08 Fakultät Mathematik und Physik
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Item Open Access Lasertreatment of Al-Cu materials(2023) Kümmel, SimonIn this work, the bond strength and stability of aluminium, copper and their alloys are investigated upon excitation using DFT calculations. In particular, free energy curves, elastic constants and phonon spectra are used to identify changes in the bond strength and the density of states at different degrees of excitation are used to explain the changes. We find nearly no change in bond strength in aluminium, a strong increase in bond strength in copper and bond hardening of certain modes in the AlCu alloys.Item Open Access Nichtlineare Halbgruppen und Hysteresemodelle für nichtmonotone Sättigungsprofile(2019) Steinle, Rouven; Hilfer, Rudolf (Prof. Dr. Dr.)Die experimentellen Beobachtungen von Sättigungsüberschüssen und Sättigungsfingern bei gravitationsgetriebenen Infiltrationsprozessen beschäftigt schon seit Jahrzehnten die Forschung von porösen Medien in Mathematik, Physik, Geowissenschaft und Ingenieurwesen. Sowohl die Vorhersage von Sättigungsüberschüssen bei Experimenten als auch das allgemeine theoretische Verständnis von Sättigungsüberschüssen ist noch nicht vollständig geklärt. Des Weiteren ist die Frage, ob Sättigungsüberschüsse und Sättigungsfinger eine Verbindung zueinander haben, weiterhin offen. Zur theoretischen Modellierung von nichtmonotonen Sättigungsprofilen und den Mechanismen, welche zur Entstehung und Ausbreitung dieser Profile nötig sind, gibt es eine Vielzahl von Ansätzen, beschrieben in Beliaev et al (Transport in Porous Media 43 (2001), S.487), Cuesta et al (European Journal of Applied Mathematics 11 (2000), S.381), Cueto-Felgueroso et al (Physical Review Letters 101 (2008), S.244504), DiCarlo et al (Transport in Porous Media 91 (2012), S.955), Doster et al (Physical Review E 86 (2012), S.016317) und Eliassi et al (Water Resources Research 38 (2002), S.1234). Ein Ansatz zur Ausbreitung von laufenden nichtmonotonen Sättigungsprofilen wurde von Hilfer und Steinle (The European Physical Journal Special Topics 223 (2014), S.2323) vorgestellt. Dieser Ansatz benutzt ausschließlich hysteretische relative Permeabilitäten zur Modellierung von Be- und Entwässerungsprozessen bei sich ausbreitenden Sättigungsüberschüssen. Sonstige Erweiterungen der Darcy-Theorie werden dabei nicht benutzt. Die Ausbreitungsgeschwindigkeiten der Sättigungsfronten werden mit einer Rankine-Hugoniot-Bedingung, welche die fraktionalen Flüsse verwendet, berechnet. Bei einer optimal aufeinander abgestimmten Wahl der relativen Permeabilitäten, der Material- und Fluidparameter sowie der Anfangs- und Randbedingungen, existieren Sättigungsüberschüsse, die sich mit konstanter Geschwindigkeit und konstanter Überschussbreite ausbreiten. In der vorliegenden Arbeit wird der Ansatz von Hilfer und Steinle (The European Physical Journal Special Topics 223 (2014), S.2323) auf die Darcy-Theorie in Verbindung mit einem allgemeinen Hysteresemodell mit graphenabhängigen relativen Permeabilitäten und Kapillardrücken angewendet. Das entstandene Anfangs- und Randwertproblem wird analytisch und numerisch untersucht. Im analytischen Teil wird sowohl das traditionelle als auch das hysteretische Anfangs- und Randwertproblem der Darcy-Theorie mit den Methoden der nichtlinearen Halbgruppentheorie diskutiert. Für die traditionelle Darcy-Theorie mit einer geeigneten Anfangsbedingung kann Existenz, Eindeutigkeit und Beschränktheit von Lösungen gezeigt werden. Darauf aufbauend werden diese Ergebnisse auf die hysteretische Darcy-Theorie angewendet. Im Rahmen einer vereinfachten Hystereseformulierung und mit geeigneten Bedingungen an die Anfangsbedingung und die Parameter der Gleichung existieren auch hier eindeutig Lösungen. Bei einer nichtmonotonen Anfangsbedingung sind diese Lösungen auch nichtmonoton. Des Weiteren wird die Ausbreitung von nichtmonotonen Sättigungsprofile mit Hilfe der Rankine-Hugoniot-Bedingung untersucht. Die Wahl der Parameter und Anfangs- und Randbedingungen