Towards a room temperature solid state quantum processor - the nitrogen-vacancy center in diamond

Abstract

This work investigates the applicability of the nitrogen-vacancy (NV) defect center in diamond for quantum computation and metrology purposes. The NV center is a molecule like defect in the diamond lattice which is optically active and possesses an electron spin in its ground state. The spin can be used as a quantum bit and as a field sensor. The NV center has three major properties enabling individual control of single defects. Its optical properties depend on the spin state, the spin can be polarized optically and the spin state has an exceptionally long lifetime. Single NV centers can be controlled by optical and microwave radiation. Generally, the research on individually controllable quantum systems is not only motivated by quantum computation and communication. With the ongoing miniaturization nowadays electronic and electro-optic devices will soon reach the limit of single quantum building blocks. While in these applications the full complexity of single quantum systems might not be needed, small sensors based on single atoms or molecules might very well take advantage of the susceptibility of quantum coherences to environmental conditions. Major challenges for all approaches towards single quantum system control are the individual addressing, the measurement of the quantum state and the protection of quantum coherence from environmental noise. Today, there is a variety of systems (including the NV center) that allow control on the single quantum level. These are for example single photons, single ions and atoms in traps, single spins in semiconductors or single molecules in solid state systems. Rather mesoscopic examples are superconducting devices, nanomechanical oscillators or surface plasmon polaritons. Regarding the NV center it has been shown that the magnetic moment of its electron spin allows individual sensing and coupling to other surrounding electron and nuclear spins. Especially single nuclear spins were shown to be exceptional quantum memories. In this work small quantum registers of up to 5 spins have been used to test major requirements for a feasible quantum processor. Therefore, mainly artificially created high purity diamond samples with controlled spin and impurity concentration were used. The NV centers were either grown in or created via ion implantation techniques in a controlled fashion. As a first requirement for quantum computation entanglement among up to three spins has been generated and was verified by quantum state tomography. This proves the access of the full Hilbert space. Especially, entanglement among nuclear spins was very long-living. In further experiments this processor was used for first quantum algorithms like super-dense coding and the Deutsch algorithm. In addition, this work demonstrates new methods to initialize nuclear spin qubits into a desired quantum state. This is particularly important as improper initialization inhibits quantum computation. One of these methods is related to dynamic nuclear spin polarization and the other to measurement based state preparation. Nuclear spins in the diamond lattice originate mainly from the C-13 isotope. By artificially altering its content the influence on the NV center spin was investigated. The coherence times of the NV center were increasing inversely with the nuclear spin density. Even increasing nuclear spin density to offer more nuclear spin qubits to an operational quantum register was possible. As an alternative route of scaling up the quantum register pairs of closely spaced NV centers were investigated. For the first time two qubit gates among two NV centers mediated by magnetic dipolar coupling have been realized. Furthermore the sensing ability was demonstrated by measuring the relative distance of the two centers (10 nm) with sub-nm precision. Eventually, this work contains new insight into the electronically excited state of the NV center which allowed a more advanced control of the electron and nuclear spins. A comparably high magnetic field was used to decouple electron and nuclear spins. Finally, this allowed quantum nondemolition measurements on single nuclear spins which manifests in the observation of quantum jumps. The new insight was used to drastically improve the performance of quantum state readout. Summarizing, it was shown that single NV centers and proximal nuclear spins form versatile small quantum registers which can be interconnected with neighboring such NV quantum registers. Although the number of qubits used in this work is still small the experimental results propose a way of how to proceed when building a quantum computer. Regarding quantum metrology, however, the use of such a small register which can sense fields and store and process the results would already outperform a single NV electron spin by orders of magnitude.

