03 Fakultät Chemie
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Item Open Access Interaction of carbon and nitrogen in iron(Stuttgart : Max-Planck-Institut für Intelligente Systeme (ehemals Max-Planck-Institut für Metallforschung), 2016) Göhring, Holger; Mittemeijer, Eric Jan (Prof. Dr. Ir.)Item Open Access In vivo shaping of inorganic functional devices using microalgae(2020) Santomauro, Giulia; Stiefel, Michael; Jeurgens, Lars P. H.; Bill, JoachimThe usage of biomineralization processes performed by living microalgae to create 3D nanostructured materials are advantageous compared to conventional synthesis routes. Exploitation of in vivo shaping using living cells leads to inorganic intricate biominerals, produced with low environmental impact. Since biomineralization processes are genetically controlled, the formation of nanostructured materials is highly reproducible. The shells of microalgae, like coccoliths, are particularly of great interest. This study shows the generation of mesoporous highly structured functional materials with induced optoelectronical properties using in vivo processes of the microalga species Emiliania huxleyi. It demonstrates the metabolically driven incorporation of the lanthanide terbium into the coccoliths of E. huxleyi as a route for the synthesis of finely patterned photoluminescent particles by feeding the microalgae with this luminescent element. The resulting green luminescent particles have hierarchical ordered pores on the nano‐ and microscale and may act as powerful tools for many applications; they may serve as imaging probes for biomedical applications, or in microoptics. The luminescent coccoliths combine a unique hierarchical structure with a characteristic luminescence pattern, which make them superior to conventional produced Tb doted material. With this study, the possibility of the further exploitation of coccoliths as advanced functional materials for nanotechnological applications is given.Item Open Access CHEMampere : technologies for sustainable chemical production with renewable electricity and CO2, N2, O2, and H2O(2022) Klemm, Elias; Lobo, Carlos M. S.; Löwe, Armin; Schallhart, Verena; Renninger, Stephan; Waltersmann, Lara; Costa, Rémi; Schulz, Andreas; Dietrich, Ralph‐Uwe; Möltner, Lukas; Meynen, Vera; Sauer, Alexander; Friedrich, K. AndreasThe chemical industry must become carbon neutral by 2050, meaning that process‐, energy‐, and product‐related CO2 emissions from fossil sources are completely suppressed. This goal can only be reached by using renewable energy, secondary raw materials, or CO2 as a carbon source. The latter can be done indirectly through the bioeconomy or directly by utilizing CO2 from air or biogenic sources (integrated biorefinery). Until 2030, CO2 waste from fossil‐based processes can be utilized to curb fossil CO2 emissions and reach the turning point of global fossil CO2 emissions. A technology mix consisting of recycling technologies, white biotechnology, and carbon capture and utilization (CCU) technologies is needed to achieve the goal of carbon neutrality. In this context, CHEMampere contributes to the goal of carbon neutrality with electricity‐based CCU technologies producing green chemicals from CO2, N2, O2, and H2O in a decentralized manner. This is an alternative to the e‐Refinery concept, which needs huge capacities of water electrolysis for a centralized CO2 conversion with green hydrogen, whose demand is expected to rise dramatically due to the decarbonization of the energy sector, which would cause a conflict of use between chemistry and energy. Here, CHEMampere's core reactor technologies, that is, electrolyzers, plasma reactors, and ohmic resistance heating of catalysts, are described, and their technical maturity is evaluated for the CHEMampere platform chemicals NH3, NOx, O3, H2O2, H2, CO, and CxHyOz products such as formic acid or methanol. Downstream processing of these chemicals is also addressed by CHEMampere, but it is not discussed here.Item Open Access Hydrogen-tolerant La0.6Ca0.4Co0.2Fe0.8O3-d oxygen transport membranes from ultrasonic spray synthesis for plasma-assisted CO2 conversion(2023) Rashid, Aasir; Lim, Hyunjung; Plaz, Daniel; Escobar Cano, Giamper; Bresser, Marc; Wiegers, Katharina-Sophia; Confalonieri, Giorgia; Baek, Sungho; Chen, Guoxing; Feldhoff, Armin; Schulz, Andreas; Weidenkaff, Anke; Widenmeyer, MarcLa0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d