Micro-macro approaches to rubbery and glassy polymers : predictive micromechanically-based models and simulations

Abstract

This work is concerned with the development of physically motivated constitutive models for the description of the material behavior of rubbery and glassy polymers. The particular focus of the thesis is placed on elasticity, finite viscoelasticity, deformation-induced Mullins-type damage in rubbery polymers, and finite viscoplasticity of amorphous glassy polymers. The models developed possess the intrinsic character of a micro-macro transition that, in turn, allows us to incorporate the physical mechanisms stemming from a micro-structure of the material through geometrically well defined kinematic measures and in terms of physically motivated material parameters. The proposed approaches make use of a micro-structure that is symbolized by a unit sphere, the so-called micro-sphere. The surface of the micro-sphere represents a continuous distribution of chain orientations in space. A key idea of the proposed constitutive framework may be considered as a two-step procedure that incorporates the set up of micromechanically-based constitutive models for a single chain orientation and the definition of the macroscopic stress response through a directly evaluated homogenization of state variables. The disribution of micro-state variables are defined on the micro-sphere of space orientations in a discrete manner. The proposed models are further furnished with the associated algorithmic procedures that perform the update of internal variables and computation of stresses and tangent moduli in a way consistent with the employed integration scheme. The modeling performance of the models is tested against broad range of homogeneous and inhomogeneous experimental data with particular regard to their predictive simulation capabilities.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung von physikalisch motivierten Modellen für die Beschreibung des Materialverhaltens von gummi- und glasartigen Polymeren. Ein besonderer Fokus dieser Arbeit liegt auf der Elastizität, finiten Viskoelastizität, deformationsinduzierten Mullins-Typ Schädigung in gummiartigen Polymeren sowie auf der Viskoplastizität amorpher glasartiger Polymere bei finiten Deformationen. Die entwickelten Modelle besitzen intrinsische mikro-makro Übergangseigenschaften die uns erlauben Mechanismen der Mikrostruktur zu berücksichtigen. Physikalisch motivierte Materialparameter folgen aus der geometrischen Betrachtung diese Mechanismen. Vorgeschlagen wird eine Mikrostruktur, die durch eine sogenannte Mikrokugel charakterisiert ist. Die Oberfläche der Mikrokugel stellt die stetige Verteilung der räumlichen Orientierung der Polymerketten dar. Die Hauptidee des vorgeschlagenen konstitutiven Rahmens beruht auf zwei Schritten: der Entwicklung eines mikromechanisch motivierten konstitutiven Modells einer einzelnen Polymerkette und der Definition der makroskopischen Spannungen die aus einem homogenisierungsverfahren der Zustandesvariablen folgen. Die Verteilung und die räumliche Orientierung der mikroskopischen Zustandsvariablen werden in diskreter Weise auf der Mikrokugel definiert. Die diskutierten Modelle werden weiter mit den zugehörigen algorithmischen Verfahren ausgestattet, die einerseits die Aktualisierung der internen Variablen durchführt und andererseits die Berechnung von Spannungen und konsistenten Tangentenmodulen bereitstellt. Die Leistungsfähigkeit der Modelle wird anhand zahlreicher Vergleiche homogener und inhomogener Experimente mit den entsprechenden Simulationen gezeigt.