03 Fakultät Chemie
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Item Open Access CHEMampere : technologies for sustainable chemical production with renewable electricity and CO2, N2, O2, and H2O(2022) Klemm, Elias; Lobo, Carlos M. S.; Löwe, Armin; Schallhart, Verena; Renninger, Stephan; Waltersmann, Lara; Costa, Rémi; Schulz, Andreas; Dietrich, Ralph‐Uwe; Möltner, Lukas; Meynen, Vera; Sauer, Alexander; Friedrich, K. AndreasThe chemical industry must become carbon neutral by 2050, meaning that process‐, energy‐, and product‐related CO2 emissions from fossil sources are completely suppressed. This goal can only be reached by using renewable energy, secondary raw materials, or CO2 as a carbon source. The latter can be done indirectly through the bioeconomy or directly by utilizing CO2 from air or biogenic sources (integrated biorefinery). Until 2030, CO2 waste from fossil‐based processes can be utilized to curb fossil CO2 emissions and reach the turning point of global fossil CO2 emissions. A technology mix consisting of recycling technologies, white biotechnology, and carbon capture and utilization (CCU) technologies is needed to achieve the goal of carbon neutrality. In this context, CHEMampere contributes to the goal of carbon neutrality with electricity‐based CCU technologies producing green chemicals from CO2, N2, O2, and H2O in a decentralized manner. This is an alternative to the e‐Refinery concept, which needs huge capacities of water electrolysis for a centralized CO2 conversion with green hydrogen, whose demand is expected to rise dramatically due to the decarbonization of the energy sector, which would cause a conflict of use between chemistry and energy. Here, CHEMampere's core reactor technologies, that is, electrolyzers, plasma reactors, and ohmic resistance heating of catalysts, are described, and their technical maturity is evaluated for the CHEMampere platform chemicals NH3, NOx, O3, H2O2, H2, CO, and CxHyOz products such as formic acid or methanol. Downstream processing of these chemicals is also addressed by CHEMampere, but it is not discussed here.Item Open Access Renewable district energy systems with formic acid based hydrogen storage(2022) Lust, Daniel; Eicker, Ursula (Prof. Dr.)In zukünftigen Energiesystemen mit einem hohen Anteil fluktuierender Energieerzeugung durch Windkraft und Photovoltaik, wird Wasserstoff aus einer Elektrolyse eine zunehmend wichtige Rolle einnehmen. Die lokale Speicherung und der Transport von Wasserstoff sind jedoch technologisch herausfordernd. Eine vielversprechende Möglichkeit zur Wasserstoffspeicherung ist das Laden und Entladen eines Trägermoleküls, was oftmals eine drucklose Speicherung und die Verwendung bestehender Transportinfrastruktur erlaubt. Ameisensäure enthält 4.4 Gew.-% Wasserstoff, ist unter Umgebungsbedingungen flüssig und damit ein potentiell geeignetes Wasserstoffträgermolekül. Die zugrunde liegende Forschungsfrage dieser Arbeit ist, ob und unter welchen Voraussetzungen ameisensäurebasierte Wasserstoffspeicher für eine Anwendung als saisonaler Energiespeicher im Gebäudesektor geeignet sind. Ein Ziel dieser Arbeit ist die Modellierung ameisensäurebasierter Wasserstoffspeichersysteme. Es werden drei Systeme beschrieben mit jeweils den folgenden Hauptkomponenten: eine reversible Wasserstoffbatterie, Flussreaktoren für die Hin- und Rückreaktion von Wasserstoff zu Ameisensäure und ein CO2-Elektrolyseur für die direkte elektrochemische Reduktion von gasförmigem CO2 mit Wasser zu Ameisensäure. Die entwickelten Modelle wurden mit experimentellen Daten oder Literaturwerten validiert. Weiterhin werden Verfahren zur Dimensionierung dieser Systeme, zur Betriebsführung und zur Integration in bestehende Energiesysteme gezeigt. In einer Fallstudie werden verschiedene Leistungsparameter der drei Systeme, wie Wirkungsgrad, Platzbedarf und Systemkomplexität, bewertet und einem Referenzsystem gegenübergestellt. Es hat sich gezeigt, dass eine übertragbare, regelbasierte Dimensionierung der Systeme aufgrund der hohen Systemkomplexität unzureichend ist. Optimierungsverfahren, z.B. mit genetischen Algorithmen, könnten zu besseren Ergebnissen führen, setzen jedoch das Vorhandensein von Systemmodellen voraus. Die Fallstudie für ein Gebäudecluster hat ergeben, dass der CO2-Elektrolyseur insgesamt das am besten geeignete System für eine Anwendung als Energiespeicher ist. Die Zugänglichkeit flüssiger Ameisensäure ermöglicht einen einfachen Energietransport und die Reaktion läuft unter moderaten Bedingungen ab. Der CO2-Elektrolyseur wurde daraufhin detaillierter betrachtet und wesentliche Parameter für die Fallstudie optimiert. Durch hohe Überspannungen der Elektrolysezellen weist der CO2-Elektrolyseur jedoch einen geringen Gesamtwirkungsgrad auf, wodurch in der betrachteten Fallstudie kein wirtschaftlicher Betrieb möglich ist. Auch die Erhöhung der Eingangsleistung durch die Hinzunahme von Kleinwindkraftanlagen hat nur einen geringen Einfluss auf die Gesamtperformance des Systems. Weiterer Forschungsbedarf zur hardwareseitigen Verbesserung des CO2-Elektrolyseurs und zur Steuerung und Betriebsführung mit fluktuierender elektrischer Last ist demnach notwendig um den Wirkungsgrad zu erhöhen und einen wirtschaftlichen Einsatz des Systems als saisonaler Energiespeicher zu ermöglichen.