Diese Arbeit untersucht die Verwendbarkeit des Stickstoff-Fehlstellen (NV) Zentrums in Diamant für Quantencomputer und -Sensoren. Das NV Zentrum ist ein optisch aktiver, molekülähnlicher Defekt im Diamantgitter dessen elektronischer Grundzustand einen Elektronenspin besitzt. Letzterer kann als Quantenbit und Feldsensor benutzt werden. Drei wesentliche Eigenschaften ermöglichen die individuelle Kontrolle einzelner NV Zentren. Seine optischen Eigenschaften sind spinabhängig, der Spin kann optisch initialisiert werden und sein Zustand ist sehr langlebig. Einzelne NV Zentren werden durch optische und Mikrowellenstrahlung manipuliert. Generell, ist die Forschung an einzelnen kontrollierbaren Quantensystemen nicht nur durch Quanten-Computing und –Kommunikation motiviert. Die fortschreitende Miniaturisierung wird selbst die Elemente heutiger elektronischer und elektrooptischer Bauteile in die Größenordnung solcher Quantensysteme bringen. Auch wenn diese nicht notwendigerweise die vollen Quanteneigenschaften ausnutzen, würden kleine Sensoren von der Größe einzelner Atome oder Moleküle sehr wohl auf der Sensitivität der Quantenkohärenzen auf äußere Einflüsse beruhen. Die größten Herausforderungen für alle Ansätze zur Kontroller einzelner Quantensysteme sind die individuelle Adressierung, das Auslesen des Quantenzustands und der Schutz der Quantenkohärenz vor äußeren Einflüssen. Heute gibt es eine Vielfalt an Systemen (das NV Zentrum eingeschlossen) die auf einem guten Weg sind. Dazu zählen zum Beispiel einzelne Photonen, Ionen und Atome in Fallen, einzelne Spins in Halbleitern oder Moleküle im Festkörper. Eher mesoskopische Systeme sind Supraleitende Bauteile, nanomechanische Oszillatoren oder Oberflächenplasmonen. Das NV Zentrum kann über das magnetische Moment seines Elektronenspins mit anderen Elektronen- oder Kernspins gekoppelt werden bzw. kann diese detektieren. Hier erweisen sich besonders die gekoppelten Kernspins als hervorragende Quantenspeicher. In dieser Arbeit wurden solche Quantenregister aus bis zu 5 Spins auf die Anforderungen für einen Quantencomputer getestet. Hierfür wurden hauptsächlich künstlich hergestellte Diamanten mit kontrollierter Dichte an Verunreinigungen und Spins benutzt. Die jeweiligen NV Zentren waren entweder eingewachsen oder durch gezielte Ionenimplantation erzeugt worden. Als erste Anforderung an einen Quantencomputer wurde Verschränkung zwischen bis zu drei Spins erzeugt und durch Tomographie des Quantenzustands nachgewiesen. Das beweist die Erreichbarkeit des gesamten Hilbertraums. Besonders Verschränkungen zwischen Kernspins waren sehr langlebig. In so einem Quantenregister wurden später erste Quantenalgorithmen demonstriert wie z.B. der Deutsch-Algorithmus. Weiterhin wurden in dieser Arbeit Methoden zur Initialisierung des Kernspin-Quantenzustands entwickelt. Die Initialisierung aller Quantenbits eines Quantencomputers ist essentiell. Eine dieser neuen Methoden beruht auf der dynamischen Kernspinpolarisation und eine weitere auf messbasierter Präparation eines Quantenzustands. Kernspins in Diamant stammen fast ausschließlich von C-13 Isotopen. Deshalb wurde der Einfluss der künstlichen Veränderung des C-13 Gehalts auf den Spin des NV Zentrums untersucht. Hierbei erhöhte sich die Kohärenzzeit des Spins mit sinkendem C-13 Gehalt. Sogar ein leicht erhöhter Gehalt, der mehr Kernspin-Quantenbits liefert, führte noch zu einem funktionierenden Quantenregister. Dipolar gekoppelte NV Zentren stellen eine alternative Methode dar um das Quantenregister zu vergrößern. In dieser Arbeit sind zum ersten Mal Quantengatter zwischen zwei nah benachbarten NV Zentren realisiert worden. Weiterhin konnte die Sensoreigenschaft demonstriert werden, indem der Abstand der beiden Zentren (10 nm) mit sub-nm Genauigkeit bestimmt wurde. Zusätzlich gibt diese Arbeit neue Einsicht in die Struktur des elektronischen Anregungszustands. Diese führte zu verbesserter Kontrolle über die Elektronen- und Kernspins um das NV Zentrum. So erlaubte es ein vergleichsweise hohes Magnetfeld die Elektronen- und Kernspins derart zu entkoppeln, dass zerstörungsfreie Quantenmessungen an einzelnen Kernspins möglich wurden. Diese manifestierten sich in sichtbaren Quantensprüngen. Diese neue Methode führte zu einer wesentlich besseren Auslese des Quantenzustands. Zusammenfassend wurde das NV Zentrum mit seinen benachbarten Kernspins als vielseitiges Quantenregister vorgestellt das mit anderen Registern seiner Art dipolar gekoppelt werden kann. Auch wenn die Anzahl der Quantenbits in dieser Arbeit noch klein ist, wird doch ein möglicher Weg hin zu einem Quantencomputer aufgezeigt. Aber bereits in der Quanten-Sensorik führt die Anwendung eines solchen kleinen Registers, das Felder messen und Ergebnisse verarbeiten und speichern kann, zu enormen Verbesserungen gegenüber einem einzelnen NV Spin.