Werkstoff- und Verfahrensentwicklung für Kunststoffbauteile aus naturfaserverstärkten Thermoplasten

Abstract

In der vorliegenden Arbeit werden alle Aspekte eines naturfaserverstärkten Verbundkunststoffes (NFVK) behandelt. Die Werkstoffentwicklung erfolgt mit der Zielsetzung, diesen Verbundkunststoff möglichst weitgehend auf Basis nachwachsender Rohstoffe darzustellen. Die ermittelten, auf ein spezielles Anforderungsprofil aus der Automobilindustrie maßgeschneiderten Rezepturen werden mit Hilfe eines innovativen Matrizenpressverfahrens zu einem Granulat geformt. Die Formgebung erfolgt dann mittels des etablierten Spritzgieß- oder Strangablegeverfahrens. Abschließend wird das Recycling der Werkstoffe untersucht und diskutiert. Am Anfang der Werkstoffentwicklung steht eine Beschreibung der zur Verbundwerkstoffgenerierung verwendeten Ausgangskomponenten. Nach einer Darstellung der zur Komponenten- und Additivauswahl herangezogenen Kriterien werden auf dieser Basis verschiedene Polypropylene, Cellulosepropionate und Polyamid 11 selektiert. Als Verstärkungsfasern werden Flachs-, Hanf- und Jutefasern herangezogen. Für Rezepturen aus Polypropylen und Naturfasern wird weiterhin maleinsäureanhydridgepfropftes Polypropylen als Additiv zur Verbesserung der Faser-Matrix-Wechselwirkung eingesetzt. Variationen der Verbundkunststoffrezepturen können weiterhin durch die Wahl verschiedener Polypropylen- und Cellulosepropionattypen herbeigeführt werden. Dabei wird der Zusammenhang zwischen Eigenschaften von Ausgangskomponenten und Produkten anhand des Vergleichs verschiedener ausgewählter Rezepturen erarbeitet. Der Zug-Elastizitätsmodul ausgewählter Rezepturen wird mittels einer mikromechanischen Modellierung analytisch beschrieben. Beim Vergleich berechneter und gemessener Werte ergibt sich eine gute Übereinstimmung der Daten. Dieser Vergleich erlaubt weiterhin eine Schlussfolgerung auf maximal mögliche Fasergehalte, wie sie für manche Anwendungsfälle in der Praxis angestrebt werden. Mechanische Kennwerte, die einer analytischen Modellierung nicht ohne Weiteres zugänglich sind, werden für ausgewählte Rezepturen mittels multipler Regression beschrieben. Die Übereinstimmung zwischen Theorie und Praxis kann hier durch Modifikationen der Regressionsgleichungen verbessert werden. Eine Vereinfachung der Gleichungen sichert gleichzeitig ihre praxisgerechte Anwendbarkeit. Als Ergebnis der theoretischen Betrachtungen können Verbundkunststoffrezepturen aus naturfaserverstärkten Thermoplasten im Hinblick auf ein gegebenes Anforderungsprofil bezüglich der mechanischen Kennwerte maßgeschneidert werden. Zum Abschluss der Werkstoffentwicklung werden Rezepturen aus naturfaserverstärktem Polypropylen, Cellulosepropionat und Polyamid 11 einander vergleichend gegenübergestellt. Sie weisen den Weg zu einem Faserverbundkunststoff, der das gegebene Anforderungsprofil erfüllt und überwiegend aus nachwachsenden Rohstoffen hergestellt werden kann. Als Aggregat zur Aufbereitung naturfaserverstärkter Verbundkunststoffe wird der sogenannte Agglomerator vorgestellt. Hierbei handelt es sich um eine Ringmatrizenpresse, die mit einer Schneidmühle kombiniert ist. Grundlage für die Untersuchung dieser Aufbereitungstechnik bildet die Optimierung der Zudosierung von kurzen Schnittfasern. Durch eine Regelung der Zuführschneckendrehzahl anhand der Stromaufnahme des Aufbereitungsaggregats kann eine hervorragende Langzeitkonstanz der Faserdosierung erreicht werden. Die aufgrund von Faseragglomerationen kurzzeitig schwankende Faserdosierung wird durch die physikalische Ver¬mischung der Rezepturbestandteile im Arbeitsraum der Ringmatrizenpresse zumindest teilweise kompensiert. Das Resultat ist eine hinreichend robuste Prozessführung mit einer zufriedenstellenden Genauigkeit des Fasergehalts im Produkt. Ein besseres Verständnis des Aufbereitungsprozesses wird durch eine Beschreibung der Strömungsvorgänge im Arbeitsraum der Ringmatrizenpresse sowie in den zylindrischen Matrizenbohrungen gewonnen. Es zeigt sich, dass insbesondere die thermische Schädigung der Naturfasern aufgrund der kurzen Verweilzeiten im Aufbereitungsaggregat weitgehend vermieden werden kann. Weiterhin wird der Einfluss von Eigenschaften der Ausgangskomponenten und Prozessparametern auf Produkteigenschaften und Betriebsparameter geklärt. Durch Ermittlung der Faserlängenverteilung im Produkt wird die geringe Faserschädigung bei der Verarbeitung von Naturfasern in der Ringmatrizenpresse nachgewiesen. Faserbündel werden dennoch vereinzelt, woraus hohe mechanische Eigenschaften des Faserverbundkunststoffs resultieren. Besonders deutlich wird dies anhand des Vergleichs mit der Aufbereitung in einer Flachmatrizenpresse als alternativem Aufbereitungsverfahren. Das weitere Potenzial des Agglomerators als Aggregat zur Aufbereitung von Granulaten aus naturfaserverstärkten Kunststoffen wird schließlich durch Versuche auf einer Großanlage bestätigt. Hier können noch deutlich geringere Faserschädigungen während der Aufbereitung realisiert werden. Die Formgebung des aufbereiteten Granulats erfolgt mittels des Spritzgieß- oder des Strangablegeverfahrens. Die verfahrensspezifischen Gegebenheiten im Hinblick auf die Faserschädigung und -verteilung werden diskutiert. Dazu wird zunächst der Einfluss von Prozessparametern des Spritzgießens auf die Faserschädigung erörtert. Anschließend werden die Spezifika beider Verfahren im Hinblick auf Faserschädigung, -verteilung und orientierung im Produkt gezeigt. Anhand von ausgewählten Demonstrationsbauteilen wird schließlich die Eignung des Werkstoffs und der vorgestellten Prozesskette für Anwendungen im Automobilbereich nachgewiesen. Nach dem Ende des Produktlebenszyklus können naturfaserverstärkte Thermoplaste problemlos und ohne wesentliche Eigenschaftsänderungen werkstofflich rezykliert werden. Dies wird anhand des Verfahrens der Extrusion auch über mehrere Recyclingdurchläufe mit anschließender Wiederverarbeitung gezeigt. Die Faserlängenreduktion kann über die einzelnen Recycling- und Wiederverarbeitungsschritte anhand ausgewählter Abbaualgorithmen theoretisch beschrieben werden. Die Ergebnisse zeigen eine gute Übereinstimmung mit den in der Praxis gefundenen Gegebenheiten.

