The nitrogen vacancy center in internal and external fields

Abstract

This dissertation investigates applications of the Nitrogen vacancy in diamond (NV). The NV is a unique quantum system allowing for optical polarization and read out even at ambient conditions. Its electron spin (S=1) has coherence times in the order of milliseconds and is therefore an ideal candidate to investigate the foundations of quantum mechanics as well as exploiting quantum effects in metrology and information processing applications. To utilize the NV for quantum technologies, first the interaction of the NV with its surroundings has to be investigated and controlled. Here dynamical decoupling sequences (CPMG) could be utilized to extend the NV coherence time to a few milliseconds by decoupling the NV from its surrounding spin bath (given by the 13C isotope, natural abundance 1.1%). But not only decoupling sequences can be used to suppress the spin bath interaction, also eigen state tailoring can suppress the bath interaction. As long as strain is the dominant interaction, the NV eigen energies are not susceptible to small magnetic field changes. Therefore the magnetic dipole interaction with the spin bath is suppressed. But the spin bath is not only a nuisance limiting NV coherence times, but also a potential resource for quantum technologies. In order to harness the individual 13C nuclear spins, their interaction with the NV and among themselves has to be investigated. To not be limited by the NV coherence times, a new spectroscopy method, only limited by the NV lifetime, was developed. This can in principle be extended to the second range by using a nuclear spin memory. First advances in quantum technology were demonstrated in the field of metrology, where the Zeeman effect of the NV center allowed for precise nanoscale measurement of magnetic fields. Here this concept was extended to us the Stark effect to detect electric fields. A sensitivity of η=142.6±3.6 V/(cmHz1/2) was demonstrated. This is equivalent to the detection of a single elemental charge at a distance of 150 nm in one second. By using two NVs with a distance of less then 20 nm, a demonstration of nanoscale single fundamental charge detection was feasible. Here one NV was used as a controllable fundamental charge while the other NV was used as sensor NV, detecting the electric field of the fundamental charge. This allowed for the detection of a single electronic charge at ambient conditions. Another keystone of quantum technology is the reliable on demand or heralded creation of entanglement. In this dissertation, the successful entanglement of two electron spins in solid state at ambient conditions is demonstrated. The fundamental interaction used to create an entangled state was dipolar coupling between the two electron spins. In order to be able to harness weaker coupling strengths, an entanglement protocol based on dynamical decoupling was developed. A fidelity of F=0.67±0.04 was demonstrated. By using the intrinsic nuclear spins of the nitrogen it was possible to store the entangled state on the millisecond time scale. However, the theoretical limit for the fidelity given by the polarization and the coherence times is F=0.849. The discrepancy can be explained by pulse errors. These can be avoided by using optimal control yielding a fidelity of F=0.824±0.015. Also optimal control allowed for nuclear spin entanglement by storing the electron spin entanglement on the nitrogen nuclear spins. These experiments are first steps towards a room temperature quantum register, where the electron spins are used as bus to transport information and the nuclear spins act as a memory.