erzeugt nicht nur laufende Sättigungsüberschüsse, sondern auch Überschüsse mit wachsender oder schrumpfender Plateaubreite. Nicht nur die Wahl der Parameter hat einen Einfluss auf die Ausbreitung der Lösungen, sondern auch die Wahl des Hysteresemodells. Abhängig vom Hysteresemodell, kann sich ein nichtmonotones Sättigungsprofil als laufende Welle oder mit wachsender oder schrumpfender Plateaubreite durch das poröse Medium bewegen. Außerdem kann man in der theoretischen Betrachtung nicht nur die Ausbreitung von Sättigungsüberschüssen bei schwerkraftgetriebenen, sondern auch bei horizontalen Strömungen erklären. Im numerischen Teil wird die hysteretische Darcy-Theorie für variierende Material- und Fluidparameter, Anfangs- und Randbedingungen und Hysteresemodelle untersucht. Die numerischen Simulationen bestätigen die analytischen Resultate und zeigen, dass die Lösungen unabhängig von der Hysterese im Kapillardruck und im kapillaren Fluss sind. Jedoch sind die Lösungen stark abhängig von den Anfangs- und Randwerten. In Folge dieser Abhängigkeit gibt es eine große Variation an qualitativ unterschiedlichen zeitlichen Entwicklungen der Sättigungsüberschüsse. Darüber hinaus werden existierende Experimente modelliert. Es kann gezeigt werden, dass die numerischen nichtmonotonen Sättigungsprofile mit den experimentellen Daten in Bezug auf Ausbreitungsgeschwindigkeiten, Überschussbreite und Überschusshöhe übereinstimmen. Des Weiteren wird numerisch untersucht, ob die Formulierung der Darcy-Theorie einen Einfluss auf die Lösungen hat. Bei einer geeigneten Wahl der Randbedingungen sind die numerischen Ergebnisse nahezu identischen und somit sind die Lösungen unabhängig von der Formulierung. Abschließend ist eine erste numerische Einordnung von Sättigungsfingern bei zweidimensionalen Strömungen möglich. Die numerischen Lösungen zeigen, dass nur ein Sättigungsfinger in Verbindung mit einem Sättigungsüberschuss in der Fingerspitze für lange Zeiten existiert. Diese Arbeit zeigt, dass die Beschreibung von laufenden Sättigungsüberschüssen im Rahmen der Darcy-Theorie mit hysteretischen relativen Permeabilitäten möglich ist. Zusätzlich zu laufenden Sättigungsüberschüssen existieren in der Theorie auch nichtlaufende nichtmonotone Sättigungsprofile mit wachsender oder schrumpfender Plateaubreite. Einerseits sind in der theoretischen Modellierung weitere Untersuchungen und numerische Simulationen für zweidimensionale Strömungen notwendig, um Aussagen über die Ausbreitung von Sättigungsfingern treffen zu können. Auf der anderen Seite sind auch weitere Forschungen mit längeren quasi-eindimensionalen porösen Medien notwendig, um herauszufinden, ob die nichtlaufenden Überschüsse aus der Theorie auch experimentell beobachtbar sind. Darüber hinaus wurden bei einer Kooperation mit dem Institut für Wasser- und Umweltsystemmodellierung (IWS) der Universität Stuttgart nichtmonotone Sättigungsprofile mit unterschiedlichen Implementierungen berechnet und verglichen, Schneider et al (Transport in Porous Media 121 (2018), Nr.3). Die numerischen Lösungen unterscheiden sich dabei nur minimal und damit konnte gezeigt werden, dass die Ausbreitung von Sättigungsüberschüssen nicht von der Wahl der numerischen Lösungsmethode abhängig ist.Item Open Access On-chip broadband magnetic resonance spectroscopy down to ultralow temperatures(2014) Clauß, Conrad; Dressel, Martin (Prof. Dr.)This thesis presents a novel technical realization to perform electron paramagnetic resonance (EPR) based on superconducting coplanar waveguides (CPWs) and superconducting CPW resonators. This technique allows for the investigation of magnetic properties of the material under study at basically any arbitrary frequency. The compact design radically facilitates the implementation into dilution refrigerators to probe the samples at temperatures in the milli Kelvin regime. The working principle of the devices is explained and further substantiated by analytical calculations and 3D-electromagnetic (EM) simulations of the microwave EM fields of the given chip