04 Fakultät Energie-, Verfahrens- und Biotechnik

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End date: 2009Subject: search.filters.subject.660

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    Modellgestützte Entwicklung eines Prozesses für die mikrobielle Hydrolyse von Propionitril zu Ammoniumpropionat
    (2000) Christian, Hans Jürgen; Syldatk, Christoph (Prof. Dr. rer. nat.)
    Die Zielsetzung dieser Arbeit bestand in der Entwicklung der Grundlagen für einen Prozeß zur mikrobiellen Hydrolyse von Propionitril zu Ammoniumpropionat. Zu Beginn der Arbeit wurde der verwendete Mikroorganismus auf seine Gattungszugehörigkeit hin untersucht und als Patentstamm Rhodococcus erythropolis DSM 13002 bei der DSMZ hinterlegt. Zur Bereitstellung einer geeigneten Menge an homogener Biomasse wurde der Stamm in einem Maßstab von 70 l im Bioreaktor kultiviert. In weiteren Untersuchungen erfolgte dann eine Optimierung des Wachstumsmediums. Die Untersuchung der nitrilverseifenden Eigenschaften ergab, daß in dem untersuchten Stamm ein Zwei-Enzym-System aus einer eisenabhängigen Nitrilhydratase und einer Amidase vorlag. Diese wurden auf ihre biochemischen Eigenschaften im Ganzzellsystem hin untersucht. Durch Immobilisierung der Zellen konnte die Toleranz des Biokatalysators gegenüber dem Substrat Propionitril deutlich verbessert und bei einer absatzweisen Prozeßführung Nitrilkonzentrationen bis über 1 M umgesetzt werden. Bei der Untersuchung des Einflusses der Immobilisierung auf die Aktivität wurde eine moderate innere und äußere Stofftransportlimitierung bestimmt. Der Biokatalysator wurde als Immobilisat in absatzweiser Prozeßführung mit konstanter Substratzugabe (Fed-batch), im kontinuierlichen Rührreaktor sowie im Festbett eingesetzt. Dabei konnten im Fed-batch Prozeß Produktkonzentrationen von bis zu 3 M Ammoniumpropionat erhalten werden. In dieser Arbeit wurde ein Reaktionsmodell für das Zwei-Enzym-System erstellt. Anschließend wurden sämtliche Modellparameter über Anfangsreaktionsraten und mittels dynamischer Simulation in Verbindung mit nichtlinearer Regression bestimmt. Eine Anwendbarkeit der reaktionskinetischen Ansätze unter dynamischen Bedingungen wurde anhand eines Fed-batch-Prozesses überprüft und eine gute Übereinstimmung der simulierten Konzentrationsverläufe mit den Meßdaten ermittelt.
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    CFD-Simulationen von Mischvorgaengen und biotechnischen Stoffumsetzungen in begasten Rührkesselreaktoren
    (2001) Schmalzriedt, Sven; Reuss, Matthias (Prof. Dr.-Ing.)
