Universität Stuttgart
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Item Open Access Optical and magneto-optical investigations on 3D Dirac- and Weyl-semimetals(2017) Neubauer, David; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This work concentrates on optical investigations on 3D Dirac- and Weyl-semimetals with and without applied magnetic fields. Four compounds are extensively discussed, namely the 3D Dirac semimetal Cd3As2, the Weyl semimetals TaAs and NbP, and finally evidence is found for 2D Dirac states in the iron based superconductor FeSe. For the measurements in magnetic fields a novel magneto-optical installation is designed and implemented in the lab. The design principle and characterization of this setup is presented.Item Open Access On-chip broadband magnetic resonance spectroscopy down to ultralow temperatures(2014) Clauß, Conrad; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This thesis presents a novel technical realization to perform electron paramagnetic resonance (EPR) based on superconducting coplanar waveguides (CPWs) and superconducting CPW resonators. This technique allows for the investigation of magnetic properties of the material under study at basically any arbitrary frequency. The compact design radically facilitates the implementation into dilution refrigerators to probe the samples at temperatures in the milli Kelvin regime. The working principle of the devices is explained and further substantiated by analytical calculations and 3D-electromagnetic (EM) simulations of the microwave EM fields of the given chip structures. The proof of principle was demonstrated on an organic radical with spin 1/2 and on a ruby single crystal with S=3/2, as a more complex spin system. The technique was then utilized to characterize a Gd-based single-ion magnet and to investigate the magnetic properties of the ground states of a heavy-fermion metal. Both materials were studied in detail at temperatures as low as 40 mK, far below the typical low-temperature limit of conventional EPR equipment at around 1 K. The results of the heavy-fermion compound reveal intriguing behavior of the spin-relaxation mechanisms and local magnetic fields at the lowest achievable temperatures and at the phase transitions and crossover regimes of the phase diagram. The thesis is a pioneering work outlining the great potential regarding the range of applicability of the introduced technique and provides a starting point for future improvements and further functional enhancements.Item Open Access Charge degrees of freedom in quasi-two-dimentional organic conductors(2022) Iakutkina, Olga; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Item Open Access Spin interactions in graphene-single molecule magnets hybrid materials(2015) Cervetti, Christian; Bogani, Lapo (Dr.)This thesis work employs magnetic molecules, belonging to the family of single molecule magnets (SMMs), as model systems to study the relaxation of mesoscopic spins on graphene, and their interaction with graphene charge carriers in real devices. Their large uniaxial anisotropy makes SMMs behave like giant spins, with relaxation times of years at low temperatures. Their spin dynamics combines a classical and a quantum relaxation mechanism, that can be selectively switched on and off by either applying an external magnetic Field or by varying the temperature. The work is organized as follows. The First part presents a thorough structural characterization of the SMMs-graphene hybrid materials via multiple techniques, including atomic force microscopy, x-ray photoelectrons spectroscopy, mass spectrometry, Raman spectroscopy, and electronic transport measurements on graphene-based Feld-effect transistors. The analysis of the dynamical arrangement of molecular adsorbates on graphene reveals new opportunities to control the supramolecular surface arrangement. A comprehensive study of the magnetization dynamics of SMMs on graphene is carried out by means of ac-susceptibility techniques in a broad temperature range (T = 4K - 13 mK). The details of the complex spin-graphene interaction are unraveled in the framework of a newly developed theoretical model that accounts for all the possible fundamental contributions and the two-dimensional nature of graphene. The focus of the second part is the design, fabrication and characterization of graphene-based spintronic devices. Diffrent strategies for the injection of spin-polarized carriers in graphene are implemented and tested down to very low temperatures (T = 300 mK). To conclude the first spin-transport and spin-relaxation measurements in SMMs-graphene devices are presented.Item Open Access Spectroscopic investigation of metallic nanostructures towards percolation(2016) De Zuani, Stefano; Dressel, Martin (Prof. Dr.)In this work, we focus on the investigation of the geometrical