structures. The proof of principle was demonstrated on an organic radical with spin 1/2 and on a ruby single crystal with S=3/2, as a more complex spin system. The technique was then utilized to characterize a Gd-based single-ion magnet and to investigate the magnetic properties of the ground states of a heavy-fermion metal. Both materials were studied in detail at temperatures as low as 40 mK, far below the typical low-temperature limit of conventional EPR equipment at around 1 K. The results of the heavy-fermion compound reveal intriguing behavior of the spin-relaxation mechanisms and local magnetic fields at the lowest achievable temperatures and at the phase transitions and crossover regimes of the phase diagram. The thesis is a pioneering work outlining the great potential regarding the range of applicability of the introduced technique and provides a starting point for future improvements and further functional enhancements.Item Open Access From ground state properties to high energy spectroscopy : extending the application of DMFT for correlated quantum materials(2020) Schmid, Michael; Daghofer, Maria (Prof. Dr.)Strongly correlated electron systems exhibit rich physical phenomena reaching from superconductivity, Kondo- and, Mott physics to novel magnetic phases, which lie beyond most single-particle approaches such as density functional theory (DFT) or static mean-field theory. For many transition metal oxides (TMOs) such as Ca2RuO4 or LiV2O4 this is often a result of the partially filled d shells, leading to many-body wave functions, which cannot expressed as a single-slater determinant. Moreover, within this compounds there is often no clear hierarchy of energy scales, e.g. strong spin-orbit coupling, Hund’s coupling, and crystal-field splitting, making the description with minimal models difficult. The breakdown of the single-particle picture triggered the development of numerous numerical methods (DMFT, DMRG, VCA, . . . ) within the last decades, all aimed at tackling the aforementioned phenomena with complementary approximations. One of the most prominent methods for describing real compounds has become dynamical mean-field theory (DMFT), which in many cases has proven to describe local electronic phenomena in good agreement with experimental results. In this thesis we perform state of the art DFT+DMFT calculations in its single shot approach to complement theoretical k-resolved one-particle spectral functions to neutron and x-ray diffraction experiments on Ca2RuO4 . In the experiment small DC currents were applied to a Ca2RuO4 single-crystal resulting in the stabilization of new nonequilibrium phases. Based on experimentally refined structures, DFT calculations are performed to extract a tight binding model by projecting the correlated t2g -subspace onto maximally localized Wannier orbitals. Within our DMFT calculations spin-orbit coupling (SOC) and the spherical invariant Coulomb interaction are added to calculate spectral functions. The results indicate a semimetalic state with partially gapped Fermi surface in the nonequilibrium phases with elongated RuO6 octahedra. Additionally, we extend the DFT+DMFT scheme by a discretization scheme to obtain core-level spectroscopy data, such as XAS or RIXS spectra. This concept is based on the discretization of the DMFT hybridization function to construct an Anderson impurity model of finite bath sites. The discretized model is then extended by the core levels and core-valence interaction. To include sufficiently large amounts of bath sites, despite using an exact diagonalization (ED) solver, we choose the natural orbital basis as the single particle basis of choice to compute RIXS and XAS spectra.Item Open Access Growth and characterization of transition metal oxide heterostructures with a tailored work function(2018) Rastegar Alam, Iman; Mannhart, Jochen (Prof. Dr.)Item Open Access X-ray and Raman scattering studies of novel phases in 3d and 4d transition metal oxides(2020) Fürsich, Katrin; Keimer, Bernhard (Prof. Dr.)Item Open