08 Fakultät Mathematik und Physik
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Item Open Access On-chip broadband magnetic resonance spectroscopy down to ultralow temperatures(2014) Clauß, Conrad; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This thesis presents a novel technical realization to perform electron paramagnetic resonance (EPR) based on superconducting coplanar waveguides (CPWs) and superconducting CPW resonators. This technique allows for the investigation of magnetic properties of the material under study at basically any arbitrary frequency. The compact design radically facilitates the implementation into dilution refrigerators to probe the samples at temperatures in the milli Kelvin regime. The working principle of the devices is explained and further substantiated by analytical calculations and 3D-electromagnetic (EM) simulations of the microwave EM fields of the given chip structures. The proof of principle was demonstrated on an organic radical with spin 1/2 and on a ruby single crystal with S=3/2, as a more complex spin system. The technique was then utilized to characterize a Gd-based single-ion magnet and to investigate the magnetic properties of the ground states of a heavy-fermion metal. Both materials were studied in detail at temperatures as low as 40 mK, far below the typical low-temperature limit of conventional EPR equipment at around 1 K. The results of the heavy-fermion compound reveal intriguing behavior of the spin-relaxation mechanisms and local magnetic fields at the lowest achievable temperatures and at the phase transitions and crossover regimes of the phase diagram. The thesis is a pioneering work outlining the great potential regarding the range of applicability of the introduced technique and provides a starting point for future improvements and further functional enhancements.Item Open Access Hochfrequenzuntersuchungen an niedrigdimensionalen Supraleitern(2004) Thoms, Jürgen; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Mit der BCS-Theorie lassen sich die Eigenschaften konventioneller Supraleiter sehr genau beschreiben. In unkonventionellen Supraleitern kann neben der Gestalt des Ordnungsparameters auch die Form des Paarungszustands von der klassischen Beschreibung abweichen: Im Unterschied zu den Singulett-Supraleitern mit einem Gesamtspin von Null ist hier ein Triplett-Supraleiter mit Gesamtspin Eins möglich. In den Bechgaard-Salzen und in Strontiumruthenat könnte diese exotische Form der Triplett-Supraleitung vorliegen. Die Frage nach der Natur und der Gestalt des Paarungszustands wird von der Frage nach der Vermittlung der Supraleitung begleitet. In den klassischen, konventionellen Supraleitern spielen Phononen die Rolle der Paarvermittler. Bei unkonventionellen Supraleitern können Spinfluktuationen oder andere Wechselwirkungen eine zusätzliche oder gar die alleinige Rolle der Paarvermittler spielen. Bei den in dieser Arbeit untersuchten Materialien handelt es sich um unkonventionelle Supraleiter mit stark anisotropen Eigenschaften. Sowohl die Gestalt des Ordnungsparameters als auch die Form des Paarungszustands der Materialien ist nicht eindeutig geklärt. Die untersuchten Materialien besitzen Sprungtemperaturen bis hinunter zu 1 K. Ihr supraleitender Zustand ist somit nicht mehr den optischen Messverfahren zugänglich. Untersuchungen der elektronischen Eigenschaften im niederfrequenten Bereich erfordern die Kontaktierung der Proben mittels Leitpasten, was die druckempfindlichen supraleitenden Eigenschaften beeinflussen kann. Bei Energien unterhalb 100 GHz bieten sich deshalb Messungen mit Mikrowellen an. Hochfrequenzmessungen in geschlossenen Resonatoren bringen den Vorteil der kontaktlosen Messung mit sich. Zudem können Kristalle untersucht werden, deren Ausdehnung deutlich unterhalb der Wellenlänge liegt. Vor allem bei organischen Materialien erwiesen sich kleine Einkristalle als qualitativ hochwertiger im Vergleich zu großen Proben. Im Resonator trifft die Strahlung mehrfach auf die Probe, was die Empfindlichkeit der Messungen an metallischen Materialien erhöht, die ohnehin nur wenig absorbieren. Zudem können beide Komponenten der komplexen optischen Parameter bestimmt werden, z.B. die komplexe Leitfähigkeit. Dies ermöglicht einerseits die Messung der Sprungtemperatur im Hochfrequenzbereich, andererseits kann über die Temperaturabhängigkeit der Eindringtiefe auf Nullstellen im Ordnungsparameter geschlossen werden. In der vorliegenden Arbeit wurde eine Messapparatur aufgebaut, mit der die komplexen Hochfrequenzeigenschaften sowie der spezifische Widerstand