    Rührkesselreaktoren kommen in zahlreichen chemischen und biotechnischen Produktionsprozessen zur Anwendung, für biotechnische Stoffumwandlungen sind sie sogar der wichtigste Standardapparat. Die Methoden der numerischen Strömungssimulation (Computational Fluid Dynamics, CFD) liefern heute die Grundlage für detaillierte Untersuchungen der lokalen und zeitabhängigen Vorgänge bei Stoffumsetzungen in der turbulenten Zweiphasenströmung im Rührkesselreaktor. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden Methoden zum Einsatz von CFD-Simulationen bei der Analyse und Vorausberechnung biotechnischer Stoffumsetzungen in Rührkesselreaktoren entwickelt und auf exemplarische biotechnische Stoffumsetzungen angewendet. Bei der Modellierung wurde ein Mittelweg zwischen Komplexität und praktischer Anwendbarkeit gewählt, der auf der Entkopplung der Simulation von Fluiddynamik und Stoffumsetzungen beruht. Dadurch wurde die dynamische Simulation der Stoffbilanzen auf stationären Strömungsfeldern ermöglicht. Zunächst wurde das Durchmischungsverhalten in verschiedenen Reaktorkonfigurationen mit Einfach- und Mehrfachrührern anhand der Simulation von Pulsexperimenten untersucht. Simulationen der während der aeroben Fermentation von Saccharomyces cerevisiae auftretenden Substratverteilungen zeigen exemplarisch den erheblichen Einfluss der Konzentrationsgradienten auf das Ergebnis von im Zulaufverfahren durchgeführten Bioprozessen. Als Einflussfaktoren wurden die Rührerkombination im Mehrfachrührersystem sowie Rührerdrehzahl und Belüftungsrate betrachtet, wobei insbesondere die Wahl einer geeigneten Rührerkombination entscheidend ist. Es wird gezeigt, wie die unerwünschte Nebenproduktbildung durch die Berechnung eines optimalen Zulaufortes des Substrats minimiert werden kann. Zusätzlich wurden auf der Basis zweiphasiger, mit einem algebraic-slip-Ansatz berechneter Strömungsfelder die zugehörigen Verteilungen der Gelöstsauerstoffkonzentration simuliert.
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    Numerical methods for the simulation of chemical engineering processes
    (1994) Dieterich, Erwin; Sorescu, Gheorge; Eigenberger, Gerhart
    Fundamental aspects and the current state of the art in simulating the dynamic and steady-state behavior of chemical engineering processes are discussed. The discretization of the spatial derivatives in the equations of change leads to a system of differential algebraic equations (DAE), consisting of ordinary differential equations in the time domain, and algebraic equations. The present paper discusses the necessary steps to solve the DAE, and mentions proven standard software for these steps as well as for the solution of the differential algebraic equations as a whole.
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    Problems of mathematical modelling of industrial fixed-bed reactors
    (1986) Eigenberger, Gerhart; Ruppel, Wilhelm
    Modelling and computer simulation for the purpose of design and operation of industrial fixed-bed reactors are discussed with the aid of examples. Emphasis is laid upon difficulties and problems arising from aiming at an adequate model formulation. The following aspects are discussed in some detail: 1) The influence of heat and mass transport in the catalyst pellet, especially with complex reactions. 2) Relationships between radial heat transfer and radial flow profile and its influence upon the temperature profile in packed tubes with or without heat generation by reaction. 3) Problems of adequate modelling of catalyst activity changes during the course of operation. 4) Scale-up problem of multitubular fixed-bed reactors, i.e. the problem of achieving and maintaining the same operating conditions in and around all the tubes of the bundle.
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    Fixed bed reactors
    (1992) Eigenberger, Gerhart
    Catalytic fixed-bed reactors are the most important type of reactor for the synthesis of largescale basic chemicals and intermediates. In these reactors, the reaction takes place in the form of a heterogeneously catalyzed gas reaction on the surface of catalysts that are arranged as a socalled fixed bed in the reactor. In addition to the synthesis of valuable chemicals, fixed-bed reactors have been increasingly used in recent years to treat harmful and toxic substances. For example, the reaction chambers used to remove nitrogen oxides from power station flue gases constitute the largest type of fixed-bed reactors as regards reactor volume and throughput, while automobile exhaust purification represents by far the most widely employed application of fixed-bed reactors.