In dieser Dissertation wurden Anwendungen des Stickstoff-Fehlstellen-Zentrums in Diamant (NV Zentrum) untersucht. Das NV-Zentrum ist ein einzigartiges Quantensystem, das selbst bei Raumtemperatur optisch polarisiert und ausgelesen werden kann. Sein Elektronspin (S=1) mit Kohärenzzeiten in der Größenordnung von Millisekunden ist der ideale Kandidat sowohl für grundlegende quantenmechanische Experimente als auch um quantenmechanische Effekte in der Messtechnik und der Informationsverarbeitung auszunutzen. Um jedoch das NV Zentrum für die Quantentechnologie nutzbar zu machen, muss zuerst die Wechselwirkung mit seiner Umgebung verstanden und kontrolliert werden. Hier gelang es, mit Hilfe dynamischer Entkopplungssequenzen (CPMG) die Kohärenzzeit eines NV bis auf mehrere Millisekunden zu erweitern, indem das NV vom umgebenden Spinbad, gegeben durch das Kohlenstoffisotop 13C (1,1 % natürliches Vorkommen), dynamisch entkoppelt wurde. Aber nicht nur durch Entkopplungssequenzen, sondern auch durch ein geschicktes Einstellen der Eigenzustände, ist es möglich die Wechselwirkung zwischen Spinbad und NV auszuschalten. Solange Verspannungen im Diamant gegenüber der magnetischen Wechselwirkung dominieren, sind die Eigenenergien des NV unempfindlich gegen kleine Änderung im Magnetfeld. Dies bedeutet, dass die auf magnetische Dipole basierende Wechselwirkung zum Spinbad unterdrückt wird. Das Spinbad ist nicht nur ein Nachteil, sondern kann auch als Ressource für Quantentechnologien benutzt werden. Hierzu muss die Wechselwirkung einzelner 13C-Kernspins mit dem NV ausgemessen werden. Um nicht auf die Kohärenzzeit des NVs angewiesen zu sein, wurde eine Spektroskopiemethode entwickelt die nur von der Lebensdauer des Elektronspinzustandes abhängt. Diese kann im Prinzip mit Hilfe eines Kernspin-Speichers sogar noch verlängert werden. Erste Demonstrationen von NV-Quantentechnologie in der Messtechnik erlaubt das Messen kleiner Magnetfelder durch die Zeeman-Verschiebung der Energieniveaus des NVs. Dieses Konzept konnte auf den Stark-Effekt erweitert werden, der es erlaubt, elektrische Felder mit dem NV zu detektieren. Eine Empfindlichkeit von ηHahn=142.6±3.6 V/(cmHz1/2) konnte nachgewiesen werden. Dies ist äquivalent zur Detektion einer einzelnen Elementarladung in einer Sekunde in einer Entfernung von 150 nm vom Sensor-NV. Mit der Hilfe zweier NV Zentren, mit einem Abstand kleiner 20 nm, konnte dieses Messkonzept in die Tat umgesetzt werden, wobei ein NV als kontrollierbare Elementarladung fungierte und das andere NV als Sensor eingesetzt wurde. So gelang es das elektrische Feld einer einzelnen Elementarladung bei Raumtemperatur nachzuweisen. Ein weiterer Grundpfeiler von Quantentechnologie ist die zuverlässige Herstellung verschränkter Zustände. In diese Dissertation wurde die erfolgreiche Verschränkung zweier Elektronenspins (2 NV-Zentren) bei Raumtemperatur in einem Festkörper demonstriert. Die grundlegende Wechselwirkung, die eine Verschränkung erlaubt, ist im diesem Fall die dipolare Kopplung zwischen den Elektronenspins. Um schwächere dipolare Wechselwirkungen ausnutzen zu können, wurde ein Verschränkungsprotokoll basierend auf dynamischer Entkopplung entwickelt. Eine Verschränkungsgüte von F=0.67±0.04 konnte nachgewiesen werden. Mit Hilfe des intrinsischen Kernspins des Stickstoffs, war es möglich, den verschränkten Zustand auf einer Zeitskala von einer Millisekunde zu speichern. Die erreichbare Verschränkungsgüte -gegeben durch die Kohärenzeigenschaften sowie dem Polarisationsgrad der NV-Zentren- ist F=0.849. Die Diskrepanz zwischen Theorie und Experiment lässt sich durch Pulsfehler im Verschränkungsprotokoll erklären. Diese wurden mit Hilfe optimaler Kontrolltheorie beseitigt werden und es wurde eine Verschränkungsgüte von F=0.824±0.015 nachgewiesen. Durch die optimale Kontrolle der NV Zentren, war es dann auch möglich, durch das Speichern des verschränkten Zustandes auf den Kernspins eine Kernspinverschränkung von F=0.823 nachzuweisen. Diese Experimente können als ersten Grundstein zum Aufbau eines Quantenregisters gesehen werden, wo die Elektronenspins für den Informationstransport verantwortlich sind, während die Kernspins als Langzeitspeicher für die Quanteninformation dient.