Please use this identifier to cite or link to this item: http://dx.doi.org/10.18419/opus-5213
Authors: Schäferling, Martin
Title: Chiral plasmonic near-field sources : control of chiral electromagnetic fields for chiroptical spectroscopies
Other Titles: Chirale plasmonische Nahfeldquellen : Kontrolle chiraler elektromagnetischer Felder für chirale optische Spektroskopiemethoden
Issue Date: 2016
metadata.ubs.publikation.typ: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-105378
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/5230
http://dx.doi.org/10.18419/opus-5213
Abstract: This thesis investigates the chiral near-field response of plasmonic nanostructures. The chiral properties of electromagnetic fields can be quantified by the so-called optical chirality, which is a figure that can be directly calculated from basic field properties. The larger the optical chirality is, the stronger the respective field will interact with chiral molecules. In principle, electromagnetic fields with high optical chirality enable the detection of the handedness of chiral molecules with enhanced sensitivity. This is of major importance in biochemistry and pharmaceutics because biological processes essentially depend on the handedness of the involved molecules. We introduce the concept of chiral plasmonic near-field sources to aid the respective chiroptical spectroscopy techniques. We cover two main topics in our systematic analysis: Firstly, what are the conditions and mechanisms to generate and enhance chiral near-fields? And secondly, which requirements for chiral plasmonic near-field sources exist and how can they be fulfilled? For this, we group the near-field sources regarding the chiral symmetry properties of both the nanostructure as well as the incident light. Both of these constituents influence the properties of the resulting chiral plasmonic near-field sources. Chiral nanostructures offer the possibility to enhance the optical chirality of the incident light. We show that planar chirality can lead to regions with chiral near-fields of uniform handedness. Regions with opposite handedness are clearly separated by the structure plane. Three-dimensionally chiral structures can exhibit chiral hot-spots where particularly strong optical chirality can be found. Based on our investigations of chiral structures, we introduce the concept of plasmonic racemates, which are mixtures of both handednesses of the chiral nanostructure. The local interaction with the chiral building blocks allows for the generation of chiral near-fields although the achiral superstructure exhibits no chiroptical far-field response. This enables chiroptical spectroscopy without additional contributions to the signal due to the presence of a chiral structure. Furthermore, we present a concept for metasurfaces that facilitate plasmonic racemates with particularly high integration density. The combination of an achiral linear plasmonic nanoantenna with linearly polarized light demonstrates that chiral near-fields can be formed locally in systems without structural chirality. This can be attributed to interference between incident and scattered light, as shown in our analysis. Based on this finding, we propose a chiroptical spectroscopy method that utilizes linearly polarized light instead of the circular polarization that is commonly used. Furthermore, we demonstrate that the eigenmodes of chiral systems can lead to particularly strong and extended chiral near-fields. The most efficient way to excite these modes is linearly polarized light. We obtained the best results from a design consisting of four intertwined helices. Chiral near-fields have been found in the whole volume surrounded by the structure. In addition, we discuss a configuration of slanted slits on top of a mirror. This design is easy to fabricate and enables chiroptical spectroscopy via reflection measurements. In summary, we provide fundamental insights into the functioning as well as the properties of chiral plasmonic near-field sources. We show that this concept can be used for highly sensitive enantiomer discrimination and how this can be accomplished. Furthermore, we provide a theoretical basis to optimize chiral plasmonic near-field sources.