parameters leading to the tuning of the electrodynamic properties of ultra-thin metallic films at and around the percolation threshold and of metal-dielectric nanostructures with effective optical properties.Item Open Access Analysis of magnetic excitations in molecular nanomagnets(2006) Kirchner, Nadejda; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This PhD-thesis is about methods of modeling- and analysis of experimental data on molecular nanomagnets. It has two important results. We present the computer code developed for simulation of Frequency Domain Magnetic Resonance Spectra (FDMRS) on molecular nanomagnets in terms of the single-spin Hamiltonian model. The program enables an automatic and high precision determination of the zero-field splitting parameters of mono- and many-nuclear complexes with high spin ground state. It was successfully applied to the ZFS studies by FDMRS on various molecular magnets. Another result of this work is the new development of the generalized effective spin Hamiltonian model. Interactions of non-Heisenberg type (single-ion crystal fields and antisymmetric exchange) were introduced into the model for the first time being expressed through non-collinear tensors. The model gives reasonable results by explanation of the origin of magnetic anisotropy of a tetrameric Ni(II) cluster possessing S4 symmetry. It indicates the pronounced role of the non-compensated orbital moment in the system accompanied by collective action of the single-ion crystal fields.Item Open Access Far-infrared spectroscopy of lanthanide-based molecular magnetic materials(2015) Haas, Sabrina; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This thesis demonstrates the applicability of far-infrared spectroscopy for the study of the crystal-field splitting of lanthanides in single-molecular magnetic materials. The far-infrared studies of three different kinds of single-molecular-magnetic materials, a single-ion magnet, a single-chain magnet and an exchange-coupled cluster, yielded a deeper understanding of the crystal-field splitting of the lanthanides in these materials. In addition, our results offered the opportunity to gain a deeper insight into the relaxation processes of these materials.Item Open Access Hochfrequenzuntersuchungen an niedrigdimensionalen Supraleitern(2004) Thoms, Jürgen; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Mit der BCS-Theorie lassen sich die Eigenschaften konventioneller Supraleiter sehr genau beschreiben. In unkonventionellen Supraleitern kann neben der Gestalt des Ordnungsparameters auch die Form des Paarungszustands von der klassischen Beschreibung abweichen: Im Unterschied zu den Singulett-Supraleitern mit einem Gesamtspin von Null ist hier ein Triplett-Supraleiter mit Gesamtspin Eins möglich. In den Bechgaard-Salzen und in Strontiumruthenat könnte diese exotische Form der Triplett-Supraleitung vorliegen. Die Frage nach der Natur und der Gestalt des Paarungszustands wird von der Frage nach der Vermittlung der Supraleitung begleitet. In den klassischen, konventionellen Supraleitern spielen Phononen die Rolle der Paarvermittler. Bei unkonventionellen Supraleitern können Spinfluktuationen oder andere Wechselwirkungen eine zusätzliche oder gar die alleinige Rolle der Paarvermittler spielen. Bei den in dieser Arbeit untersuchten Materialien handelt es sich um unkonventionelle Supraleiter mit stark anisotropen Eigenschaften. Sowohl die Gestalt des Ordnungsparameters als auch die Form des Paarungszustands der Materialien ist nicht eindeutig geklärt. Die untersuchten Materialien besitzen Sprungtemperaturen bis hinunter zu 1 K. Ihr supraleitender Zustand ist somit nicht mehr den optischen Messverfahren zugänglich. Untersuchungen der elektronischen Eigenschaften im niederfrequenten Bereich erfordern die Kontaktierung der Proben mittels Leitpasten, was die druckempfindlichen supraleitenden Eigenschaften beeinflussen kann. Bei Energien unterhalb 100 GHz bieten sich deshalb Messungen mit Mikrowellen an. Hochfrequenzmessungen in geschlossenen Resonatoren bringen den Vorteil der kontaktlosen Messung mit sich. Zudem können Kristalle untersucht werden, deren Ausdehnung deutlich unterhalb der Wellenlänge liegt. Vor allem bei organischen Materialien erwiesen sich kleine Einkristalle als qualitativ hochwertiger im Vergleich zu großen Proben. Im Resonator trifft die Strahlung mehrfach auf die Probe, was die Empfindlichkeit der Messungen an metallischen Materialien erhöht, die ohnehin nur wenig absorbieren. Zudem können beide Komponenten der komplexen optischen Parameter bestimmt werden, z.B. die komplexe Leitfähigkeit. Dies ermöglicht einerseits die Messung der Sprungtemperatur im Hochfrequenzbereich, andererseits kann über die Temperaturabhängigkeit der Eindringtiefe auf Nullstellen im Ordnungsparameter geschlossen werden. In der vorliegenden Arbeit wurde eine