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Autor(en): Bakr, Mohammed Hussein
Titel: Electronic and phononic raman scattering in twin free YBa2Cu3O6+x
Sonstige Titel: Elektronische und phononische Raman-Streuung in unverzwillingtem YBa2Cu3O6+x
Erscheinungsdatum: 2010
Dokumentart: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-52831
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/6753
http://dx.doi.org/10.18419/opus-6736
Zusammenfassung: The silver jubilee of the discovery of high temperature superconductivity in cuprates is coming soon. Since its discovery, numerous experiments have been performed, and many attempts have been made to explain the superconducting pairing mechanism in cuprates. But several obstacles have arisen because of the anomalous normal state properties of cuprates. One of the most challenging issues is the pseudogap, which has been observed in the underdoped regime below a doping-dependent temperature T* that exceeds the superconducting transition temperature Tc. Today, the pairing mechanism of high-temperature superconductivity and the origin of the pseudogap state are still controversial, hence more experiments on these materials are required to explain these phenomena. Cuprate superconductors are layered materials. The only common layers in all cuprates are planes of chemical composition CuO2 comprised of quadratic copper-oxygen plaquettes. These layers can therefore be identified as the structural element that hosts the superconducting Cooper pairs. It is now generally accepted that the Cooper pair wave function of high temperature superconductors (HTSCs) has a predominant dx2+y2 symmetry. For compounds in which the CuO2 layers are orthorhombically distorted, including the extensively studied compound YBa2Cu3O6+x, one also expects an s-wave admixture to the predominant d-wave pairing. This results in an anisotropy of the superconducting energy gap 2 Delta between the a- and b-axes. Over the past decades, most of the experiments have been performed on twinned YBa2Cu3O6+x specimens, which are composed of crystallographic "twins" in which the two principal in-plane axes a and b are interchanged. Hence, the ab-difference in the superconducting energy gap in twinned YBa2Cu3O6+x is difficult to observe. In detwinned YBa2Cu3O6+x crystals, on the other hand, the ab-anisotropy of various physical observables, including the superconducting energy gap, can be explored. A precise determination of the 2Delta-gap of YBa2Cu3O6+x using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) is, however, also difficult due to sample surface problems. Raman light scattering is another powerful, much less surface-sensitive tool to measure the ab-anisotropy in the 2Delta-gap and therefore the s-wave admixture to d-wave pairing symmetry. In the first part of this thesis, we have investigated detwinned, slightly overdoped YBa2Cu3O6.95 (superconducting Tc=92 K) and moderately overdoped Y0.85Ca0.15Ba2Cu3O6.95 (Tc=75 K) single crystals using the Raman light scattering technique. In polarized Raman scattering experiments, excitations of Ag+B1g, Ag+B2g, B1g, and B2g symmetries are accessible by using xx (or yy),x'x' (or y'y'), x'y' (or y'x'), and xy (or yx) polarizations of the incident and scattered light fields, respectively. Here, x and y correspond to the direction of the electric field of light along the a- and b-axes, whereas x' and y' correspond to the diagonal directions. Since the purpose of this thesis is to determine the s-wave component of the predominant d-wave order parameter, we focused our study on the Raman signals in the xx, yy, and x'y' polarization geometries. In both samples, modifications of the electronic pair-breaking peaks when interchanging the