Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.18419/opus-5011
Authors: Khorshidi, Navid
Title: In-situ X-ray studies of model electrode surfaces for solid oxide fuel cells
Other Titles: In-situ Röntgenuntersuchungen von Modellelektrodenoberflächen für Festoxidbrennstoffzellen
Issue Date: 2010
metadata.ubs.publikation.typ: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-59183
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/5028
http://dx.doi.org/10.18419/opus-5011
Abstract: Fuel cells are considered as a promising way to produce clean energy. These cells convert the chemical energy created by the reaction of hydrogen and oxygen to water into electric energy. Regarding the difficulties connected with the production and more importantly storage of hydrogen, solid oxide fuel cells (SOFCs) play an outstanding role among the diverse fuel cell types. SOFCs are able to use not only pure hydrogen as a fuel, but also hydrocarbons. This ability leads to impressive efficiencies and allows to integrate SOFCs into existing structures. SOFCs are usually operated at temperatures above 800°C which leads to extreme conditions for the used materials and limits the lifetime of the cells. One of the major goals in the future is thus to develop low temperature SOFCs. In order to achieve such a goal, an atomic understanding of the chemicals reactions on the electrodes is essential. A typical SOFC is made of a cathode consisting of lanthanum strontium manganate (LSM) and yttria-stabilized zirconia (YSZ). Due to its electronic and thermal isolation and the conduction of oxygen ions, YSZ also serves as an electrolyte and at the same time as a part of the anode, which in addition is covered with nickel particles. An atomic understanding of the respective chemical reactions thus requires to have atomic models of the YSZ surface being present at the cathode and the anode surface. Another fundamental component to know are the nickel particles covering the anode. The superb importance of the anode or fuel cathode is to be found by the diverse fuels to be processed here. The aim of this work is to experimentally determine the atomic surface structure of the two important orientations (111) and (100) of YSZ under relevant conditions. Additionally the growth and shape of Ni nano particles grown on these surfaces as well as their shape changes under related conditions are studied. The gathered knowledge can be assembled to a model anode and a part of a model cathode. The found results are also of importance for the growth of thin films, where YSZ is a frequent substrate. The main experimental tool is surface X-ray diffraction (SXRD), which allows to derive atomic structures of surfaces regardless of their conductivity properties. The experiments were carried out in a mobile ultra-high vacuum chamber using synchrotron radiation.
Brennstoffzellen gelten als eine vielversprechende Möglichkeit saubere Energie zu erzeugen. Dabei wird die bei der Reaktion von Sauerstoff und Wasserstoff zu Wasser entstandene chemische in elektrische Energie umgewandelt. Betrachtet man die Schwierigkeiten, die mit der Erzeugung und vor allem Speicherung von reinem Wasserstoff verbunden sind, so spielt die Festoxidbrennstoffzelle (SOFC aus dem englischen Solid Oxide Fuel Cell) eine besondere Rolle. Die SOFC ist in der Lage nicht nur reinen Wasserstoff, sondern auch Kohlenwasserstoffe als Brennstoff zu verwenden. Somit erreicht sie beachtliche Wirkungsgrade und kann in bestehende Strukturen integriert werden. SOFCs werden üblicherweise bei Temperaturen über 800°C betrieben, was eine enorme Anforderung an die verwendeten Materialien stellt und die Lebensdauer der Zellen beschränkt. Eine der großen Ziele der SOFC-Forschung ist daher die Betriebstemperatur zu senken. Um ein solches Ziel zu erreichen, ist es notwendig die auf den Elektroden ablaufenden chemischen Reaktionen auf atomarer Skala zu verstehen und nachzuvollziehen. Eine typische SOFC besteht aus einer Kathode aus Lanthan-Strontium-Manganat (LSM) und Yttrium-Stabilisiertes Zirconiumdioxid (YSZ). YSZ dient auf Grund seiner elektronischen und thermischen Isolierung und gleichzeitiger Leitfähigkeit von Sauerstoffionen als Elektrolyt aber auch als Teiloberfläche der Anode, die zusätzlich mit Nickelteilchen bedeckt ist. Als grundlegend für ein atomares Verständnis der SOFC können daher Oberflächenmodelle von YSZ definiert werden, die sowohl auf der Kathodenseite als auch auf der Anodenseite präsent sind. Als weiteres wichtiges Element sind die Nickelteilchen zu betrachten, die die Anode bedecken. Die besondere Rolle der Anode ist mit der Vielzahl von Kohlenwasserstoffen, die hier verarbeitet werden zu begründen. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es daher, experimentell atomare Oberflächenmodelle von den zwei wichtigen YSZ-Orientierungen (111) und (100) unter relevanten Bedingungen zu finden. Desweiteren werden Ni-Nanoteilchen auf diesen Oberflächen erzeugt und das Wachstum, sowie Form und Formänderungen unter relevanten Bedingungen bestimmt. Somit werden Modell-Anoden und, mit den YSZ-Oberflächenstrukturen, ein Teil der Kathode mit atomarer Auflösung untersucht. Die vorliegenden Ergebnisse sind auch von Bedeutung für das Dünnschichtwachstum, wo YSZ häufig als Substrat verwendet wird. Als Hauptuntersuchungsmethode wurde oberflächensensitive Röntgenbeugung (SXRD aus dem englischen Surface X-ray Diffraction) angewandt, die eine Oberflächenanalyse auf atomarer Skala unabhängig von der Leitfähigkeitseigenschaften des untersuchten Materials erlaubt. Die Experimente wurden in einer mobilen Kammer unter Ultrahochvakuum-Bedingungen und an Synchrotronquellen durchgeführt.
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