in its various compositions has proven to be an excellent CO2-resistant oxygen transport membrane that can be used in plasma-assisted CO2 conversion. With the goal of incorporating green hydrogen into the CO2 conversion process, this work takes a step further by investigating the compatibility of La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d membranes with hydrogen fed into the plasma. This will enable plasma-assisted conversion of the carbon monoxide produced in the CO2 reduction process into green fuels, like methanol. This requires the La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d membranes to be tolerant towards reducing conditions of hydrogen. The hydrogen tolerance of La0.6Ca0.4Co1-xFexO3-d (x = 0.8) was studied in detail. A faster and resource-efficient route based on ultrasonic spray synthesis was developed to synthesise the La0.6Ca0.4Co0.2Fe0.8O3-d membranes. The La0.6Ca0.4Co0.2Fe0.8O3-d membrane developed using ultrasonic spray synthesis showed similar performance in terms of its oxygen permeation when compared with the ones synthesised with conventional techniques, such as co-precipitation, sol-gel, etc., despite using 30% less cobalt.Item Open Access A magnetic millirobot walks on slippery biological surfaces for targeted cargo delivery(2023) Jeong, Moonkwang; Tan, Xiangzhou; Fischer, Felix; Qiu, TianSmall-scale robots hold great potential for targeted cargo delivery in minimally invasive medicine. However, current robots often face challenges in locomoting efficiently on slippery biological tissue surfaces, especially when loaded with heavy cargo. Here, we report a magnetic millirobot that can walk on rough and slippery biological tissues by anchoring itself on the soft tissue surface alternatingly with two feet and reciprocally rotating the body to move forward. We experimentally studied the locomotion, validated it with numerical simulations, and optimized the actuation parameters to fit various terrains and loading conditions. Furthermore, we developed a permanent magnet set-up to enable wireless actuation within a human-scale volume that allows precise control of the millirobot to follow complex trajectories, climb vertical walls, and carry cargo up to four times its own weight. Upon reaching the target location, it performs a deployment sequence to release the liquid drug into tissues. The robust gait of our millirobot on rough biological terrains, combined with its heavy load capacity, makes it a versatile and effective miniaturized vehicle for targeted cargo delivery.Item Open Access Functional nanostructured metal oxide hybrid materials based on M13 phages(2019) Kilper, Stefan; Bill, Joachim (Prof. Dr.)Item Open Access Highly porous free-standing rGO/SnO2 pseudocapacitive cathodes for high-rate and long-cycling Al-ion batteries(2020) Jahnke, Timotheus; Raafat, Leila; Hotz, Daniel; Knöller, Andrea; Diem, Achim Max; Bill, Joachim; Burghard, ZaklinaEstablishing energy storage systems beyond conventional lithium ion batteries requires the development of novel types of electrode materials. Such materials should be capable of accommodating ion species other than Li+, and ideally, these ion species should be of multivalent nature, such as Al3+. Along this line, we introduce a highly porous aerogel cathode composed of reduced graphene oxide, which is loaded with nanostructured SnO2. This binder-free hybrid not only exhibits an outstanding mechanical performance, but also unites the pseudocapacity of the reduced graphene oxide and the electrochemical storage capacity of the SnO2 nanoplatelets. Moreover, the combination of both materials gives rise to additional intercalation sites at their interface, further contributing to the total capacity of up to 16 mAh cm-3 at a charging rate of 2 C. The high porosity (99.9%) of the hybrid and the synergy of its components yield a cathode material for high-rate (up to 20 C) aluminum ion batteries, which exhibit an excellent cycling stability over 10,000 tested cycles. The electrode design proposed here has a great potential to meet future energy and power density demands for advanced energy storage devices.Item Open Access Relationship between phase fractions and mechanical properties in heat‐treated laser powder‐bed fused co‐based dental alloys(2020) Kobylinski, Jonas von; Hitzler, Leonhard; Lawitzki, Robert; Krempaszky, Christian; Öchsner, Andreas; Werner, EwaldMetal