a and b axis were observed. In addition, the lineshapes of several phonon modes involving plane and apical oxygen vibrations exhibit pronounced anisotropies with respect to the incident and scattered light-field configurations. These modes display a pronounced asymmetric lineshape (i.e., Fano-profile) suggesting a strong interaction with the electronic continuum. In this thesis, the Raman spectra were analyzed in two ways. Firstly, we have used the conventional Fano approach, from which we have obtained estimates of the intrinsic phonon parameters (i.e., phonon frequencies, linewidths, and asymmetry parameters). Secondly, we have developed a theoretical model based on the Fano effect to treat both electronic and phononic contributions to the Raman spectra on equal footing. Our theory allows us to disentangle the electronic Raman signal from the phononic part and to identify corresponding interference terms. Besides that, we have revisited the superconductivity-induced changes in the phonon lineshapes. We attribute the ab-anisotropy of the electronic Raman signals and of the superconductivity-induced changes in the phonon lineshapes to a small s-wave admixture to the dx2+y2 pair wave function. We argue that the Raman spectra are consistent with an s-wave admixture with an upper limit of 20% (or equivalently, a 20% in-plane difference in the magnitude of the superconducting gap). The second part of this thesis sheds light on underdoped, detwinned YBa2Cu3O6+x with x=0.45 (Tc=35 K) and x=0.6 (Tc=62 K). Since the opening of the pseudogap suppresses the electronic signal in this doping range, we have focused our attention on the vibronic Raman response. In addition to the square-planar CuO2 layer, YBa2Cu3O6+x crystal structure contains layers of CuO chains running along the b-axis, which are partially depleted when x<1. In YBa2Cu3O6.5, in particular, every second chain in completely depleted, and the so-called ortho-II superstructure with a doubled unit cell along a is formed. Various other superstructures including the ortho-V structure with a five times larger unit cell have also been observed. In this work, we present a detailed classification of the vibrational modes of YBa2Cu3O6.45 and YBa2Cu3O6.6. The modes can be categorized in two groups: the conventional modes of YBa2Cu3O7, and extra modes induced due to the new periodicity of the copper-oxygen chains. The periodicity-induced modes are either z-polarized, which are observable in both xx and yy Raman symmetries, or x-polarized, which are visible only in the xx polarization geometry. Hence, the x-polarized modes are excellent tools to probe the xy-anisotropy of the electronic system of underdoped YBCO6+x. We performed a detailed temperature dependence study on YBa2Cu3O6.45 (ortho-II) and YBa2Cu3O6.6 (ortho-V) Raman spectra in both the xx and yy polarizations. Our measurements revealed almost a complete suppression of the x-polarized modes, namely the out-of-phase vibrations of yttrium and planar oxygen ions above T*~200 K. The z-polarized modes in either xx or yy polarization geometries persist up to room temperature. We also examined the possible role resonance effects on the phononic spectra by performing temperature dependent Raman experiments using a different exciting laser line, but found that the anomalous temperature dependence of the phonon intensities is independent of photon energy. We also performed control experiments in which the temperature dependence of the oxygen superstructure was studied directly, and found that it is temperature independent. The anomaly we observed thus appears to be tied to an electronic instability. The most likely candidate is an "electronic nematic" phase recently identified by inelastic neutron scattering.