Die vorliegende Arbeit untersucht die chirale Nahfeldantwort plasmonischer Nanostrukturen. Die chiralen Eigenschaften elektromagnetischer Felder können über die sogenannte optische Chiralität - ein Wert, der sich direkt aus den bekannten elektromagnetischen Feldgrößen berechnen lässt - quantifiziert werden: Je höher die optische Chiralität, desto stärker interagiert das Feld mit chiralen Molekülen. Felder mit besonders hoher optischer Chiralität erlauben es prinzipiell, die Händigkeit von chiralen Molekülen mit erhöhter Sensitivität zu bestimmen. Dies hat wichtige Anwendungsbereiche in der Biochemie und der Pharmazie, da biologische Prozesse maßgeblich von der Händigkeit der beteiligten Moleküle abhängen. In der Arbeit wird das Konzept der chiralen plasmonischen Nahfeldquellen eingeführt, um chirale optische Spektroskopiemethoden zu unterstützen. Durch systematische Untersuchungen wird einerseits die Fragestellung, unter welchen Voraussetzungen und nach welchen Mechanismen chirale Nahfelder erzeugt und verstärkt werden, behandelt. Andererseits wird untersucht, welche Anforderungen an chirale plasmonische Nahfeldquellen gestellt werden müssen und wie diese erfüllt werden können. Dazu werden potentielle Nahfeldquellen an Hand der chiralen Symmetrieeigenschaften von sowohl der Nanostruktur als auch des einfallenden Lichts gruppiert. Beide Konstituenten beeinflussen die Eigenschaften der chiralen plasmonischen Nahfeldquelle. Eine Möglichkeit, die optische Chiralität des einfallenden Lichts zu erhöhen, ist durch chirale Nanostrukturen gegeben. Es wird gezeigt, dass planare Chiralität zu Gebieten führen kann, die chirale Felder mit einheitlicher Händigkeit beherbergen. Dabei sind unterschiedliche Händigkeiten klar durch die Ebene, in der die Struktur liegt, voneinander abgetrennt. Dreidimensional chirale Strukturen können lokale Hotspots erzeugen, in denen besonders starke optische Chiralität vorherrscht. Ausgehend von unseren Untersuchungen an chiralen Strukturen wird das Konzept plasmonischer Razemate, die aus einer Mischung beider Händigkeiten der Nanostruktur aufgebaut sind, eingeführt. Obwohl diese achiralen Superstrukturen keine chirale Fernfeldantwort besitzen, können durch die lokale Interaktion mit den chiralen Konstituenten weiterhin chirale Nahfelder erzeugt werden. Dies erlaubt chirale Spektroskopie ohne Signalbeiträge durch die chirale Struktur. Weiterhin wird ein Konzept für Metaoberflächen vorgestellt, welches plasmonische Razemate mit besonders hoher Integrationsdichte ermöglicht. Die Kombination einer achiralen linearen plasmonischen Nanoantenne mit linear polarisiertem Licht zeigt, dass auch Systeme ohne geometrische Chiralität lokal chirale Nahfelder erzeugen können. Unsere Analyse zeigt, dass dies durch die Interferenz zwischen einfallendem und gestreutem Licht hervorgerufen wird. Darauf aufbauend wird ein chirales optisches Spektroskopieverfahren, das linear polarisiertes Licht an Stelle der sonst eingesetzten Zirkularpolarisation verwendet, vorgestellt. Weiterhin wird in der Arbeit demonstriert, dass die Eigenmoden chiraler Strukturen, die am effizientesten mit linear polarisiertem Licht angeregt werden, zu besonders starken und ausgedehnten chiralen Nahfeldern führen. Die besten Ergebnisse wurden hier mit einem Design aus vier ineinander gewundenen Helices erzielt, bei dem das komplette von der Struktur umschlossene Volumen chirale Nahfelder aufweist. Darüber hinaus wird eine Anordnung von schrägen Schlitzen über einem Spiegel, welche besonders einfach herzustellen ist, diskutiert. Diese erlaubt chirale optische Spektroskopie mittels einer Reflexionsmessung. Zusammenfassend liefert die vorliegende Arbeit grundlegende Einblicke in die Funktionsweise sowie die Eigenschaften chiraler plasmonischer Nahfeldquellen. Es wird gezeigt, dass und wie dieses Konzept für eine hochsensitive Detektion der Händigkeit chiraler Moleküle eingesetzt werden kann. Weiterhin werden theoretische Grundlagen für die Optimierung chiraler plasmonischer Nahfeldquellen bereitgestellt.
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