This thesis deals with all aspects of natural fiber reinforced plastics. The material is developed with the objective to incorporate renewable resources to the greatest possible extent. The formulations which are found are tailored to certain requirements of the automotive industry. They are used in an innovative press process which delivers a granulate which can subsequently be processed by well known injection and compression molding methods. Finally the recycling of the materials is examined and discussed. The chapter on material development begins with the description of the components utilized to generate the composites. After the criteria for selecting the components and additives have been described, different types of polypropylene, cellulose propionate and polyamide 11 are selected based on these criteria. Flax, hemp, and jute fibers are used for reinforcement. In addition, maleic anhydride grafted polypropylene is used to improve the fiber-matrix-interaction in formulations based on polypropylene and natural fibers. Variations of the composites' formulations can furthermore be generated by using different types of polypropylene and cellulose propionate. The relation between properties of the product and its components is shown by comparing selected formulations. A micro-mechanical model analytically describes the tensile modulus of the chosen formulations. The comparison of calculated and measured values displays a good conformity of the data. This comparison also allows the conclusion that a high content of natural fibers can be incorporated in thermoplastic matrixes. Practical examinations underline this conclusion. For some formulations, multiple regression is used to describe the mechanical properties which cannot easily be derived through analytical methods. A conformity of theory and practice can be improved by modifying the regression equations. The simplification of the equations at the same time ensures their practical applicability. The conclusion to be drawn from these theoretical considerations is that the mechanical properties for formulations of short natural fiber reinforced thermoplastics can be tailored to given requirements. The chapter on material development concludes with comparing formulations of natural fiber reinforced polypropylene, cellulose propionate and polyamide 11. They point the way to a composite which fulfils the given requirements and is generated from renewable resources to a great extent. The so-called "agglomerator" is introduced as an aggregate for preparing a natural fiber reinforced thermoplastic granulate. This machine basically combines a ring die press and a cutting mill. A prerequisite for examining the preparation method is the optimization of the short fiber dosing. A remarkable long-term constancy of the fiber dosing can be achieved by regulating the feeding-screw revolution according to the electric current consumption of the aggregate. The short-term inconsistency caused by fiber agglomeration is partly levelled by physically mixing the formulations' ingredients inside of the ring die press' processing chamber. The result is a sufficiently stable process with a satisfactorily precise product fiber content. A better understanding of the preparation process is achieved by describing the flow process inside the processing chamber of the ring die press and the cylindrical die holes. It becomes evident that especially thermal degradation of the natural fibers can be substantially avoided because of their short residence time inside the aggregate. Furthermore it is explained how component properties and processing parameters influence product properties and process measurement results. The fiber length distribution of the product proves the low fiber length degradation of natural fibers when processed with a ring die press. Fiber bundles are separated nevertheless, leading to high mechanical properties of the composite. This becomes even clearer by comparing a ring die press with a flat die press. Tests with a production plant finally show the further potential of the agglomerator as an aggregate to prepare short fiber reinforced thermoplastic granulate. Here even lower fiber length degradation can be realized. The granulate is further processed by injection or compression molding. The specific process properties are discussed with respect to fiber degradation and distribution. First it is shown how process parameters of the injection molding process influence fiber degradation. Then, the specific properties of both processing methods are described regarding fiber degradation, distribution and orientation inside the product. Finally, some demonstrator parts are produced. It is proven that the material and the process chain can be applied in the automotive industry. After the product life cycle has ended, short natural fiber reinforced thermoplastics can easily and completely be recycled without loosing their essential properties. This is shown for the extrusion process with several recycling steps. Fiber length degradation can be theoretically described for the single recycling and re-processing steps by selected degradation algorithms, which closely correspond to the conditions found in practice.