Numerische Simulation und Zeitskalenanalyse katalytischer Verbrennungsprozesse

Abstract

In der vorliegenden Arbeit wird die Dynamik der heterogenen Reaktionssysteme untersucht und die Methode der intrinsischen niedrigdimensionalen Mannigfaltigkeiten (ILDM) auf die Oberflaechenprozesse angewandt. Die ILDM-Methode dient zur Reduzierung von detaillierten Reaktionsmechanismen. Zur Untersuchung werden detaillierte Mechanismen aus Elementarreaktionen und detaillierte Transportmodelle verwendet. Die reaktiven Stroemungen sind laminar und haben Kontakt mit einer katalytischen Oberflaeche. Die Dynamik heterogener Reaktionssysteme werden anhand von kat. Zuend- und Verbrennungsprozess analysiert. Die Simulationsergebnisse werden als zeitlicher Verlauf dargestellt und mit den experimentell ermittelten Daten verglichen. Weiter wird die Dynamik heterogener Reaktionssysteme im Zustandsraum untersucht, wobei sich die Abhaengigkeit chemischer Reaktion besser analysieren laesst. Eine quantitative Untersuchung des dynamischen Verhaltens leasst sich mittels einer Zeitskalenanalyse durchfuehren, die auf einer lokalen Eigenwertuntersuchung nach lokaler Linearisierung des dynamischen Systems basiert. Die reduzierte Loesungen werden mit detaillierten Loesungen vergliechen. Basierend auf Zeitskalenanalyse wird 1-dimensionale ILDM fuer ausgewaehltes Beispiel von kat. Mehtanverbrennung auf Pt-Oberflaeche bestimmt, d.h. anhand einer einzigen chemischen Variabel laesst sich die gesamte Obeflachenreaktion beschreiben. Mit Beruecksichtigung von physikalischen Prozessen wie Stroemung und Transport in der Gasphase wird zur Erhoehung der Genauigkeit eine 2-dimensionale ILDM berechnet. Die Oberflaechenprozesse sind ueber Adsorption und Desorption mit chemischer Reaktion und phys. Prozessen in der Gasphase gekoppelt. Fuer den Einsatz der ILDM-Methode wird daher eine mathematische Gleichung eingefuehrt, in der die Oberflaechenprozesse zusammen mit physikalischen Prozessen an den reduzierten Mechanismen in der Grenzschicht angepasst werden.

This dissertation deals with numerical simulations and analysis of the dynamics of heterogeneous reaction systems in combustion processes. To describe such processes, the coupling of the reactive flow with the catalytic reactive surface has to be accounted for. Numerical simulations using the detailed reaction schemes have been widely used in combustion research, However, they are not suitable for numerical simulation of turbulent combustion processes because of the introduced large number of chemical species and restrictive CPU-time and the storage requirement. The method of ILDM was introduced to reduce the chemical kinetics. Using this method, the fast chemical processes can be locally identified by mathematical analysis and then decoupled from the dynamical system. Therefore, the reduced chemical kinetics can be described by only few slow chemical processes, which can be described by the intrinsic low-dimensional manifold (ILDM). Two heterogeneous reaction systems have been considered to investigate the dynamic behaviour. Using the detailed reaction scheme and detailed transprot modells, the simulation results allow an analysis of the time dependence of the system dynamics. The Results have been also compared with the experimental data and achieved very good agreement with measured ignition temperature and ignition time. For the further analysis the dynamics of the reaction system in the state space has been investigated. This is advantageous because it shows important properties of system dynamics. More exact information about the dynamical behaviour has been gathered by time scale analysis. It's based on a local investigation of eigenvalues via a local linearization of the dynamical system. The investigation shows that ILDMs can be identified for the gas phase as wellas for the surface kinetics, and it allowed to estimate the local dimension of the ILDMs for the surface chemistry.