From near-field to far-field: plasmonic coupling in three-dimensional nanostructures

Abstract

This thesis provides a comprehensive study of the coupling phenomena that occur in plasmonic nanostructures. Electromagnetic coupling between metallic nanoparticles leads to strong spectral modifications in the structures, which are determined using linear optical spectroscopy in the visible and infrared wavelength range. In contrast to previous investigations, the key aspect here are the properties of plasmonic far-field coupling in three-dimensionally arranged structures. These are fabricated by electron beam lithography in a multilayer process, which allows for a three-dimensional arrangement of plasmonic particles.

We study coupling in a plasmonic dimer for different arrangements. In order to address the transition from the near-field to the far-field regime, we investigate a structure consisting of two nanowires stacked on top of each other for a wide range of interparticle spacings, and thus are able to examine near- as well as far-field coupling effects. In case of near-field coupling, only the quasistatic near fields of the plasmonic structures are important and the plasmon hybridization scheme gives an excellent qualitative description of all the observed phenomena. In contrast,the far-field regime is characterized by the occurrence of Fabry-Pérot modes due to the large vertical spacing between the particles. These couple to the particle plasmon resonances, forming new coupled modes which are extensively discussed.

A situation of particular interest occurs whenever the interparticle distance fulfills the Bragg criterion, i.e., the vertical distance equals a multiple of half the particle plasmon resonance wavelength: then the coupled mode which spectrally approaches the single layer particle plasmon resonance becomes dark and a broad region of high reflectance forms. Increasing the number of oscillators stacked at this particular distance leads to the increase of the spectral width of the plasmonic response and the formation of a broad photonic band gap, which spans about one octave in the optical wavelength regime. In contrast to previous similar investigations which were carried out with semiconductor quantum well structures or atoms in optical lattices, the plasmonic particles exhibit an extraordinarily strong coupling to the light field. Therefore, we are able to explore the regime where the coupling between the oscillators is limited by their large radiative decay rate, rather than nonradiative decay channels.

Finally, we address the intermediate coupling regime by investigating a structure which utilizes properties of both, near- and far-field coupling. A dipolar cut-wire is placed on top of a quadrupolar cut-wire pair. As long as the spacing between both, quadrupolar and dipolar oscillator is sufficiently small (near-field regime), the coupling leads to a transmittance peak in the spectra due to a destructive interference between the coupled modes. Hence, this effect is described as the plasmonic analog of electromagnetically induced transparency. On increasing distance, the relative phase of the oscillators changes and constructive instead of destructive interference is achieved. As a consequence, a sub-dipolar linewidth peak in the absorbance spectrum is observed. The phenomenon can thus be termed the plasmonic analog of electromagnetically induced absorption. In the pure near-field regime, the plasmonic fields exhibit no retardation phase due to their quasistatic nature. In the far-field regime, however, a coupling to the quadrupolar oscillator would not be possible. Hence, the occurrence of this effect relies on the intermediate regime, where properties of both, near- and far-field regime are present.

Die vorliegende Arbeit befasst sich eingehend mit Wechselwirkungseffekten in plasmonischen Nanostrukturen. Elektromagnetische Wechselwirkung zwischen metallischen Nanopartikeln führt zu ausgeprägten Änderungen in deren Spektren. Mittels linearer optischer Spektroskopie im sichtbaren und infraroten Spektralbereich werden diese untersucht. Im Gegensatz zu früheren Arbeiten liegt der Schwerpunkt hier auf plasmonischen Fernfeldeffekten in dreidimensional angeordneten Strukturen. Diese werden mittels Elektronenstrahllithographie in einem Mehrschichtverfahren, welches eine dreidimensionale Anordnung der plasmonischen Partikel ermöglicht, hergestellt.

Zunächst wird die Kopplung in einer Struktur bestehend aus zwei Partikeln in verschiedenen räumlichen Anordnungen untersucht. Um den Übergang vom Nahfeld- in den Fernfeldbereich zu untersuchen, wird der Abstand zweier vertikal übereinander angeordneter Partikel über einen großen Bereich variiert, so dass Nah- wie auch Fernfeldeffekte beobachtet werden können. Für den Nahfeldbereich ist es ausreichend, die quasistatischen Nahfelder der plasmonischen Strukturen zu berücksichtigen. In diesem Fall liefert das Konzept der Plasmon-Hybridisierung sehr gute qualitative Erklärungen für die beobachteten Effekte. Im Gegensatz dazu treten im Fernfeldbereich Fabry-Pérot-Resonanzen auf, welche zusammen mit den Plasmonresonanzen der Partikel gekoppelte Moden ausbilden. Die Eigenschaften dieser neuen Moden werden ausführlich diskutiert.

Eine interessante Situation ergibt sich, wenn der Abstand zwischen den Partikeln die Bragg-Bedingung für die Resonanzwellenlänge der Partikelplasmonen erfüllt, d.h. der vertikale Abstand einem Vielfachen der Plasmon-Resonanzwellenlänge entspricht: In diesem Fall ist die gekoppelte Mode, die sich spektral der Partikelplasmonresonanz eines einzelnen Partikels annähert, nur noch sehr schwach durch das externe Lichtfeld anregbar, was zu einem sehr breiten Spektralbereich mit hoher Reflektion führt. Erhöht man die Anzahl der Oszillatoren in dieser speziellen Geometrie, so erhöht sich die spektrale Breite des gekoppelten Systems stark, und es bildet sich eine breite photonische Bandlücke aus, die ungefähr eine Oktave im optischen Spektralbereich umfasst. Im Gegensatz zu ähnlichen vorherigen Experimenten, die mit Halbleiter-Quantenfilm-Strukturen oder Atomen in Lichtgittern durchgeführt wurden, zeichnen sich plasmonische Partikel durch eine besonders starke Kopplung an das Lichtfeld aus. Dadurch ist es möglich, das Regime, in dem die Kopplung zwischen Oszillatoren durch deren schnellen radiativen Zerfall statt durch nicht-radiative Zerfallsmechanismen begrenzt wird, zu untersuchen.

Schließlich wird der Übergangsbereich zwischen Nahfeld- und Fernfeldkopplung anhand einer Struktur, in der Eigenschaften beider Bereiche eine Rolle spielen, untersucht. Ein Nanodraht, welcher die Eigenschaften eines Dipols aufweist wird über einem Nanodraht-Paar, welches als Quadrupol fungiert, angeordnet. Bei kleinen Abständen (im Nahfeldbereich) zwischen Dipol- und Quadrupoloszillator führt die Wechselwirkung zu einem Transmissionsfenster im Spektrum, da die Moden der gekoppelten Struktur destruktiv interferieren. Dieser Effekt wird daher auch als das plasmonische Analogon zur elektromagnetisch induzierten Transparenz bezeichnet. Vergrößert man den Abstand, so ändert sich die relative Phase zwischen den Oszillatoren, so dass eine konstruktive statt einer destruktiven Interferenz erreicht werden kann. Dies führt zu einem schmalen Absorptionspeak, dessen spektrale Breite kleiner als die der Dipol-Absorption ist. Dieser Effekt wird als das plasmonische Analogon zur elektromagnetisch induzierten Absorption bezeichnet. Im reinen Nahfeldbereich sind die Felder quasistatischer Natur weshalb eine Retardationsphase nicht definierbar ist. Im Fernfeldbereich wäre hingegen eine Kopplung an den Quadrupol-Oszillator nicht möglich. Das Auftreten dieses Effekts erfordert daher den Übergangsbereich, in dem Eigenschaften beider Grenzfälle, Nahfeld und Fernfeld, eine Rolle spielen.