Pulsed magnetic resonance on single defect centers in diamond

Abstract

In the present work, the spin properties of single Nitrogen-Vacancy (NV) defect centers in diamond are investigated, in perspective to their application to quantum computing. One of the actual approaches to quantum computing is based on spins, and, therefore, their behavior and properties related to manipulation and readout are very important. Using conventional NMR, an ensemble of spins can be used as a qubit implementation. However, the method has limitations in regards to the number of qubits that can be achieved. Conventional magnetic resonance methods cannot be applied to a single spin because of their low sensitivity. Instead, an alternative method for detection of magnetic resonance, Optical Detection of Magnetic Resonance (ODMR) was proved to be suitable for detection of single spins. The method of choice for studying single NV defects combines single molecule detection techniques with magnetic resonance. The NV center in diamond is paramagnetic ( S = 1). The energy level scheme consists of a triplet ground state and a triplet excited state as well as a singlet metastable state. The center can be optically detected due to the fluorescent transition between the excited and ground triplets. In zero magnetic field, the ground state splits into three components, (X and Y, m$_S = \pm 1$) and Z (m$_S = 0$), separated by 2.88 GHz. The ground state can be used as a spin qubit implementation. In order to determine the properties associated with the NV triplet ground state, continuous wave (cw) and pulsed ODMR methods have been applied. The coherent evolution in time of the electron spin in a microwave field is probed by observing transient nutations. The decoherence time of the single electron spin is measured by the Hahn echo method. ESEEM experiments prove the hyperfine structure of the neighboring nuclei, i.e., for this case, $^{14}$N nucleus. Simulations of the energy level scheme and spin dynamics of a single electron spin confirm the experimental findings. Furthermore, the influence of the optical readout on the evolution of the system is studied, and the possibility of observing quantum Zeno effect in a single electron spin is addressed. The hyperfine coupling of the single electron spin to a single neighboring $^{13}$C gives the possibility of scaling up the number of spin qubits. The $^{13}$C nucleus has a spin 1/2. The nuclear spin states can be readout via the electron spin states. The hyperfine energy level scheme was probed experimentally by cw ODMR. Calculations confirmed the hyperfine structure. A Hahn echo sequence, adapted to nuclear spins was employed for determining the decoherence time for the single nuclear spin. The state of the setup at that time did not allow the determination of the hyperfine tensor. All calculation assume an isotropic value for the hyperfine constant. The issue of dipolar coupling between two NV centers is addressed, in the context of its eventual use towards increasing the degree of qubit scalability. The magnetic dipolar coupling depends upon the distance between the centers, according to the known rule of dipolar coupling interaction energy. The resulting energy level scheme of two coupled NVs was probed via cw ODMR. Two theoretical models for the coupling between centers result in a good agreement with experimental data.

In der vorliegenden Arbeit wurden die Spineigenschaften einzelner Stickstoff-Fehlstellen (NV-Zentren) im Diamant hinsichtlich ihrer Anwendung auf dem Gebiet des Quanten¬computing untersucht. Einer der gegenwärtig verwendeten Ansätze auf diesem Gebiet basiert auf Spins, weshalb das Verhalten der Spins und ihre Eigenschaften bezüglich Manipulation und Auslesen sehr wichtig sind. Bei Verwendung der klassischen NMR kann ein Ensemble von Spins als Realisierung eines Qubits verwendet werden. Diese Methode hat jedoch Limitierungen bezüglich der Anzahl an Qubits, die erreicht werden kann. Herkömmliche magnetische Resonanzmethoden können aufgrund ihrer geringen Empfindlichkeit nicht auf einzelne Spins angewandt werden. Stattdessen hat sich als Alternative zur Detektion der magnetischen Resonanz die optische Detektion der magnetischen Resonanz (ODMR) zur Untersuchung einzelner Spins als geeignet erwiesen. Die Methode der Wahl, um einzelne NV-Defekte zu untersuchen, vereint Methoden der Einzelmoleküldetektion mit denen der magnetischen Resonanz. Das NV-Zentrum im Diamant ist paramagnetisch (S = 1). Das Energieniveauschema besteht aus einem Triplett-Grundzustand und einem angeregten Triplettzustand sowie einem metastabilen Singulettzustand. Aufgrund des fluoreszierenden Übergangs zwischen dem angeregten Triplettzustand und dem Triplett-Grundzustand kann dieses Zentrum optisch nachgewiesen werden. Im magnetischen Nullfeld spaltet der Grundzustand in drei Komponenten X und Y (mS = 1) und Z (mS = 0) auf, mit einem Energieabstand von 2,88 GHz. Der Grundzustand kann als Realisierung eines Spin-Qubits verwendet werden. Um die Eigenschaften, die mit dem NV-Triplett-Grundzustand gekoppelt sind, zu bestimmen, wurden cw (continuous wave) und gepulste ODMR-Methoden eingesetzt. Die zeitliche kohärente Entwicklung des Elektronenspins in einem Mikrowellenfeld wurde durch die Beobachtung transienter Nutationen untersucht. Die Dekohärenzzeit des einzelenen Elektronenspins wurde mit einer Hahn-Echo Sequenz gemessen. Mittels ESEEM Experimente wurde die Hyperfeinstruktur benachbarter Kerne, in diesem Fall 14N-Kerne, untersucht. Simulationen des Energieniveau¬schemas und der Spindynamiken einzelner Elektronenspins bestätigen die experimentellen Ergebnisse. Desweiteren wurde der Einfluß des optischen Auslesens auf die Entwicklung des Systems untersucht, und es wurde versucht, den Quantum Zeno Effekt in einem einzelnen Elektronenspin zu beobachten. Die Hyperfein-Kopplung des einzelnen Elektronenspins mit einem einzelnen benachbarten 13C ermöglicht eine Erhöhung der Anzahl der Spin-Qubits. Der 13C-Kern hat einen Spin von ½. Die Kernspinzustände können über die Elektronenspinzustände ausgelesen werden. Das Hyperfein-Energieschema wurde experimentell mittels cw ODMR untersucht. Berechnungen bestätigen die experimentell ermittelte Hyperfeinstruktur. Eine auf Kernspins angepaßte Hahn-Echo Sequenz, wurde zur Bestimmung der Dekohärenzzeit einzelner Kernspins eingesetzt. Der damalige Zustand des Aufbaus erlaubte keine Bestimmung des Hyperfeintensors. Alle Berechnungen wurden unter der Annahme eines isotropen Hyperfeintensors durchgeführt. Die Problematik der Dipol-Dipol-Kopplung zwischen zwei NV-Zentren wurde im Hinblick auf den Einsatz zur Erhöhung der Qubit-Skalierbarkeit behandelt. Die magnetische Dipolkopplung ist entspechend des bekannten Gesetzes über die Wechselwirkungsenergie der Dipol-Dipol-Kopplung vom Abstand der zwei NV-Zentren abhängig. Das resultierende Energieniveauschema zweier grkoppelter NV-Zentren wurde mittels cw ODMR untersucht. Zwei theoretische Modelle der Kopplung zwischen NV- Zentren stimmen mit den experimentellen Daten überein.