Access Optical antennas : nanoscale radiation engineering and enhanced light-matter interaction(2014) Drégely, Daniel; Giessen, Harald (Prof. Dr.)This thesis studies optical nanoantennas from the near-infrared to the mid-infrared region. Nanoantennas are key components in the emerging field of nanophotonics. They exhibit strong interaction with the optical radiation field because of the excitation of plasmonic resonance, which leads to high near-field intensities, deep subwavelength energy confinement, and strongly enhanced radiation. This thesis addresses the key questions of how these properties can be used to enhance light-matter interaction and how to engineer optical radiation on the nanoscale by tailoring the antenna geometries. We demonstrate that radiofrequency antenna geometries can be scaled to the optical regime by experimental realization of optical Yagi-Uda nanoantennas. A Yagi-Uda antenna has unidirectional radiation properties, which means light incident from one direction is efficiently confined to a deep subwavelength volume while that incident from the other directions is not. We assess the near-field of a planar plasmonic Yagi-Uda nanoantenna with scanning near-field optical microscopy. We record phase and amplitude in order to identify the optical modes and demonstrate directional receiving of light at a wavelength of 1064 nm. We then fabricate three-dimensional Yagi-Uda nanoantenna arrays, which exhibit very high directivities out of the substrate plane. Since the antenna array is completely embedded in a dielectric matrix, scanning near-field optical microscopy cannot be used for optical characterization. Instead, we use Fourier transform infrared spectroscopy combined with near-field simulations to study the directional antenna array, which receives out of plane radiation at a wavelength of 1500 nm. Furthermore, we show by simulation how to use our nanoantenna array for beamsteering. In order to solve the challenge of mapping the near-field intensity of three-dimensional nanoantennas, we develop a novel field-mapping technique based on surface enhanced vibrational spectroscopy. The high near-field intensities generated by plasmonic structures are used to enhance vibrational transitions in molecules, which occur in the infrared spectral region. We position molecules at specific locations close to plasmonic antennas, which are designed to be in resonance with the vibrational band around 4400 nm, and measure the extinction spectrum of the coupled antenna-molecule system. We observe that the measured vibrational signal scales with the local near-field intensity, which is applied to map the plasmonic near-field intensity. This method maps the field in the infrared region and provides subwavelength resolution. We finally demonstrate that our technique is able to assess near-field intensities of plasmonic structures with three-dimensional complexity. Furthermore, we demonstrate for the first time optical power transfer by nanoantennas. We realize in experiment a wireless point-to-point link between a transmitter and a receiver nanoantenna at a wavelength of 785 nm. By fluorescence microscopy, we measure the radiation pattern and show that the transmission of the wireless link follows the inverse square power law of free space propagation. This enables low-loss power transfer across large distances at the nanoscale. In addition, we experimentally demonstrate beamsteering over a broad angular range by adjusting the wavefront of the incident optical field on the transmitter. In our experiment we show that the transmitter can address different receivers by effective beamsteering. The low-loss power transfer combined with the beamsteering functionality comprises a significant advancement compared to state-of-the-art waveguide connections. Our reconfigurable nanoantenna link may lead to technology breakthrough in information transfer between nanoscale devices and objects.Item Open Access Hochfrequenzuntersuchungen an niedrigdimensionalen Supraleitern(2004) Thoms, Jürgen; Dressel, Martin (Prof. Dr.)Mit der BCS-Theorie lassen sich die Eigenschaften konventioneller Supraleiter sehr genau beschreiben. In unkonventionellen Supraleitern kann neben der Gestalt des Ordnungsparameters auch die Form des Paarungszustands von der klassischen Beschreibung abweichen: Im Unterschied zu den Singulett-Supraleitern mit einem Gesamtspin von Null ist hier ein Triplett-Supraleiter mit Gesamtspin Eins möglich. In den Bechgaard-Salzen und in Strontiumruthenat könnte diese exotische Form der Triplett-Supraleitung vorliegen. Die Frage nach der Natur und der Gestalt des Paarungszustands wird von der Frage nach der Vermittlung der Supraleitung begleitet. In den klassischen, konventionellen Supraleitern spielen Phononen die Rolle der Paarvermittler. Bei unkonventionellen Supraleitern können Spinfluktuationen oder andere Wechselwirkungen eine zusätzliche oder gar die alleinige Rolle der Paarvermittler spielen. Bei den in dieser Arbeit untersuchten Materialien handelt es sich um unkonventionelle Supraleiter mit stark anisotropen Eigenschaften. Sowohl die Gestalt des Ordnungsparameters als auch die Form des Paarungszustands der Materialien ist nicht eindeutig geklärt. Die untersuchten Materialien besitzen Sprungtemperaturen bis hinunter zu 1 K. Ihr supraleitender Zustand ist somit nicht mehr den optischen Messverfahren zugänglich. Untersuchungen der elektronischen Eigenschaften im niederfrequenten Bereich erfordern die Kontaktierung der Proben mittels Leitpasten, was die druckempfindlichen supraleitenden Eigenschaften beeinflussen kann. Bei Energien unterhalb 100 GHz bieten sich deshalb Messungen mit Mikrowellen an. Hochfrequenzmessungen in geschlossenen Resonatoren bringen den Vorteil der kontaktlosen Messung mit sich. Zudem können Kristalle untersucht werden, deren Ausdehnung deutlich unterhalb der Wellenlänge liegt. Vor allem bei organischen Materialien erwiesen sich kleine Einkristalle als qualitativ hochwertiger im Vergleich zu großen Proben. Im Resonator trifft die Strahlung mehrfach auf die Probe, was die Empfindlichkeit der Messungen an metallischen Materialien erhöht, die ohnehin nur wenig absorbieren. Zudem können beide Komponenten der komplexen optischen Parameter bestimmt werden, z.B. die komplexe Leitfähigkeit. Dies ermöglicht einerseits die Messung der Sprungtemperatur im Hochfrequenzbereich, andererseits kann über die Temperaturabhängigkeit der Eindringtiefe auf Nullstellen im Ordnungsparameter geschlossen werden. In der vorliegenden Arbeit wurde eine Messapparatur aufgebaut, mit der die komplexen Hochfrequenzeigenschaften sowie der spezifische Widerstand von anisotropen Materialien ermittelt werden können. Ein 3He-Kryostat erlaubt die Untersuchung bei Temperaturen zwischen 0,4 K und Raumtemperatur. Mit der Apparatur wurden unterschiedlich niedrigdimensionale Supraleiter analysiert: das quasi-eindimensionale Bechgaard-Salz (TMTSF)2ClO4, die zweidimensionalen organischen Ladungstransfersalze k-(BEDT-TTF)2I3 und k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br sowie das strukturell und elektronisch den zweidimensionalen Hochtemperatursupraleitern verwandte Sr2RuO4. Mittels verschiedener Einsätze wurden die Hochfrequenzeigenschaften und der Gleichstrom-Widerstand der Proben im selben 3He-Kryostat untersucht. Der Gleichstrom-Einsatz ermöglicht die Bestimmung des Probenwiderstands nach der Vierpunktmethode. Bei den Messungen erwies sich Leit-Kohlenstoff als optimale Kontaktpaste. Die damit möglichen geometrisch kleinen Kontakte minimieren mechanische Spannungen und besitzen geringe Kontaktwiderstände ohne wesentliche Temperaturabhängigkeit. Der Mikrowellen-Einsatz arbeitet bei 35 GHz und erlaubt durch eine in-situ Positionierung der Probe im maximalen elektrischen Feld oder im maximalen magnetischen Feld. Das rechnergesteuerte Messsystem passt automatisch die Breite des Frequenzscans an die sich mit der Temperatur ändernde Mittenfrequenz sowie Halbwertsbreite an. Frequenz und Halbwertsbreite werden mit hoher Genauigkeit bestimmt. Die gleichzeitige Ermittlung von Halbwertsbreite