A Rydberg interferometer : from coherent formation of ultralong-range Rydberg molecules to state tomography of Rydberg atoms

Abstract

In the course of this thesis the techniques of coherent state preparation and interrogation introduced by Stern, Rabi, Ramsey and others are extended to large samples of ultracold Rydberg atoms and molecules. The key technique to realize the coherent control is a Ramsey-like excitation scheme. To achieve this, a Rydberg interferometer is set up and successfully applied in the investigation of the recently discovered ultralong-range Rydberg molecules as well as for the exploration of the dynamics of atomic Rydberg states. Therby, the coherent control of Rydberg molecules is proven. This is a major step towards time resolved investigation of the dynamics of the exotic molecule and opens new opportunities for a more sophisticated understanding of the underlying binding mechanisms.

The first experimental application of the interferometer has been given for ultralong-range Rydberg molecules. Following the work of Ramsey, an experimental sequence with two excitation pulses split in time was set up. Because the Rydberg molecules are coherently photoassociated in the experiment, an interference pattern known as Ramsey fringes is created. The loss of visibility of the Ramsey fringe pattern could be described in a two-level model and from these calculations, the lifetime of the molecules was determined interferometrically. Thus aside from being an elegant and unambiguous proof for the coherence of the photoassociation, the occurrence of Ramsey fringes also allows one to see the experiment as an atom-molecule interferometer. These experiments have paved the way towards experimental exploration of the dynamics of these exotic molecule.

For another open question in the field of ultralong-range Rydberg molecules - their lifetime - the findings in this thesis brought clarity. From the density-dependent investigations it could be found that the lifetime of the vibrationally excited molecular state is systematically shorter than that of the molecular ground state. These findings confirm the theory that the excited molecular states are bound by quantum reflection: The shortened lifetime can be ascribed to the inward penetration of the bound atomic pair due to imperfect quantum reflection leading to the dissociation of the molecule.

In the further course of this thesis, the idea of a Ramsey setup for Rydberg molecules has been extend to Rydberg atoms. With the introduction of a control parameter to tune the relative phase shift between the ground-state arm and the Rydberg arm, the so far empty interferometer has been extended to a full working interferometer. The measurements on the 43s-state in electric fields demonstrated the usability of the interferometer in a simple and well controllable system and the interferometric studies on the 46d-state in crossed external fields can be regarded as the first investigative application of the interferometer.

The key point of the investigation is the link between the two observables of the Rydberg interferometer, phase shift and visibility, and the complex value describing the Rydberg state of interest. It was found that the phase shift of the Rydberg state mostly follows the adiabatic energy curves in the electric field calculated for these experimental parameters. However, in the region where avoided crossings du to crossed electric and magnetic field occur, the phase shift behaves substantially different. While the phase rises fast by pi near one avoided crossing, a 2pi jump occurs at another avoided crossing. Since the phase can only be determined in the interval between 0 and 2pi experimentally, the jump cannot be observed as function of the electric field. This limitation has been overcome by taking the phase shift as function of time for different electric fields, which allows to reconstruct the phase at the given field-on time independently. From these measurements, the occurrence of the 2pi jump could be validated.

To explore the reasons underlying the behavior of the phase in the electric field, the dynamics of the system has been modeled theoretically. The experimental findings for the phase shift as well as for the visibility are thoroughly reproduced by theory. Especially the characteristic behavior of phase shift and visibility near the avoided crossings is also seen in the calculations. With the help of this modeling one can see the fast pi rise in analogy to the phase of a driven harmonic oscillator that changes from in-phase when the driving frequency is below the resonance of the oscillator and out-of-phase above. The 2pi jump, however, emerges from the complex dynamics of the several levels involved and can not be easily broken down to a two-level picture. Altogether, these findings confirm that the Rydberg interferometer can track the dynamics of the selected Rydberg state and enabled the tomography of the Rydberg state. Moreover, these measurements show the potential of the Rydberg interferometer as tool to explore the dynamic of quantum systems.

Diese Arbeit untersucht die Erzeugung und die Eigenschaften einer besonderen Art von Atomen: den Rydberg-Atomen. Es handelt sich hierbei nicht um Atome, die einem besonderen chemische Element angehören, sondern die in eine besondere Art von Zuständen angeregt wurden. Diese Rydberg-Zustände sind dadurch gekennzeichnet, daß sich das Valenzelektron in einem Zustand mit großer Hauptquantenzahl n befindet. Die Quantenzahl n bestimmt viele wichtige Eigenschaften der Atome wie die Bindungsenergie, den Atomradius, das elektrische Dipolmoment und die Lebensdauer des Zustands. Bei hohen Quantenzahlen n sind die Bindungsenergien von Rydberg-Atomen sehr klein, die Atomradien sehr groß und die Lebensdauern relativ lang.