von anisotropen Materialien ermittelt werden können. Ein 3He-Kryostat erlaubt die Untersuchung bei Temperaturen zwischen 0,4 K und Raumtemperatur. Mit der Apparatur wurden unterschiedlich niedrigdimensionale Supraleiter analysiert: das quasi-eindimensionale Bechgaard-Salz (TMTSF)2ClO4, die zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalze k-(BEDT-TTF)2I3 und k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br sowie das strukturell und elektronisch den zweidimensionalen Hochtemperatursupraleitern verwandte Sr2RuO4. Mittels verschiedener Einsätze wurden die Hochfrequenzeigenschaften und der Gleichstrom-Widerstand der Proben im selben 3He-Kryostat untersucht. Der Gleichstrom-Einsatz ermöglicht die Bestimmung des Probenwiderstands nach der Vierpunktmethode. Bei den Messungen erwies sich Leit-Kohlenstoff als optimale Kontaktpaste. Die damit möglichen geometrisch kleinen Kontakte minimieren mechanische Spannungen und besitzen geringe Kontaktwiderstände ohne wesentliche Temperaturabhängigkeit. Der Mikrowellen-Einsatz arbeitet bei 35 GHz und erlaubt durch eine in-situ Positionierung der Probe im maximalen elektrischen Feld oder im maximalen magnetischen Feld. Das rechnergesteuerte Messsystem passt automatisch die Breite des Frequenzscans an die sich mit der Temperatur ändernde Mittenfrequenz sowie Halbwertsbreite an. Frequenz und Halbwertsbreite werden mit hoher Genauigkeit bestimmt. Die gleichzeitige Ermittlung von Halbwertsbreite und Mittenfrequenz des Resonators erlaubt die direkte Berechnung der komplexen Hochfrequenzeigenschaften (Oberflächenimpedanz bzw. Leitfähigkeit) aus den Messdaten. Im supraleitenden Zustand deutlich unterhalb der Sprungtemperatur lässt sich aus der Oberflächenreaktanz die Eindringtiefe ermitteln. Ihre Temperaturabhängigkeit kann mit verschiedenen Modellen verglichen werden und liefert Aufschluss über die Gestalt des supraleitenden Ordnungsparameters. Der Temperaturverlauf der Leitfähigkeit kann Rückschlüsse auf die Natur des supraleitenden Zustands liefern. Der Übergang in den supraleitenden Zustand bei 35 GHz konnte bei allen Materialien beobachtet werden. Erstmals wurde der supraleitende Zustand bei 35 GHz in Strontiumruthenat bzw. in (TMTSF)2ClO4 beobachtet.Item Open Access Optische Leitfähigkeit dünner Goldfilme im infraroten Spektralbereich(2008) Brandt, Tobby; Dressel, Martin (Prof. Dr. rer. nat.)Die optische Leitfähigkeit von Goldfilmen mit Schichtdicken von 9nm bis hin zu einer Monolagenbedeckung wurde im Frequenzbereich zwischen 600 Wellenzahlen bis 6000 Wellenzahlen bei Temperaturen vom 300K bis 4,5K aus Reflexionsmessungen mittels Fouriertransformationsspektroskopie ermittelt. Die Goldfilme wurden unter UHV Bedingungen auf Si(111)Au-7x7-Oberflächen präpariert, mit LEED charakterisiert und optisch untersucht. Ein Metall-Isolator Übergang sowohl in der Frequenz- als auch in der Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit wurde bei einer nominellen Schichtdicke von 2nm beobachtet. Für Filmdicken größer 3nm lassen sich die Goldfilme mit der Drudetheorie beschreiben. Bei diesen metallischen Goldfilmen wurden frequenzabhängige Sizeeffekte in der Leitfähigkeit identifiziert. Bei Auswertung der Streurate wurde weiterhin ein Anstieg der Debeye-Temperatur in Abhängigkeit der Filmdicke beobachtet. Für Filmdicken kleiner 2nm wird ein ausgeprägtes Maximum in der frequenzabhängigen Leitfähigkeit beobachtet. Generell steigt die Leitfähigkeit in Abhängigkeit zur inversen Filmdicke stark an. Die Frequenz- und Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit dieser granularen, nicht geschlossenen Filme lässt sich nicht wiederspruchsfrei mit einer der bekannten Theorien zum Elektronentransport beschreiben.Item Open Access Optical and magnetization studies on europium based iron pnictides(2015) Zapf, Sina; Dressel, Martin (Prof. Dr.)The investigations carried out in the framework of this thesis mainly concentrate on europium based iron pnictides. These are a peculiar member of the 122 family as they develop at low temperatures (~20K) an additional magnetic order of the local rare earth moments. Therefore, europium based iron pnictides provide a unique platform to study the interplay of structural, magnetic and electronic effects in high-temperature superconductors. For this challenging purpose, we have employed SQUID magnetometry and Fourier-transform infrared spectroscopy on EuFe2(As1-xPx)2 single crystals. By systematic studies of the in- and out-of-plane magnetic properties of a series of single crystals, we derived the complex magnetic phase diagram of europium based iron