08 Fakultät Mathematik und Physik
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Item Open Access Lasertreatment of Al-Cu materials(2023) Kümmel, SimonIn this work, the bond strength and stability of aluminium, copper and their alloys are investigated upon excitation using DFT calculations. In particular, free energy curves, elastic constants and phonon spectra are used to identify changes in the bond strength and the density of states at different degrees of excitation are used to explain the changes. We find nearly no change in bond strength in aluminium, a strong increase in bond strength in copper and bond hardening of certain modes in the AlCu alloys.Item Open Access From ground state properties to high energy spectroscopy : extending the application of DMFT for correlated quantum materials(2020) Schmid, Michael; Daghofer, Maria (Prof. Dr.)Strongly correlated electron systems exhibit rich physical phenomena reaching from superconductivity, Kondo- and, Mott physics to novel magnetic phases, which lie beyond most single-particle approaches such as density functional theory (DFT) or static mean-field theory. For many transition metal oxides (TMOs) such as Ca2RuO4 or LiV2O4 this is often a result of the partially filled d shells, leading to many-body wave functions, which cannot expressed as a single-slater determinant. Moreover, within this compounds there is often no clear hierarchy of energy scales, e.g. strong spin-orbit coupling, Hund’s coupling, and crystal-field splitting, making the description with minimal models difficult. The breakdown of the single-particle picture triggered the development of numerous numerical methods (DMFT, DMRG, VCA, . . . ) within the last decades, all aimed at tackling the aforementioned phenomena with complementary approximations. One of the most prominent methods for describing real compounds has become dynamical mean-field theory (DMFT), which in many cases has proven to describe local electronic phenomena in good agreement with experimental results. In this thesis we perform state of the art DFT+DMFT calculations in its single shot approach to complement theoretical k-resolved one-particle spectral functions to neutron and x-ray diffraction experiments on Ca2RuO4 . In the experiment small DC currents were applied to a Ca2RuO4 single-crystal resulting in the stabilization of new nonequilibrium phases. Based on experimentally refined structures, DFT calculations are performed to extract a tight binding model by projecting the correlated t2g -subspace onto maximally localized Wannier orbitals. Within our DMFT calculations spin-orbit coupling (SOC) and the spherical invariant Coulomb interaction are added to calculate spectral functions. The results indicate a semimetalic state with partially gapped Fermi surface in the nonequilibrium phases with elongated RuO6 octahedra. Additionally, we extend the DFT+DMFT scheme by a discretization scheme to obtain core-level spectroscopy data, such as XAS or RIXS spectra. This concept is based on the discretization of the DMFT hybridization function to construct an Anderson impurity model of finite bath sites. The discretized model is then extended by the core levels and core-valence interaction. To include sufficiently large amounts of bath sites, despite using an exact diagonalization (ED) solver, we choose the natural orbital basis as the single particle basis of choice to compute RIXS and XAS spectra.Item Open Access X-ray and Raman scattering studies of novel phases in 3d and 4d transition metal oxides(2020) Fürsich, Katrin; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)Item Open Access Phase-space resolved decay rates of driven systems near the transition state(2020) Feldmaier, Matthias; Main, Jörg (Prof. Dr.)Die Bewegung einzelner Atome oder Moleküle bei chemischen Reaktionen lässt sich in vielen Fällen durch klassische Mechanik auf einer Born-Oppenheimer Potentialfläche beschreiben. Hierbei sind die Reaktanten oft durch eine Rang-1 Barriere von den Produkten getrennt. Eine solche Barriere ist durch einen instabilen Freiheitsgrad, die Reaktionskoordinate und eine gegebene Anzahl an stabilen Freiheitsgraden, die orthogonalen Moden, charakterisiert. Eine reagierende Trajektorie wird die Barriere meist in der Sattelregion, d. h. in einer direkten Umgebung des Sattels, überqueren. Diese Region fungiert als Flaschenhals für die Reaktion. Im Rahmen der Theorie der Übergangszustände (engl. transition state theory, TST) können Reaktionsraten über den Fluss reaktiver Trajektorien durch eine nur einmal durchstoßene Trennfläche (engl. dividing surface, DS) berechnet werden. Eine solche Trennfläche ist an der normal hyperbolischen invarianten Mannigfaltigkeit (NHIM) des Sattels verankert und trennt das System in Reaktanten und Produkte. Die NHIM ist dabei ein spezieller Unterraum des vollen Phasenraums und enthält Trajektorien, welche für alle Zeiten an die Sattelregion gebunden sind. Da diese Trajektorien somit weder zur Reaktanten- noch zur Produktseite gehören, bildet die NHIM einen Übergangszustand (engl. transition state, TS) der Reaktion. Für getriebene Systeme ist dieser zeitabhängig. In dieser Arbeit werden anhand eines zweidimensionalen, getriebenen Modellsystems mehrere Methoden zur Berechnung von NHIM und DS im Phasenraum vorgestellt. Basierend auf der Dynamik in einer direkten Umgebung der NHIM werden außerdem verschiedene Ansätze zur Berechnung des zugehörigen Zerfalls der Reaktantenpopulation nahe des TS diskutiert. Anschließend werden die vorgestellten Methoden auf ein realistischeres chemisches Modell angewandt, der getriebenen LiCN <-> LiNC Isomerisationsreaktion. Ein wichtiges Resultat hierbei ist, dass das externe Treiben dieses Systems einen großen Einfluss hat, sowohl auf die Dynamik von