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    Polylactide - Biologisch abbaubare Kunststoffe aus nachwachsenden Rohstoffen für neue Anwendungen
    (2000) Jacobsen, Sven
    In den vergangenen Jahren haben gesellschaftlich geprägte Gründe aus völlig unterschiedlichen Richtungen die Förderung der Verwendung von Biopolymeren auch im Verpackungssektor forciert und werden in den folgenden Jahren die Einführung solcher Kunststoffe in unterschiedlichen Anwendungsgebieten fördern. Bedingt durch die wachsenden Entsorgungsprobleme des Wohlstandsmüllberges, der mangels Fläche in Europa kaum mehr deponiert werden kann, der andererseits aufgrund öffentlicher Akzeptanzprobleme aber auch nicht verbrannt werden soll, traten in letzter Zeit Biopolymere in den Vordergrund der Überlegungen zur Reduzierung der Verpackungsmüllmengen. Biopolymere können nach Gebrauch durch die kombinierte Einwirkung von Wärme, Feuchtigkeit und Mikroorganismen in ihre Grundbestandteile zerlegt werden. Sicher sind die in Europa im Aufbau befindlichen Kompostieranlagen nicht in der Lage, große Mengen Biopolymere sofort aufzunehmen und umzusetzen, doch haben sie den entscheidenden Vorteil, sich in allen bekannten Entsorgungswegen wie Deponierung, Verbrennung, Kompostierung, sogar im Recycling unkritisch zu verhalten.
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    Regelung eines instationär betriebenen Festbettreaktors mit Fuzzy-Kontrollregeln
    (1993) Nieken, Ulrich; Kolios, Gregorios; Eigenberger, Gerhart
    Katalytiscbe Abluftreinigung in Reaktoren mit periodischer Strömungsumkehr erlaubt einen autothermen Betrieb bis zu niedrigen Schadstoffkonzentrationen. Bei höheren Schadstoffkonzentrationen ermöglicht ein Mittenabzug die vollständige Auskopplung der Verbrennungswärme. Aufgabe der Regelung ist es, den gezündeten Zustand bei geringen Rohgaskonzentrationen durch Zugabe von Stützgas aufrechtzuerhalten und bei höheren Konzentrationen Reaktionswärme in Form eines heißen Teilgassstromes zurückzugewinnen. Ein konventioneller Reglerentwurf gestaltet sich in diesem Fall als schwierig, da der Reaktor keinen definierten Arbeitspunkt besitzt, sondern nur im gezündeten Zustand gehalten werden muß, wobei er sich aufgrund der direkten Kopplung von chemischer Reaktion und Wärmetausch stark nichtlinear verhält. Aus diesem Grund werden die Methoden der Fuzzy-Regelung ausgewählt und an einem Reaktor im Labormaßstab erprobt. Im folgenden wird zunächst kurz auf das Prinzip der katalytischen Oxidation mit periodisch wechselnder Strömungsrichtung eingegangen, um die Wahl der Reglerein- und Ausgangsgrößen zu begründen. Anschließend werden der Aufbau des Fuzzy-Reglers skizziert und die erzielten Versuchsergebnisse diskutiert.
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    Analyse von Stoffwechselprozessen mit der Fermentationskalorimetrie
    (1993) Meier-Schneiders, Martin; Grosshans, Ulrich; Busch, Claudia; Eigenberger, Gerhart
    Biologische Aktivität ist mit der Freisetzung von Wärmeenergie verbunden. Die Wärmeproduktion ist dabei proportional zur gesamten Stoffwechselaktivität. Da Wärme kontinuierlich entsteht, eignet sie sich zur Nutzung als On-Iine-Signal. Kalorimetrische Methoden werden in den Biowissenschaften bereits seit Jahrzehnten verwendet. Fermentationskalorimetrie ist eine neu entwickelte Meßtechnik, die insbesondere für die kalorimetrische Vermessung biotechnisch relevanter Fermentationen im Labormaßstab gedacht ist.
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    Non-linear viscoelasticity of linear and long-chain-branched polymer melts in shear and extensional flows
    (2001) Bastian, Heike; Wagner, M. H. (Prof. Dr.-Ing.)
