungen konnte das von E. Carpene vorgeschlagene Modell der Entmagnetisierung durch reine Elektron-Magnonstreuung widerlegt werden. Ein Modell zur möglichen Erklärung der Entmagnetisierung auf Basis kombinierter Elektron-Magnon und Elektron-Phononstreuung wurde entwickelt. Dieses wurde im Rahmen einer dynamischen Rechnung, basierend auf Boltzmannratengleichungen, überprüft. Die auf Basis der berechneten Zeitentwicklung von jeweils mindestens 50 fs abgeschätzten Entmagnetisierungszeiten sind kürzer als die im Experiment beobachteten Zeiten. Für Nickel ließ sich eine Entmagnetisierungszeit von ca. 38 - 55 fs ermitteln, was um einiges kürzer als die 70 - 300 fs aus dem Experiment ist. Für Eisen ließ sich eine Entmagnetisierungszeit von 26 - 66 fs ermitteln, was im großen Rahmen der experimentellen Werte 50 - 500 fs ist. Die im Rahmen der Rechnung ermittelten maximale Entmagnetisierungen ca. 13 - 17% für Nickel und 3,5 - 8% für Eisen sind trotz moderater Startanregung (800K Elektronentemperatur Nickel, 1200K Eisen) des elektronischen Systems kleiner als man sie erwarten würde, wenn die Modellmechanismen die ultraschnelle Entmagnetisierung erklären sollten. Eine beobachtete fluenzabhängige ultraschnelle Entmagnetisierung von einigen 10% (auch über 50%) lässt sich vmtl. im Rahmen des Modelles nicht erklären, dass dennoch ein merklicher Beitrag des Modellmechanismus zur Entmagnetisierungsdynamik möglich ist, wird jedoch durch die Ergebnisse unterstützt. Die über die ersten 50 fs gemittelten Entmagnetisierungsraten sind -0,058 bis - 0,062 Bohr Magnetonen pro Atom für Nickel in 50 fs, sowie -0,078 bis -0,097 Bohr Magnetonen pro Atom für Eisen in 50 fs. Im Vergleich hierzu sind aus bisherigen Arbeiten für eine Elektronentemperatur von 650-1000K in Nickel ca. -0,1 Bohr Magnetonen pro Atom für Nickel in 100 fs zu erwarten.Man darf hierbei im Vergleich zu den in der Arbeit berechneten Entmagnetisierungsraten nicht vergessen, dass die Raten mit der Zeit abnehmen und darum eine Verdopplung der gemittelten Raten für 50 fs die tatsächliche Entmagnetisierung für 100 fs im selben Modell weit überschätzt. Für Eisen liefert eine Abschätzung ca. -0,2 Bohr Magnetonen pro Atom in 100 fs bei einer elektronischen Starttemperatur von ca. 1000K. Wie die absolute maximale Entmagnetisierung, so erweisen sich also auch die Entmagnetisierungsraten im Vergleich zum Experiment zu klein. Zusätzlich sagt das Modell eine starke Emission von Magnonen voraus, die zu einer stark athermischen Verteilung der Magnonen führen, dies ist im Einklang mit den Ergebnissen anderer kürzlich publizierter Arbeiten. Die Kernaussage der Arbeit ist, dass die oft in der ultraschnellen Entmagnetisierung vernachlässigten Magnonen in jedem zukünftiges Modell der Beschreibung der ultraschnellen Entmagnetisierung Magnonen selbstkonsistent mitgenommen werden sollten, da selbst in wenigen Femtosekunden schon eine beträchtliche Emission stattfindet, die einen merklichen direkten und indirekten Beitrag zur ultraschnellen Entmagnetisierung liefern kann.

This phd thesis dealt with the demagnetization behaviour of the transition metals iron and nickel after ultrashort laserpulses due to electron-phonon and electron-magnon scattering. To enable the calculation of the demagnetization dynamics an approximated electron-magnon scattering operator in LMTO-ASA approximation was constructed. A model developed by E. Carpene to describe the ultrafast demagnetization only on basis of electron-magnon scattering could be falsified by time independent ab-initio calculations using the constructed electron-magnon scattering Thereby a model was suggested as possible explanation for the ultrafast demagnetization on the base of combined electron-phonon and electron-magnon scatterings. This model has been checked using dynamic calculations based on Boltzmann rate equations simulating at least 50 fs time evolution. Following the calculation the extrapolated demagnetization times were a little smaller than expected in comparison to the experimental data, e.g., for the demagnetization time 38 - 55 fs was calculated which is smaller than the experimental demagnetization time lying between 70 - 300 fs . For iron the demagnetization time was estimated to be around 26 - 66 fs, which lies in the very broad experimental range, reaching from 50 - 500 fs. The maximum demagnetization for nickel, 13-17% and iron 3,5 - 8% were smaller than expected, considering the moderate excitation of the electron system (electronic temperature of 800K nickel, 1200K iron) given, if the models' mechanisms explained the experimentally observed demagnetization. Experimentally a fluence dependent demagnetization of several 10% (sometimes even above 50%) may not be explained within the present model. Nevertheless a significant contribution of the model's mechanism to the experimentally observed demagnetization may be expected according to the calculated results. The averaged (the average was taken over the first 50 fs) demagnetization rates are 0.058 to - 0.062 Bohr magnetons per atom in nickel during 50 fs, and -0.078 to -0.097 Bohr magnetons per atom in iron during 50 fs. Compared to previous publications one would expect 0.1 Bohr magnetons per atom in nickel for an electron temperature of 650-1000K during 100fs. Thereby one should not forget that the demagnetization rates drop significantly with time. Therefore one vastly overestimates the rates if one would double the rates during 50fs comparing the results. As a good estimation for iron one might find around -0.2 Bohr magnetons per atom during 100 fs considering an electronic starting temperature of 1000K . So one has to conclude that the total maximum demagnetization as well as the demagnetization rates are too small compared with the experiment. Additionally within the model a strong magnon emission is predicted which leads to a strongly non-thermal magnon distribution. This finding is in accordance with recent results of other publications. As the main result of the work can be considered that the magnons, which were often neglected at the topic of ultrafast demagnetization, have to be taken into account selfconsistently by any future model which aims to describe ultrafast demagnetization. Magnons can have a significant direct and indirect impact on ultrafast demagnetization dynamics!