Trajektorien in der NHIM, als auch auf den zugehörigen Zerfall der Reaktantenpopulation nahe des TS.Item Open Access 3D stimulated Raman spectral imaging of water dynamics associated with pectin-glycocalyceal entanglement(2023) Floess, Moritz; Steinle, Tobias; Werner, Florian; Wang, Yunshan; Wagner, Willi Linus; Steinle, Verena; Liu, Betty; Zheng, Yifan; Chen, Zi; Ackermann, Maximilian; Mentzer, Steven J.; Giessen, HaraldItem Open Access Absence of the Efimov effect in dimensions one and two(2021) Barth, Simon; Weidl, Timo (Prof. TeknD)Item Open Access Molekulardynamische Simulationen der Laserablation an Aluminium unter Einbeziehung von Plasmaeffekten(2020) Eisfeld, Eugen; Roth, Johannes (Prof. Dr.)Die vorliegende Arbeit widmet sich der Modellierung und Simulation der ultrakurz gepulsten Laserablation am Modellmaterial Aluminium. Das Zweitemperaturmodell, welches das anfängliche thermische Nichtgleichgewicht zwischen den angeregten Elektronen und dem kalten Metallgitter beschreibt wird mit der klassischen Molekulardynamik in einem Hybridansatz gekoppelt. Auf diese Weise wird eine plausible Beschreibung der hierbei stattfindenden, mehrere Zeit- und Längenskalen überspannenden physikalischen Prozesse ermöglicht, ohne auf a priori Annahmen hinsichtlich der metastabilen Phasenübergänge und sonstiger Ablationsmechanismen angewiesen zu sein. Ergänzt wird dieser Ansatz mit unterschiedlichen Modellen für die thermophysikalischen, optischen und Transporteigenschaften des Elektronensystems um einen weiten Temperatur- und Dichtebereich, ausgehend vom kalten Festkörper- bis hin in den heißen Plasmazustand zu berücksichtigen. Das neue Modell wird in das, am ehemaligen Institut für theoretische und angewandte Physik entwickelte Programmpaket IMD implementiert und erweitert den Anwendungsbereich auf Ablations-Simulationen bei hohen Laserintensitäten und Mehrfachpulse. In dieser Arbeit wird es unter anderem dafür eingesetzt, die experimentell beobachtete Sättigung der Ablationseffizienzbei hohen Intensitäten sowie die Abnahme der Abtragstiefe bei Doppelpulsen mit zunehmendem Pulsabstand zu untersuchen. Im Vordergrund steht dabei immer der Vergleich mit dem Experiment. Im Falle von ultrakurzen Pulsen kann eine sehr gute Übereinstimmung mit experimentellen Messungen erzielt werden. Als essentiell erweist sich hierbei das Einbeziehen der verminderten Elektronen-Ionen Stoßfrequenz beim allmählichen Übergang in den Plasmazustand sowie eine vollständig wellenoptische Behandlung der Licht-Materie-Wechselwirkung. Für Pulsdauern oberhalb von 1 ps führt eine Erweiterung des Modells zur Berücksichtigung des ballistischen Transports angeregter Elektronen, sowie deren verzögerte Thermalisierung zu zuverlässigen Vorhersagen der Abtragstiefen. Auf Grundlage der Simulationen sowie simpler thermodynamischer Überlegungen werden Kriterien, in Form von Schwellenwerten für die isochore Temperaturzunahme formuliert, die eine systematische Kategorisierung der unterschiedlichen Ablationsmechanismen erlauben. In diesem Zusammenhang kann ferner festgestellt werden, dass die Phasenexplosion entgegen der Behauptung einiger Autoren, eine Besonderheit der ultrakurzen Laserablation ist. Bei Pulsdauern im Bereich einiger Pikosekunden hingegen wird festgestellt, dass die Ablation hauptsächlich auf einem Mechanismus beruht, der in der Literatur als Fragmentierung bekannt ist.Item Open Access Molecular dynamics simulations for the study of interaction between non-canonical DNA structures and biochemically relevant co-solutes(2023) Oprzeska-Zingrebe, Ewa Anna; Smiatek, Jens (Priv.-Doz. Dr.)Non-canonical nucleic acid structures, such as DNA G-quadruplexes and i-Motifs, have been proved to play an important role in key biological processes, including gene expression, replication, regulation or telomere maintenance. The presence of G-quadruplexes in promoter regions of certain oncogenes turn them into a potential target for cancer therapies. Besides their biological implications, non-canonical DNA structures are present in genomes of various organisms, who adopt certain levels of co-solutes to protect their internal structures against the harsh environment. This study presents the research on the selected non-canonical DNA structures of particular biological relevance: G-quadruplex with only two tetrads, small DNA hairpin and ssDNA strand as well as canonical double helix. The atomistic molecular dynamics (MD) simulations have been applied to elucidate the structural, configuration and solvation properties of the analyzed structures in the presence of assorted co-solutes, composing the native cellular environment in nature: urea, ectoine and trimethylamine-N-oxide (TMAO). With the application of molecular theory of solutions, one determines and exemplifies the thermodynamic properties of investigated structures in various environments close to the physiological conditions present in living cells. This study uncovers the versatile nature of DNA interaction with diverse co-solutes and water, as well as the cross-interactions between the inorganic components of the biomolecular solution. The cellular mechanisms of DNA structural stabilization and destabilization are hereby described in terms of preferential binding and preferential exclusion, with particular emphasis on the properties of solvent structure within individual solvation shells. In this regards, this work presents a comprehensive study on the intracellular interactions involving nucleic acids, thus shedding light into their microscopic properties and opening the path for further biomedical research.Item Open Access Item Open Access Terahertz and infrared spectroscopy of thin film cuprate superconductors(2021) Dawson, Robert David; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)