    Ziel dieser Arbeit ist es, eine allgemeingültige rheologische Zustandsgleichung zu entwickeln, die eine quantitative Beschreibung des Scher- und Dehnverhaltens von Polymerschmelzen erlaubt. Aus Dehnversuchen mit konstanter Dehnrate und Scherversuchen erfolgt die Bestimmung von nichtlinearen Deformationsmaßen für lineare und langkettenverweigte Polymerschmelzen. Die experimentellen Ergebnisse werden mit zwei rheologischen Zustandsgleichungen verglichen: dem Doi-Edwards-Röhrenmodell und dem Modell der Molekularspannungsfunktion. Die Orientierung (jedoch nicht die Streckung) der Makromoleküle wird sowohl bei kleinen als auch großen Deformationen durch den Doi-Edwards-Orientierungstensor gut beschrieben. Bei Vernachlässigung von dissipativen Prozessen läßt sich zeigen, daß die Molekularspannungsfunktion eine Funktion der mittleren logarithmischen Streckung ist. Während sich die Rheologie von linearen Schmelzen durch einen affin abnehmenden Röhrendurchmesser beschreiben läßt, zeigen verzweigte Schmelzen ein überproportionales Ansteigen der Molekularspannung mit zunehmender Deformation. Modifiziert man die Energiebilanz durch Einführung von 'Constraint-Release' als dissipativen Prozeß, so erhält man eine DGL 1. Ordnung für die Molekularspannungsfunktion. 'Constraint-Release' wird als Folge unterschiedlicher Konvektionsmechanismen für Röhrenorientierung und -querschnitt betrachtet. Die dissipativen Prozesse für rotationsbehaftete und rotationsfreie Strömungen zeigen grundlegende Unterschiede, weswegen das vorgestellte Modell explizit zwischen einfacher Scherung und planarer Dehnung ('reiner Scherung') unterscheidet. Das erweiterte MSF-Modell, bestehend aus einer Integralgleichung für den Spannungstensor und einer differentiellen Entwicklungsgleichung für die Molekularspannungsfunktion mit nur zwei nichtlinearen Materialparametern, erlaubt eine quantitative Beschreibung des Scher- und Dehnverhaltens der Polymerschmelzen.
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    Darstellung von Polylactiden mittels reaktiver Extrusion
    (2000) Jacobsen, Sven; Fritz, Hans-Gerhard (Prof. Dr.-Ing.)
    Ziel der vorliegenden Arbeit ist, aufbauend auf einem neuen Katalysatorsystem, ein Verfahrenskonzept zur alternativen Darstellung von Polylactid aus dem zyklischen Dimeren der Milchsäure, dem Lactid, zu entwickeln, mit dessen Hilfe Polylactide in größeren Mengen kostengünstig herzustellen sind. Als Polymerisationsaggregat wird dabei ein dichtkämmender, gleichsinnig drehender Zweischneckenextruder eingesetzt. Dazu wird ein Schneckenkonzept vorgestellt, das sowohl den polymerisationskinetischen Randbedingungen der Polylactid-Darstellung, den Nebenreaktionen zur Bildung von Abbauprodukten, als auch den ökonomischen Randbedingungen (hoher Durchsatz) Rechnung trägt. Die mit diesem neuentwickelten Verfahren dargestellten Polymere werden bezüglich ihrer mechanischen, rheologischen und thermischen Eigenschaften sowiehinsichtlich ihres Abbauverhaltens eingehend charakterisiert. Bei Polylactiden kommt der Kristallisation ein entscheidender Einfluß auf das spätere mechanische Eigenschaftsprofil zu. Bedingt durch den vergleichsweise niedrigen Glasübergang bei ca. 55°C kann es bei vielen aus Polylactiden erzeugten Produkten zu extremen Eigenschaftsveränderungen beim Überschreiten dieser Temperatur kommen. Diese Eigenschaftsänderungen können durch vorherige Kristallisation des Polymeren reduziert und minimiert werden, da die kristallinen Bereiche ihr Eigenschaftsprofil bis zum Erreichen des Schmelzpunktes bei ca. 175°C beibehalten. Dadurch wird der Prozeß der Kristallisation zu einem der wichtigsten Teilschritte bei der Verarbeitung von Polylactiden. In dieser Arbeit wird deshalb die Kristallisationskinetik von Poly-L-Lactid durch nichtisotherme, isokinetische Experimente bestimmt und die daten werden mathematisch in einer allgemein gültigen kristallisationsgrad- und kühlgeschwindigkeitsinvarianten Masterkurve dargestellt.