Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.18419/opus-4927
Authors: Bendkowsky, Vera
Title: Ultralong range Rydberg molecules : investigation of a novel binding
Other Titles: Langreichweitige Rydberg-Moleküle : Untersuchung einer neuartigen Bindung
Issue Date: 2010
metadata.ubs.publikation.typ: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-52535
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/4944
http://dx.doi.org/10.18419/opus-4927
Abstract: In this work the existence of a novel type of molecule is shown whose binding is based solely on electron-atom scattering. These molecules are composed of a Rydberg atom and a ground state atom - here Rb(ns) and Rb(5s) - where the binding arises from scattering of the Rydberg electron from the ground state atom. The ground state atom is bound to the Rydberg wavefunction, which has radii on the order of 100nm, and thus these molecules are of long-range. Although the theoretical description of this interaction goes back to the famous work of Fermi in the year 1934 which was expanded in the following decades by Omont and Greene, the experimental proof of their existence was still missing. Up to now, experimental evidence for the ultralong-range Rydberg molecules was found only in spectral line broadenings. The present experiments have demonstrated the direct photoassociation of these ultralong-range Rydberg molecules for Rb(ns)-Rb(5s) triplet states from a cold and dense sample of rubidium 87 atoms for a range of principal quantum numbers, n, between 34 and 40. The high-resolution photoassociation spectra allowed for the observation of several vibrational states separated by only a few Megahertz. Based on the model by Greene the vibrational ground states v=0 are assigned and the dependence of their binding energy on the principal quantum number, n, is used to extract the triplet s-wave scattering length for electron-Rb(5s) collisions from the data. The remarkably good agreement between experiment and theory for the vibrational ground state v=0 over a range of principal quantum numbers attests to the accuracy of Fermi's original pseudopotential approach in describing interactions in excited multi-atom systems. Aside from this good agreement for the state v=0, the measurements also show that contributions from p-wave scattering cannot be neglected, as a number of excited vibrational states is observed in the experiment that are not predicted from the theory assuming only s-wave scattering. Calculations of Li, Pohl and coworkers have shown that a full solution of the electron-atom scattering is necessary for the assignment of all vibrational states. This work finds the molecular bound states to be very sensitive to both s-wave as well as p-wave electron-atom scattering and the Rydberg molecules turn out to be an accurate experimental platform to study electron-atom collisions in a previously inaccessible ultralow-energy regime. In general, the ultralong-range Rydberg molecules investigated here for rubidium are expected for all species with negative scattering length for electron-atom interaction, e. g. the other alkali atoms. Rydberg atom and ground state atom do not even have to be of the same chemical element, the only requirement is a negative scattering length of the ground state atom for electron scattering. Moreover, the binding force of the Rydberg electron is not restricted to a single ground state atom and molecules with more than one ground state atom can be created. The fact that these exotic molecules have huge bond lengths but nevertheless a vibrational spectrum with several states make a new type of ultracold Rydberg chemistry feasible. In the future, larger polymers or even heteronuclear molecules can be realized, where the number of atoms, the constituent atomic elements and the addressed Rydberg state allow to precisely select the properties of the long-range molecule.
Diese Arbeit beschäftigt sich mit langreichweitigen Rydberg-Molekülen. Sie sind nur sehr schwach gebunden und deshalb nur unter speziellen Bedingungen erzeugbar und nachweisbar. Darin liegt auch der Grund, weshalb ihre Existenz zwar schon lange von Theoretikern angenommen wurde, bisher aber nicht im Experiment gezeigt werden konnte. Es gab schon früh Hinweise auf diese Art von Molekülen, beginnend mit den Arbeiten der Italiener Edoardo Amaldi, Emilio Segre und Enrico Fermi im Jahr 1934, bis hin zu neueren Daten von Niemax und Kollegen von 2006. Aber bisher fehlte der "Beweis" ihrer Existenz in der Form, daß sie gezielt erzeugt und isoliert studiert werden konnten. In dieser Arbeit werden die langreichweitigen Rydberg-Moleküle für Rb(ns) Zustände durch Photoassoziation erzeugt und ihre grundlegenden Eigenschaften untersucht. Die Messungen umfassen Photoassoziationsspektren für Hauptquantenzahlen n zwischen 34 und 40, in denen die Vibrationsstruktur der Rydberg-Moleküle erstmals aufgelöst werden kann. Die Abhängigkeit der Bindungsenergie des Schwingungsgrundzustands v=0 von der Hauptquantenzahl wird systematisch studiert und mit theoretischen Vorhersagen verglichen. Dabei zeigt sich, daß das theoretische Modell für eine Streulänge von A=-18.0 Bohr-Radien für die Elektron-Atom-Streuung in Rubidium hervorragend mit den experimentellen Ergebnissen übereinstimmt. Neben dem Vibrationsspektrum werden der Stark-Effekt und die Lebensdauern der langreichweitigen Rydberg-Moleküle untersucht. Während die Polarisierbarkeiten der Rydberg-Moleküle gut mit denen der Rydberg-Atome übereinstimmen und damit das theoretische Modell bestätigen, zeigen die Rydberg-Moleküle deutlich verkürzte Lebensdauern. Diese Beobachtung steht im Gegensatz zu der Annahme des Modells, daß die Wellenfunktion des Rydberg-Atoms durch die Präsenz des Grundzustandsatoms nicht beeinflußt wird. Ferner werden molekulare Ionen im Experiment identifiziert, die eindeutig auf einen Zerfallskanal unter Mitwirkung des Grundzustandsatoms hinweisen. Neben den Untersuchungen von zweiatomigen Rydberg-Molekülen wird in dieser Arbeit die Photoassoziation von dreiatomigen Molekülen demonstriert, sogenannter Trimere, bei denen ein Rydberg-Atom zwei Grundzustandsatome an sich bindet. Dabei kann die Wechselwirkung zwischen den Grundzustandsatomen vernachlässigt werden, wie hier anhand der Bindungsenergien der Trimere für Hauptquantenzahlen von n=35-37 gezeigt werden kann. Damit weisen diese Messungen den Weg zu komplexeren Systemen, denn die bindende Kraft des Rydberg-Elektrons ist weder auf ein einzelnes Grundzustandsatom beschränkt, noch müssen Rydberg- und Grundzustandsatom grundsätzlich von derselben Spezies sein. Größere polyatomare Moleküle oder sogar heteronukleare Moleküle könnten zukünftig realisiert werden. Einzige Anforderung an die beteiligten chemischen Elemente ist eine negative Streulänge der Grundzustandsatome, damit ein attraktives Molekülpotential entsteht. Das heißt das chemische Element des Rydberg-Atoms spielt keine Rolle: Sogar gebundene Zustände zwischen einem chemisch gebundenen Molekül im Rydberg-Zustand und einem oder mehreren Grundzustandsatomen sind denkbar. Die Realisierung solch exotischer Moleküle liegt aber wohl noch in weiter Ferne, denn die Kühlung von Molekülen in den Bereich von wenigen Mikrokelvin ist heute noch auf wenige chemische Verbindungen beschränkt und erfordert sehr großen experimentellen Aufwand.
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