Modellierung und Modellentwicklung der Rußbildung bei hohem Druck in vorgemischten Verbrennungssystem

Abstract

Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Weiterentwicklung des Russmodells nach Frenklach für typische Brennkammer-Bedingungen, wobei der Schwerpunkt auf die Betrachtung der frühen Russpartikelbildung lag. Die experimetellen Daten bestehen aus den Russvolummenbruchmesungen von laminaren Vormischflammen mit Ethylen und von Stossrohr-Experimenten mit unterschiedlichen Brennstoffen. Um die Bildungsrate der primären Russpartikel zu erhöhen, wurde deshalb in der vorliegenden Arbeit das PAH-Wachstum statt durch den 'Lumping-Mechanismus' durch einen detaillierten Mechanismus beschrieben. Dabei wurden zwei Ansätze für die Bildung der primären Russpartikel untersucht: Ansatz I: Alle PAH, die größer als Acenaphthylen (A2R5) sind, können durch Koagulation zur Bildung der primären Russpartikel führen. Ansatz II: Die kleinen PAH wachsen durch 'reaktive Koagulation' zu größeren Molekülen. Moleküle ab 750 amu können miteinander zu Russpartikel koagulieren. Um den großen Aufwand der numerischen Rechnung zu vermindern, werden bei diesem Ansatz nur drei PAH-Moluküle betrachtet. Mit diesen zwei Ansätzen wurde eine erhebliche Verbesserung gegenüber dem anfangs eingesetzten Basismodell für beide Experimenttypen und für unterschiedliche Brennstoffe erzielt.

The objective of the present work is to improve the model which describes the formation routes from small gas phase species over PAH growth to particle inception. The soot model of Frenklach and Wang is the basic model of the present work. The present study focuses on the formation and growth of the polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and the particle formation by PAH coagulation. The experimental database used in the present work consisted of soot volume fraction measurements observed in laminar premixed ethene flames for pressures between 5 and 20 bar and measured behind reflected shock waves for the pressure range of 4.5 to 55 bar using different fuels. Two methods (method I and method II) were developed in the present work. For modeling of measured soot volume fractions, the same relatively large reaction gas phase mechanism up to the first aromatic ring structure was used. This mechanism was updated and enlarged in order to describe the oxidation of the different fuels. The formation and growth of PAH were described either by applying linear lumping of the well known HACA sequence (basic model) or by using a detailed chemical kinetic model for species ranging from benzene to coronene (method I). Essentially, method II is a version of method I with reduced PAH growth mechanism: method I: chemical kinetic model contains reactions of species up to C24. PAH growth described by this chemical kinetic model. First soot particle created by coagulation of two acenaphthalene species. method II: detailed gas phase chemistry up to C24. PAH growth described by reactive coagulation, assuming reaction efficiencies of 0.4 for the lighter PAH. First soot particle created by coagulation of PAH's with amu > 750. The modeling study for experiments with different fuels showed that growth of soot precursors and particle inception predicted by the PAH reaction mechanism (method I) gives better agreement with measured soot volume fraction profiles than the HACA mechanism alone.