Quantum coherence in molecular magnets

Abstract

Quantum coherence is the ability of the wavefunctions of two objects to interfere one with another, which requires a fixed phase relationship. In coherent systems, the superposition of quantum states is possible, in which several basis states are simultaneously present. This concept has great fundamental significance as it can be considered, in Schrödinger's words, the characteristic effect of quantum mechanics. In addition to their fundamental interest, such superposition states can be useful for quantum computing, a way of data processing that may be able to treat problems otherwise insolvable with a classical computer. We study a class of magnetic molecular compounds, called molecular magnets, which are interesting model systems for quantum computation in the solid state using electron spins. In my thesis we point out the relevance of sizeable quantum coherence for potential applications in quantum information systems. We show how pulsed electron spin resonance techniques can reveal quantitative information about coherence times. The found coherence times of a single-molecule magnet of the Fe4 class were much longer than expected. We studied the field-dependence and temperature dependence of coherence and relaxation times and thus could draw conclusions about the underlying physical processes. We can strongly increase the coherence time by modifying the matrix in which the single-molecule magnets are embedded. The clear observation of Rabi oscillations indicates that we can manipulate the spin coherently, an essential prerequisite for performing quantum computations. Moreover, we describe a newly developed setup designed to perform electron spin resonance spectroscopy. It combines the high sensitivity of a resonant cavity with the frequency tunability of transmission setups. The unique possibilities of the technique were used to study the spin-forbidden transitions close to the avoided level crossing between two spin states of a molecular magnet.

Quantenkohärenz bezeichnet die Eigenschaft, dass die Wellenfunktionen zweier oder mehrerer Teilchen interferieren können. Dies bedingt eine feste Phasenbeziehung zwischen den beteiligten Wellenfunktionen. In kohärenten Systemen ist die Überlagerung von Zuständen möglich, in welchen alle Eigenzustände gleichzeitig vorhanden sind. Dieser Umstand ist seit dem Beginn der Entwicklung der Quantenmechanik bekannt, und hat eine grundlegende Bedeutung für den Übergang von der klassischen Physik zur Quantenphysik. In dieser Arbeit untersuchten wir eine Klasse von magnetischen molekularen Verbindungen, genannt molekulare Magnete, welche interessante Modellsysteme für Quantencomputing in Festkörpern mit Elektronenspins darstellen. In meiner Arbeit zeigen wir die Relevanz von quantifizierbarer Kohärenzzeiten für mögliche Anwendungen in Quanteninformationssystemen auf. Wir zeigen wie durch gepulste Elektronenspinresonanz diese Zeiten gemessen werden können. Die Kohärenzzeiten eines Einzelmolekülmagneten der Fe4-Familie waren signifikant länger als erwartet. Wir haben die Feldabhängigkeit und Temperaturabhängigkeit von Kohärenz- und Relaxationszeiten untersucht und konnten damit Schlüsse über die zugrundeliegenden physikalischen Mechanismen ziehen. Wir konnten die Kohärenzzeiten durch die Variation der Matrix, in welcher sich die Einzelmolekülmagneten befangen, signifikant verlängern. Die Beobachung von Rabi-Oszillationen zeigt, dass wir die Spins kohärent manipulieren können, welches eine grundlegende Voraussetzung für die Durchführung von Rechenoperationen in einem Quantencomputer darstellt. Des weiteren beschreiben wir im Detail eine neuentwickelte Apparatur zur Durchführung von breitbandigen Elektronenspinresonanzmessungen. Die Apparatur kombiniert die hohe Empfindlichkeit eines Hohlraumresonators mit der Frequenzabstimmbarkeit von Transmissionsaufbauten. Diese einzigartigen Eigenschaften wurden zur Untersuchung von spinverbotenen Übergängen in der Nähe einer vermiedenen Niveaukreuzung zweier Spinzustände eines molekularen Magneten verwendet.