Bald jährt sich die Entdeckung der Hochtemperatur-Supraleitung Supraleitung zum 25. Mal. Seither wurden viele Experimente durchgefüuhrt und viele Versuche unternommen, den supraleitenden Paarungsmechanismus zu erklären. Allerdings sind viele Hindernisse wegen der ungewöhnlichen Normalzustandseigenschaften der Kuprate aufgetaucht. Eine der größten Herausforderungen ist das Pseudogap, welches im unterdotierten Bereich unterhalb einer dotierungsabhängigen Temperatur T*, welche die supraleitende Sprungtemperatur Tc übersteigt, beobachtet wird. Bis jetzt sind der Paarungsmechanismus der Hochtemperatur-Supraleitung und der Ursprung des Pseudogaps kontrovers; um diese Phänomene zu erklären sind daher mehr Experimente an diesen Materialien nötig. Kuprat-Supraleiter sind Schichtsysteme. Die einzigen gemeinsame Lagen in allen Kupraten sind Ebenen der chemischen Zusammensetzung CuO2, bestehend aus quadratischen Kupfer-Sauerstoff Plaketten. Diese Schichten können daher als das strukturelle Element identifiziert werden, welches die supraleitenden Cooper-Paare beinhaltet. Es ist im Moment allgemein akzeptiert, dass die Cooper-Paar Wellenfunktion der Hochtemperatur Supraleiter hauptsächlich dx2+y2-Wellen Symmetrie besitzt. In Verbindungen, in welchen die CuO2-Ebenen orthorhombisch verzerrt sind, inklusive dem weitestgehend untersuchten YBa2Cu3O6+x, erwartet man eine s-Wellen Beimischung zur führenden d-Wellen Paarung. Diese führt zu einer Anisotropie der supraleitenden Energielücke 2Delta zwischen der a- und b-Achse. In den letzten Jahrzehnten wurden die meisten Experimente an verzwillingten YBa2Cu3O6+x Proben durchgeführt, die aus kristallographischen "Twins" zusammengesetzt sind, bei denen die a- und b-Hauptachsen in den Ebenen jeweils vertauscht sind. Daher ist dieser ab-Unterschied in der supraleitenden Energielücke im verzwillingten YBa2Cu3O6+x schwer zu beobachten. Auf der anderen Seite kann im unverzwillingten YBa2Cu3O6+x-Kristall, die ab-Anisotropie inklusive die der supraleitenden Energielücke, erforscht werden. Wegen Problemen mit der Oberfläche ist allerdings eine genaue Bestimmung der 2Delta-Lücke von YBa2Cu3O6+x mit Hilfe winkelaufgelöster Photoemissions-Spektroskopie (ARPES) schwierig. Raman-Streuung ist ein leistungsstarkes, viel weniger oberflächensensibles Instrument, um die ab-Anisotropie in der 2Delta-Lücke und damit den s-Wellenbeitrag zur d-Wellenpaarung zu messen. Im ersten Teil der Arbeit haben wir unverzwillingte, leicht überdotierte YBa2Cu3O6.95 (Tc=92 K) und moderat überdotierte Y0.85Ca0.15Ba2Cu3O6.95 (Tc=75 K) Einkristalle mit Hilfe der Raman-Lichtreuungstechnik untersucht. In Raman-Streuexperimenten mit polarisiertem Licht sind die Anregungen Ag+B1g, Ag+B2g, B1g, und B2g zugänglich indem man jeweils xx (bzw. yy), x'x' (bzw. y'y'), x'y' (bzw. y'x') und xy (bzw. yx) polarisierte einfallende und gestreute Lichtfelder benutzt. Hierbei bedeuten x und y die Richtung des elektrischen Feldes vom Licht entlang der a- und b-Achsen, wohingegen x' und y' die diagonalen Richtungen bezeichnen. Weil das Ziel der Arbeit darin besteht, die s-Wellenkomponente zum fhrenden d-Wellen Ordnungsparameters zu bestimmen, fokussieren wir unsere Raman-Studie auf die xx, yy, und x'y' Polarisationsgeometrien. In beiden Proben wurden Modifikationen in den elektronischen Paarbrechungs-Peaks beobachtet, wenn die a- und b-Achse miteinander vertauscht wurde. Zusätzlich besitzen die Linienformen von einigen Moden, einschlielich Eben- und Sauerstoff-Schwingungen, starke Ansiotropien bezüglich der Konfigurationen von einfallenden und gestreuten Lichtfeldern. Diese Moden zeigen eine ausgeprÄagte asymmetrische Linienform (d.h. ein Fano-Profil), die eine starke Wechselwirkung mit dem elektronischen