und Mittenfrequenz des Resonators erlaubt die direkte Berechnung der komplexen Hochfrequenzeigenschaften (Oberflächenimpedanz bzw. Leitfähigkeit) aus den Messdaten. Im supraleitenden Zustand deutlich unterhalb der Sprungtemperatur lässt sich aus der Oberflächenreaktanz die Eindringtiefe ermitteln. Ihre Temperaturabhängigkeit kann mit verschiedenen Modellen verglichen werden und liefert Aufschluss über die Gestalt des supraleitenden Ordnungsparameters. Der Temperaturverlauf der Leitfähigkeit kann Rückschlüsse auf die Natur des supraleitenden Zustands liefern. Der Übergang in den supraleitenden Zustand bei 35 GHz konnte bei allen Materialien beobachtet werden. Erstmals wurde der supraleitende Zustand bei 35 GHz in Strontiumruthenat bzw. in (TMTSF)2ClO4 beobachtet.Item Open Access Coupling strength of complex plasmonic structures in the multiple dipole approximation(2011) Langguth, Lutz; Giessen, HaraldWe present a simple model to calculate the spatial dependence of the interaction strength between two plasmonic objects. Our approach is based on a multiple dipole approximation and utilizes the current distributions at the resonances in single objects. To obtain the interaction strength, we compute the potential energy of discrete weighted dipoles associated with the current distributions of the plasmonic modes in the scattered fields of their mutual partners. We investigate in detail coupled stacked plasmonic wires, stereometamaterials and plasmon-induced transparency materials. Our calculation scheme includes retardation and can be carried out in seconds on a standard PC.Item Open Access Mid-infrared resonant nanostructures for in-vitro monitoring of polypeptides(2019) Semenyshyn, Rostyslav; Giessen, Harald (Prof. Dr.)Infrared vibrational spectroscopy is a technique based on the molecular vibrations, that is, the oscillation of individual atoms with respect to each other. Each of these vibrations has a characteristic resonance frequency which leads to the distinct vibrational fingerprint of a molecule and thus enables a label-free, non-destructive, and chemically specific detection of molecular species. The infrared absorption cross-sections, which characterize the optical interaction strength, are relatively small. This is of minor importance for conventional spectroscopy, where large ensembles of molecules can be measured and thus contribute to the overall signal. However, the small infrared absorption hampers detection of molecules at low concentrations, which is of large importance for medical diagnostics, for instance, where the determination of the secondary structures of proteins is crucial due to their role in many incurable diseases. A key to overcome this limitation is to utilize plasmonic nanostructures, which confine the electromagnetic radiation on the nanometer scale and allow higher overall absorption. In this dissertation, it is demonstrated that even a monolayer of proteins can be detected using mid-infrared resonant gold nanostructures. We use polypeptides as a model system and were able to investigate the secondary structure of molecular monolayers in-vitro. Applying different external stimuli, we are able to induce structural changes of polypeptides in aqueous environments. In addition to a mid-infrared resonant nanoantenna, nanoslits (or inverse antennas) can also enhance the optical response of polypeptides, which allowed us to detect the secondary structure of minicollagen monolayers. Both nanostructure designs provided the possibility even to monitor reversible conformational transitions of molecular monolayers. Scaling this approach down to a single nanostructure allows to detect only a few thousands of polypeptides in liquid environments. The demonstrated concept could lead to integrated chip-level technology for biological and even medical applications, where biosamples with minute concentrations are investigated. With further advances, it could be possible to scale the process to a few or single proteins and observe the structural changes of individual entities.