Im Jahr 2000 wurde von Chris Greene und seinen Kollegen ein Bindungsmechanismus theoretisch vorhergesagt, mit dem ein Rydberg-Atom ein Atom binden kann, das sich im Grundzustand befindet. Seit die Existenz dieser neuartigen weitausgedehnten Rydberg-Moleküle kürzlich bewiesen wurde, erfährt auch dieses Gebiet der Rydberg-Atome einen beträchtlichen Aufschwung.

Ein Ziel dieser Arbeit bestand darin, die Kontrolle über das Molekül weiter zu verbessern und eine kohärente Erzeugung von weitausgedehnten Rydberg-Molekülen zu erreichen. Hierzu wurde das bestehende Lasersystem zur Anregung der Rydberg-Zustände verbessert, so daß das Gesamtsystem nun eine Linienbreite von unter 60 kHz aufweist. Mit dem derartig verbesserten Aufbau konnte eine kohärente Anregung des molekularen Grundzustands demonstriert werden. Zum einen wurde dies mit einer aus der Kernspin-Resonanz Technik bekannten Echo-Sequenz gezeigt. Mit dem Auftreten des Rydberg-Echos im Experiment konnte die kohärente Anregung auf einer Zeitskala von mehreren Mikrosekunden belegt werden.

Durch eine Erweiterung des Aufbaus konnte die Kohärenz der Anregung in einem weiteren Experiment bestätigt werden. Hierzu werden Paare von Grundzustandsatomen mit einem kurzen Laserpuls zunächst in einen Überlagerungszustand aus freiem Paar und gebundenem Molekül gebracht. Nach einer definierten Wartezeit wird diese Superposition mit einem zweiten Laserpuls abgefragt. Aus der Sichtbarkeit der Ramsey-Oszillation in diesem Experiment kann auf die Kohärenz der Anregung geschlossen werden. Durch Anpassung der Vorhersage an die experimentellen Daten mit Hilfe der Parameter des Modells konnte die Kohärenzzeit und die Lebensdauer der Moleküle bestimmt werden.

Da die beobachtete Lebensdauer der Rydberg-Moleküle erheblich kürzer ist als die Lebensdauer des einzelnen Rydberg-Atoms wurde der Grund hierfür untersucht. Die wahrscheinlichste Ursache für die Verkürzung der Lebensdauer sind Stöße der Moleküle mit Atomen im Grundzustand. Deshalb wurde die Lebensdauer für verschiedene Dichten gemessen. Die Abhängigkeit der Lebensdauer von der Dichte wurde mit einem einfachen Modell verglichen, das die Dissoziation des Moleküls bei einem Stoß annimmt. Aus der guten Übereinstimmung von Theorie und Experiment lässt sich die Verkürzung der Lebensdauer der Rydberg-Moleküle auf das Stoßen mit den Atomen zurückführen.

Darüber hinaus wurde bei der Untersuchung eines angeregten Schwingungszustands der Moleküle eine weitere systematische Verkürzung der Lebensdauer gegenüber dem Schwingungsgrundzustand festgestellt. Aus dieser Beobachtung konnte gezeigt werden, daß dieser Molekülzustand durch einen völlig anderen Bindungsmechanismus stabilisiert wird, der auf der Quantenrefelexion des Schwingungszustands im Molekülpotential basiert.

Weiterhin wurde das Ramsey Experiment auch für die Anregung von Rydberg-Atomen eingesetzt. Die Besonderheit bestand hierbei darin, daß das Rydberg-Atom in der Wartezeit zwischen dem Laserpuls zur Erzeugung des Überlagerungszustands und dem Abfragepuls manipuliert wurde. Dieser besondere experimentelle Aufbau stellt ein Interferometer dar, das eine besonders präzise Untersuchung der Antwort von Rydberg-Atomen auf äußere Manipulationen ermöglicht. Zur erstmaligen Demonstration eines solchen Interferometers für Rydberg-Atome wurde mit einem elektischen Feld ein bekanntes Muster erzeugt und die Funktion des Interferometers bestätigt.

Mit dem nun verfügbaren Interferometer wurde dann die Energiestruktur von Rydberg-Atomen in gekreuzten elektrischen und magnetischen Feldern untersucht. Durch die Aufhebung sämtlicher Entartungen und die Kopplung der magnetischen Unterzustände ergeben sich komplexe Phänomene in der zeitlichen Entwicklung der Zustände. Basierend auf begleitenden Rechnungen konnte die Dynamik der Atome aus den Messungen rekonstruiert werden. Das Interferometer wurde somit als Zustandstomograph für Rydberg-Atome eingesetzt.

Das Interferometer für Rydberg-Zustände, das im Rahmen dieser Arbeit entwickelt wurde, besitzt vielfältige Einsatzmöglichkeiten. Zum einen können damit dynamische Phänomene der Rydberg-Moleküle untersucht werden. Daneben eignet sich das Interferometer auch zur Untersuchung der Wechselwirkung von Rydberg-Atomen.