Ab-initio Raman spectra of anharmonic and disordered systems

Abstract

In this thesis work, a new method for computing Raman spectra of anharmonic and disordered systems through an ab-initio density functional perturbation theory approach is presented. The method combines ab-initio molecular dynamics with the generalization of density functional perturbation theory to non-hamiltonian perturbations. The formalism uses the description of the position operator in periodic systems in terms of Berry phase. The method is implemented in the context of a density functional theory pseudopotential approach with a basis set of plane waves. The results are in good agreement with experiment.

In dieser Dissertation wird eine neue Methode zur Berechnung von Ramanspektren der anharmonischen und ungeordneten Systeme im Rahmen der Dichtefunktional-Stoerungstheorie vorgestellt. Die Methode kombiniert ab-initio Molekulardynamik mit einer Verallgemeinerung der Dichtefunktional-Stoerungstheorie mit nichthamiltonischen Stoerungen. Der Formalismus beschreibt dens Positionsoperator in periodischen Systemen durch eine Berry Phase. Die Methode ist in einem Dichtefunktional-Programmpaket implementiert, welches mit einer Basis von ebenen Wellen arbeitet und die Pseudopotentialnaeherung verwendet. Die Ergebnisse der neuen Methode sind in guter Uebereinstimmung mit experimentellen Daten.