Messapparatur aufgebaut, mit der die komplexen Hochfrequenzeigenschaften sowie der spezifische Widerstand von anisotropen Materialien ermittelt werden können. Ein 3He-Kryostat erlaubt die Untersuchung bei Temperaturen zwischen 0,4 K und Raumtemperatur. Mit der Apparatur wurden unterschiedlich niedrigdimensionale Supraleiter analysiert: das quasi-eindimensionale Bechgaard-Salz (TMTSF)2ClO4, die zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalze k-(BEDT-TTF)2I3 und k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br sowie das strukturell und elektronisch den zweidimensionalen Hochtemperatursupraleitern verwandte Sr2RuO4. Mittels verschiedener Einsätze wurden die Hochfrequenzeigenschaften und der Gleichstrom-Widerstand der Proben im selben 3He-Kryostat untersucht. Der Gleichstrom-Einsatz ermöglicht die Bestimmung des Probenwiderstands nach der Vierpunktmethode. Bei den Messungen erwies sich Leit-Kohlenstoff als optimale Kontaktpaste. Die damit möglichen geometrisch kleinen Kontakte minimieren mechanische Spannungen und besitzen geringe Kontaktwiderstände ohne wesentliche Temperaturabhängigkeit. Der Mikrowellen-Einsatz arbeitet bei 35 GHz und erlaubt durch eine in-situ Positionierung der Probe im maximalen elektrischen Feld oder im maximalen magnetischen Feld. Das rechnergesteuerte Messsystem passt automatisch die Breite des Frequenzscans an die sich mit der Temperatur ändernde Mittenfrequenz sowie Halbwertsbreite an. Frequenz und Halbwertsbreite werden mit hoher Genauigkeit bestimmt. Die gleichzeitige Ermittlung von Halbwertsbreite und Mittenfrequenz des Resonators erlaubt die direkte Berechnung der komplexen Hochfrequenzeigenschaften (Oberflächenimpedanz bzw. Leitfähigkeit) aus den Messdaten. Im supraleitenden Zustand deutlich unterhalb der Sprungtemperatur lässt sich aus der Oberflächenreaktanz die Eindringtiefe ermitteln. Ihre Temperaturabhängigkeit kann mit verschiedenen Modellen verglichen werden und liefert Aufschluss über die Gestalt des supraleitenden Ordnungsparameters. Der Temperaturverlauf der Leitfähigkeit kann Rückschlüsse auf die Natur des supraleitenden Zustands liefern. Der Übergang in den supraleitenden Zustand bei 35 GHz konnte bei allen Materialien beobachtet werden. Erstmals wurde der supraleitende Zustand bei 35 GHz in Strontiumruthenat bzw. in (TMTSF)2ClO4 beobachtet.Item Open Access Pressure-dependent dielectric spectroscopy measurements on organic spin liquid compounds(2019) Rösslhuber, Roland; Dressel, Martin (Prof. Dr.)The investigations carried out in this thesis unveil a percolating phase coexistence at the bandwidth-tuned Mott insulator-metal transition (IMT) of the organic spin liquid compound 𝜅-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 and unequivocally proof the first oder nature of the genuine Mott transition. Our findings are in remarkable agreement with DMFT and finally rebut the controversy of spinons interfering with the Mott transition. In addition, we shed light onto the anomalous dielectric response (ADR) observed in the insulating phase of many organic charge transfer salts subject to electronic correlations, which puzzled the community for a decade. More specifically, we performed comprehensive dielectric spectroscopy measurements on the organic dimer Mott insulators 𝜅k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 (k-CuCN), 𝜅k-[(BEDT-STF) 𝑥-(BEDT-TTF)1-x]2Cu2(CN)3 (𝜅k-STF𝑥-CuCN) and 𝜅k-(BEDT-TTF)2Ag2(CN)3 (k-AgCN). In addition to varying temperature and frequency as experimental parameters, we applied hydrostatic pressure to tune 𝜅k-CuCN across the Mott IMT and to scrutinize the dielectric response in the entire phase diagram. These investigations are complemented by measuring a set of 𝜅k-STF𝑥-CuCN crystals, wherein varying the substitution level x is used to tune the compound across the Mott IMT. Additional pressure-dependent measurements of 𝜅k-AgCN extend our investigations further into the insulating state of the organic spin liquid compounds allowing us to thoroughly inspect the ADR.Item Open Access Unveiling electronic correlations in layered molecular conductors by optical spectroscopy(2017) Pustogow, Andrej; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Diese Arbeit handelt von den elektronischen Eigenschaften stark korrelierter Elektronensysteme, insbesondere optischen Untersuchungen nahe des Mott Metall-Isolator-Übergangs. Die experimentelle Bestimmung der Korrelationsstärke erlaubt eine einheitliche Darstellung aller Mott-Isolatoren in einem universellen Phasendiagramm. Unser Konzept ermöglicht erstmals einen quantitativen Vergleich unter verschiedenen Verbindungen, sowie zwischen Experiment und Theorie. Damit begründen wir ein neues Fundament für das Verständnis von Elektron-Elektron Wechselwirkungen in Mott-Systemen und den darauf basierendenden Phänomenen, allen voran unkonventioneller Supraleitung.