pnictides, which contains an A-type antiferromagnetic and a re-entrant spin glass phase. Furthermore, we have investigated the magneto-optical properties of EuFe2As2, revealing a much more complex magnetic detwinning process than expected. These studies demonstrate a remarkable interdependence between magnetic, electronic and structural effects that might be very important to understand the unconventional superconductivity in these fascinating materials.Item Open Access Synthesis, magnetism and organisation of molecular coordination compounds for molecular spintronics(2016) Wang, Junfeng; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Magnets have fascinated humans for millennia, playing a prominent role in the development of society, science and technology. When approaching the nanoscale, magnets show unconventional properties. As far as the development of molecular nanomagnets (also called Single-Molecule Magnets, SMMs), the interest in lanthanides based SMMs has been boosted since 2003. In view of rational design of SMMs with controllable magnetic exchange interaction, molecular LEGO-like approach allows assembling the magnetic blocks, the shielding blocks and the linker blocks to produce SMMs. Mononuclear and polynuclear dysprosium(III)-based SMMs were prepared from hexafluoroacetylacetonate (hfac) and different linkers using this method, namely Dy(hfac)3bpy (bpy = 2,2-bipyridine), 1; Dy(hfac)3tBu- bpy (tBu-bpy = 4,4-di-tert-butyl-2,2-bipyridine), 2; [Dy(hfac)3(EtOAc)]2bpm (EtOAc = ethyl acetate, bpm = 2,2-bipyrimidine), 3 and [Dy(hfac)3]3HAT (HAT = 1,4,5,8,9,12- hexaazatriphenylene), 4. Only compound 3 exhibits distinct SMM behaviour under zero direct current (DC) field. Quantum tunnelling of the magnetisation (QTM) for all compounds was suppressed by an external field of 4 kOe, and frequency-dependent out-of-phase alternating current (AC) susceptibilities for all were observed, confirming SMMs behaviour. The biggest effective energy barrier to reverse the spin is obtained for 4 with the value of 84 K. In the case of fine-tuning of magnetic properties of SMMs, we studied a series of dinuclear dysprosium(III)-based SMMs by substituting coordinated solvent molecule, sharing the general formula [Dy(hfac)3(R)]2bpm, in which R = nothing (5), water (H2O, 6), ethyl acetate (EtOAc, 3), and methyl propionate (MP, 7). Systematic comparison and analysis indicate that coordinated solvent molecule can influence the local geometry of dysprosium(III) ions. Nevertheless, the magnetic properties of these dimer systems were little influenced by these substitutions and the effective anisotropy barriers for all compounds were slightly increased. Thanks to hexafluoroacetylacetonate group with enhanced volatility, the dinuclear dysprosium(III)-based SMM (complex 3) can be deposited on various surfaces by means of molecular evaporation methodology in high vacuum. Surface technique results provide clear evidence of structural and electronic integrity of the molecules grafted on surfaces. Controllable morphology and thickness of molecules films when deposited on surfaces were achieved and characterised by AFM. Magnetic property measurements prove that the properties of deposited molecules remain unvaried. More specific, AC susceptibility measurements show that the multi-layer system maintains the same magnetic dynamics as that found in bulk samples. The successful deposition of intact SMMs on surfaces represents the first step towards the fabrication of spintronic and optoelectronic devices based on thin films of lanthanide based SMMs. At last, the successful experience of thermally depositing intact complex 3 on surfaces allows grafting SMMs onto graphene. The solubility of complex 3 in organic solvents makes it possible to decorate single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) with magnetic molecules. In the case of exfoliated graphene, AFM imaging of surface-decorated graphene reveals that organisation of individual magnetic molecules can be fine designed by controlling the evaporation process. In another case of SWCNTs, combining characterisation of high resolution tunnelling electron microscopy (HRTEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Raman techniques on the hybrids SMMs–SWCNTs clearly shows 3 were grafted onto SWCNTs. Magnetic properties measurements show the paramagnetic response of the hybrid materials compared to the diamagnetic response of pure SWCNTs. All these achievements are helpful for introducing magnetic molecules into carbon nanostructure-based devices in the viewpoint of spintronic devices.