03 Fakultät Chemie

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1994 - 19992

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Author: search.filters.author.Bassen, AngelikaSubject: search.filters.subject.540

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    Modellierung der Struktur von fluidem Methan mit der Reversen Monte Carlo Methode
    (1994) Bassen, Angelika
    Es wurden Computersimulationen zur Bestimmung der intermolekularen Nahordnung in fluidem Methan bei verschiedenen Dichten auf der Basisvon experimentell (Hochdruck-Neutronenbeugung) ermittelten Gesamtverteilungen durchgefuehrt. Verwendet wurde die Reverse Monte Carlo Technik (RMC), eine relativ neue Methode zur Modellierung einer realitaetsnahen Molekuelanordnung in der untersuchten Fluessigkeit. Gegenueber den Konkurrenzmethoden wie Molecular Dynamics, RISM oder Monte Carlo hat die RMC-Methode den Vorteil, dass auf die Vorgabe von oft schwierig zu ermittelnden Wechselwirkungs-Potentialen verzichtet werden kann. Ausserdem wurde die Verwendung eines neuen Akzeptanzalgorithmus (Great Deluge) getestet und seine Ueberlegenheit gegenueber dem ueblicherweise verwendeten Simulated-Annealing Algorithmus gezeigt. Die Simulationsergebnisse liefern die Atompaarkorrelationsfunktionen und Winkelverteilungsfunktionen von fluidem Methan. Die Interpretation der Ergebnisse laesst darauf schliessen, dass trotz der hohen Dichte keine eindeutige strukturelle Ordnung existiert, und das System als eine nicht assoziierte Fluessigkeit bezeichnet werden kann.
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    ItemOpen Access
    Modellierung der Nahordnung von amorphen Systemen mit Computersimulationen
    (1999) Bassen, Angelika; Bertagnolli, Helmut (Prof. Dr.)
    Mit Hilfe der Computersimulationsmethoden Monte Carlo (MC) und Reverse Monte Carlo (MC) wurden verschiedene amorphe Systeme untersucht. Als Basis dienten die durch Neutronenbeugungs- (fluides CF4, fluides Ethan) bzw. Röntgenbeugungsmessungen (geschmolzenes ZnCl2) ermittelten Gesamtverteilungsfunktionen bei verschiedenen Temperaturen bzw. Dichten. Ziel der Simulationen war die Bestimmung der intermolekularen Struktur sowie die Ermittlung intermolekularer Paarpotentiale. Für fluides CF4 gelang die Reproduktion des Experiments in MC Simulationen mit einem einfachen Fünf-Zentren-Lennard-Jones-Potential. Die Ergebnisse stimmen gut mit denen der RMC Simulationen überein und zeigen, daß die Moleküle statistisch verteilt sind und keine bevorzugten Molekülorientierungen existieren. Fluides Ethan konnte in MC Simulationen mit einem empirisch ermittelten modifizierten Acht-Zentren-Lennard-Jones-Potentials modelliert werden. Die Moleküle sind hier ebenfalls statistisch verteilt. Die Berechnung winkelabhängiger Korrelationsfunktion für vier spezielle Orientierungen zweier direkt benachbarter Ethan-Moleküle (gekreuzt, T-förmig, parallel nebeneinander und parallel hintereinander) ergab keinen Hinweis auf eine bevorzugte Orientierung. Diese Ergebnisse wurden in den RMC Simulationen bestätigt. Für geschmolzenes ZnCl2 wurde ein effektives Paarpotential entwickelt, mit dem sowohl die Gesamtverteilungsfunktionen als auch der Prepeak im Strukturfaktor in MC Simlationen gut reproduziert wurde. Das Potential simuliert die durch Polarisationseffekte verursachte Schwächung der Zn-Zn-Wechselwirkung durch Dämpfung der Coulomb-Abstoßung und erzeugt durch eine Oszillation im Zn-Zn-Paarpotential Dichtefluktuationen in der Zn-Substruktur, die für den Prepeak verantwortlich sind. Die Schmelze bildet ein dreidimensionales Netzwerk aus eckenverknüpften ZnCl4-Tetraedern hoher Regularität. Die RMC Methode erreicht dagegen hier nicht die Genauigkeit der MC Methode.