Functional & active plasmonic systems and metasurfaces

Abstract

Funktionelle und aktive plasmonische Nanostrukturen und Metaoberflächen sind das Herzstück von einer Vielzahl an neuartigen optischen Technologien. Sie ermöglichen es Licht auf sehr kleinen Längenskalen zu bündeln und aktiv zu manipulieren. Insbesondere werden sie zur Miniaturisierung von elektro-optischen Bauteilen beitragen, welche für die Realisierung von zukunftsweisenden Technologien in verschiedensten Bereichen vonnöten sind. Hierzu zählen unter anderem Technologien aus den Bereichen virtuelle Realität (VR: engl: virtual reality) und erweiterte Realität (AR: engl: augmented reality), dynamische drei-dimensionale Holografie, miniaturisiertes LiDAR (engl.: Light Detection and Ranging), sowie nano-optische Sensoren für explosive und giftige Gase oder für (händige) chemische Substanzen. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit mehreren Ansätzen für funktionelle und aktive plasmonische Systeme und Metaoberflächen. Hierbei analysieren wir insbesondere deren Funktionalitäten als auch die zugrundeliegenden Schaltmechanismen. Wir führen zunächst metallische Polymere für schaltbare plasmonische Systeme ein. Diese Polymere sind zwar seit den 1980er Jahren bekannt, wurden jedoch hauptsächlich für transparente und leitfähige Elektroden verwendet sowie optimiert. Wir zeigen, dass die Nanostrukturierung solcher Polymere es ermöglicht, Nanoantennen mit elektrisch schaltbaren optischen Eigenschaften herzustellen. Deren plasmonische Resonanzen lassen sich hierbei elektrisch ein- oder ausschalten. Unser Konzept basiert auf einem elektrisch-schaltbaren Metall-zu-Isolator-Übergang des Polymers, der durch CMOS-kompatible Spannungen von lediglich ±1 V kontrolliert werden kann. Schaltzeiten erreichen Displayfrequenzen von 33 Hz, was es unseren Nanoantennen ermöglicht, Anwendung in zukünftigen Display-Technologien zu finden. Zudem demonstrieren wir Langzeit-Stabilität über mehrere Hundert Zyklen. Durch gezielte periodische Anordnung unserer metallischen Polymer-Nanoantennen erschaffen wir ultra-dünne Metaoberflächen zur aktiven Laserstrahlablenkung sowie zur aktiv-steuerbaren Lichtfokussierung mit sehr hohem Kontrast. Wir realisieren zudem ein Metaobjektiv aus metallischem Polymer, welches neuartige Funktionalitäten, wie z.B. einen bifokalen Zustand, aufweist. Als Nächstes untersuchen wir aktive plasmonische Systeme auf Basis von wasserstoffsensitiven Metallen. Solche schaltbaren plasmonischen Antennen finden Anwendung in aktiven Metaoberflächen sowie in plasmonischen Wasserstoffsensoren. Häufig verwendete Materialien sind hierbei Palladium, Yttrium, oder Magnesium. Letzteres bietet hierbei den Vorteil, dass es ein exzellenter Wasserstoffspeicher ist. Zudem können die optischen Eigenschaften von plasmonischen Nanoantennen aus Magnesium mit Hilfe von Wasserstoff sehr stark beeinflusst werden. Jedoch sind die damit einhergehenden Schaltzeiten häufig sehr lang und die Degradierung von Magnesium während der Schaltvorgänge sehr hoch. Um die hierbei limitierenden Faktoren herauszufinden, vermessen wir Magnesium während der Hydrogenisierung mittels auf Streuung basierender optischer Rasternahfeldmikroskopie. Hiermit können wir die Wasserstoff-Diffusionsprozesse in Magnesium auf der Nanometer-Skala detailliert untersuchen. Es lässt sich dabei feststellen, dass diese Diffusionsprozesse stark von der polykristallinen Morphologie von Magnesium sowie durch dessen Volumenausdehnung beeinflusst werden. Darüber hinaus zeigen wir, dass nicht nur Wasserstoff in Form von Gas, sondern auch Alkohole in der Lage sind Metalle zu hydrogenisieren. Am Beispiel von Yttrium demonstrieren wir, dass sich die optischen Eigenschaften von plasmonischen Nanoantennen durch deren Eintauchen in Alkohol verändern lassen. Dabei fungieren die Nanoantennen als lokale nanooptische Indikatoren, um diesen flüssigen Hydrogenisierungsprozess optisch zu visualisieren. In verschiedensten Bereichen ist es zudem nötig die optische Aktivität/Chiralität bzw. Händigkeit einer chemischen Substanz zu ermitteln. So entscheidet, z.B., die Händigkeit einer Substanz darüber, ob sie als Medikament eingesetzt werden kann oder giftig für den menschlichen Körper ist. Diese Chiralität kann optisch detektiert und gemessen werden. Hierbei können plasmonische Nanoantennen die Sensitivität entscheidend verbessern. Deshalb analysieren wir zuletzt die spektrale Antwort einzelner chiraler Nanopartikel. Hierzu verwenden wir unsere automatisierte Messmethode, mit welcher sich die chiralen Streuspektren der Einzelpartikel detailliert untersuchen lassen. Dabei zeigen wir, dass die chiralen Einzelpartikelspektren stark von der jeweiligen Morphologie des Partikels abhängen. Unsere untersuchten Partikel weisen im Allgemeinen eine spiralförmige Struktur auf, welche zu einer enormen optischen Aktivität führt. Folglich können diese chiralen plasmonischen Nanopartikel in verschiedensten Sensorplattformen vielversprechende Anwendungen finden. Unter anderem könnte mit deren Verwendung die Sensitivität bzw. Empfindlichkeit von nanooptischen Sensoren für chirale Moleküle bzw. Flüssigkeiten enorm gesteigert werden. In Kombination mit schaltbaren plasmonischen Materialien rücken sogar aktiv steuerbare chirale Sensoren in greifbare Nähe.