Kontinuum nahelegt. In dieser Arbeit werden die Raman-Spektren auf zwei verschiedene Weisen analysiert. Zunächst haben wir den konventionellen Fano-Zugang benutzt, mit ihm erhält man Abschätzungen der intrinsischen Phononen-Parameter (d.h. Phononenfrequenzen, Linienbreiten und Asymmetrie-Parameter). Zweitens haben wir ein theoretisches Modell, basierend auf dem Fano-Effekt, entwickelt, um sowohl elektronische als auch phononische Beiträge zum Raman-Spektrum gleichberechtigt zu behandeln. Unsere Theorie erlaubt uns, das elektronische Raman-Signal vom phononischen Teil zu entflechten und zugehörige Interferenz-Terme zu identifizieren. Überdies sind wir nocheinmal auf die supraleitungsinduzierten Änderungen in den Phononen-Linienformen zurückgekommen. Wir führen die ab-Anisotropie des elektronischen Raman-Signals und die supraleitungsinduzierten Änderungen in den Phonon-Linienform auf eine kleine s-Wellen Beimischung zur dx2+y2-Paarwellen-Funktion zurück. Wir argumentieren, dass die Raman-Spektren im Einklang mit einer s-Wellen Beimischung von bis zu 20% (oder gleichbedeutend mit einem 20%-tigen Unterschied in der Amplitude der supraleitdenden Energielücke in der Ebene) sind. Der zweite Teil dieser Arbeit wirft Licht auf unterdotiertes, unverzwillingtes YBa2Cu3O6+x mit x=0.45 (Tc=35 K) und x=0.6 (Tc=62 K). Weil die Öffnung des Pseudogaps das elektronische Signal in dieser Doping-Region unterdrückt, liegt das Hauptaugenmerk auf dem vibronischen Raman-Response. Zusätzlich zu den quadratischen, planaren CuO2-Schichten enthält die Kristallstruktur von YBa2Cu3O6+x CuO-Ketten entlang der b-Achse, die bei x<1 teilweise entleert werden. Insbesondere ist bei YBa2Cu3O6.5 jede zweite Kette komplett leer und es bildet sich die sog. ortho-II-Struktur mit einer verdoppelten Einheitszelle aus. Es wurden verschiedene Überstrukturen, inklusive die der ortho-V-Struktur mit einer fünfmal größeren Einheitszelle beobachtet. In dieser Arbeit präsentieren wir eine detaillierte Klassifikation der Schwingungs-Moden von YBa2Cu3O6.45 und YBa2Cu3O6.6. Diese Moden können in zwei Kategorien unterteilt werden: die konventionellen Moden von YBa2Cu3O7 und die zusätzlichen Moden, welche durch die neue Periodizität der Kupfer-Sauerstoff-Ketten erzeugt werden. Diese induzierten Moden sind entweder z-Achsen polarisiert, beobachtbar in den Raman-Symmetrien xx und yy, oder x-Achsen polarisiert und daher nur in xx-Polarisation zu beobachten. Demzufolge sind die x-Achsen polarisierte Moden ein ausgezeichnetes Werkzeug, um die xy-Anisotropie des elektronischen Systems von unterdotiertem YBa2Cu3O6+x zu untersuchen. Wir haben detaillierte Untersuchungen der Temperatur-Abhängigkeit von RamanSpektren in xx- und yy-Polarisation an YBa2Cu3O6.45 (ortho-II) und YBa2Cu3O6.6 (ortho-V) durchgefhrt. Unsere Messungen zeigen eine fast komplette Unterdrückung der x-Achsen polarisierten Moden, und zwar die der Yttrium- und die der planaren Sauerstoff-Schwingungen aus den Ebenen heraus oberhalb T*~200K. Die z-Achsen polarisierten Moden bestehen fort bis hin zur Raumtemperatur. Weiterhin haben wir die Rolle möglicher Resonanzeffekte in den phononischen Spektren überprüft, haben aber gefunden, dass die anomale Temperaturabhängigkeit unabhängig von der Photonenenergie ist. Außerdem haben wir Kontrollexperimente durchgeführt, in denen die Temperaturabhängigkeit der Sauerstoff-Überstruktur direkt untersucht wurde, und fanden dass diese temperaturunabhÄangig ist. Die beobachtbare Anomalie tritt also eng verknüpft mit einer elektronischen Instabilität auf. Der wahrscheinlichste Kandidat ist eine Äelektronische, nematische" Phase, welche kürzlich durch inelastische Neutronen-Streuung identifiziert wurde.
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