additive manufacturing of dental prostheses consisting of cobalt−chromium−tungsten (Co-Cr-W) alloys poses an alternative to investment casting. However, metal additive manufacturing processes like Laser Powder‐Bed Fusion (LPBF) can impact the elastic constants and the mechanical anisotropy of the resulting material. To investigate the phase compositions of mechanically different specimens in dependence of their postprocessing steps (e. g. heat treatment to relieve stress), the current study uses X‐ray Diffraction (XRD), Electron BackScatter Diffraction (EBSD), and Transmission Electron Microscopy (TEM) for phase identification. Our studies connect plastic deformation of Remanium star CL alloy with the formation of the hexagonal ϵ‐phase and heat treatment with the formation of the D024‐phase, while partially explaining previously observed differences in Young's moduli.Item Open Access Renewable district energy systems with formic acid based hydrogen storage(2022) Lust, Daniel; Eicker, Ursula (Prof. Dr.)In zukünftigen Energiesystemen mit einem hohen Anteil fluktuierender Energieerzeugung durch Windkraft und Photovoltaik, wird Wasserstoff aus einer Elektrolyse eine zunehmend wichtige Rolle einnehmen. Die lokale Speicherung und der Transport von Wasserstoff sind jedoch technologisch herausfordernd. Eine vielversprechende Möglichkeit zur Wasserstoffspeicherung ist das Laden und Entladen eines Trägermoleküls, was oftmals eine drucklose Speicherung und die Verwendung bestehender Transportinfrastruktur erlaubt. Ameisensäure enthält 4.4 Gew.-% Wasserstoff, ist unter Umgebungsbedingungen flüssig und damit ein potentiell geeignetes Wasserstoffträgermolekül. Die zugrunde liegende Forschungsfrage dieser Arbeit ist, ob und unter welchen Voraussetzungen ameisensäurebasierte Wasserstoffspeicher für eine Anwendung als saisonaler Energiespeicher im Gebäudesektor geeignet sind. Ein Ziel dieser Arbeit ist die Modellierung ameisensäurebasierter Wasserstoffspeichersysteme. Es werden drei Systeme beschrieben mit jeweils den folgenden Hauptkomponenten: eine reversible Wasserstoffbatterie, Flussreaktoren für die Hin- und Rückreaktion von Wasserstoff zu Ameisensäure und ein CO2-Elektrolyseur für die direkte elektrochemische Reduktion von gasförmigem CO2 mit Wasser zu Ameisensäure. Die entwickelten Modelle wurden mit experimentellen Daten oder Literaturwerten validiert. Weiterhin werden Verfahren zur Dimensionierung dieser Systeme, zur Betriebsführung und zur Integration in bestehende Energiesysteme gezeigt. In einer Fallstudie werden verschiedene Leistungsparameter der drei Systeme, wie Wirkungsgrad, Platzbedarf und Systemkomplexität, bewertet und einem Referenzsystem gegenübergestellt. Es hat sich gezeigt, dass eine übertragbare, regelbasierte Dimensionierung der Systeme aufgrund der hohen Systemkomplexität unzureichend ist. Optimierungsverfahren, z.B. mit genetischen Algorithmen, könnten zu besseren Ergebnissen führen, setzen jedoch das Vorhandensein von Systemmodellen voraus. Die Fallstudie für ein Gebäudecluster hat ergeben, dass der CO2-Elektrolyseur insgesamt das am besten geeignete System für eine Anwendung als Energiespeicher ist. Die Zugänglichkeit flüssiger Ameisensäure ermöglicht einen einfachen Energietransport und die Reaktion läuft unter moderaten Bedingungen ab. Der CO2-Elektrolyseur wurde daraufhin detaillierter betrachtet und wesentliche Parameter für die Fallstudie optimiert. Durch hohe Überspannungen der Elektrolysezellen weist der CO2-Elektrolyseur jedoch einen geringen Gesamtwirkungsgrad auf, wodurch in der betrachteten Fallstudie kein wirtschaftlicher Betrieb möglich ist. Auch die Erhöhung der Eingangsleistung durch die Hinzunahme von Kleinwindkraftanlagen hat nur einen geringen Einfluss auf die Gesamtperformance des Systems. Weiterer Forschungsbedarf zur hardwareseitigen Verbesserung des CO2-Elektrolyseurs und zur Steuerung und Betriebsführung mit fluktuierender elektrischer Last ist demnach notwendig um den Wirkungsgrad zu erhöhen und einen wirtschaftlichen Einsatz des Systems als saisonaler Energiespeicher zu ermöglichen.Item Open Access Nanostrukturiertes flüssigphasengesintertes Siliziumcarbid(2007) Wetzel, Karin; Aldinger, Fritz (Prof. Dr. rer. nat.)Am Max-Planck-Institut für Metallforschung wird seit etwa 1993 intensiv flüssigphasengesintertes Siliziumcarbid-Keramik (LPS-SiC) untersucht. Ein wesentliches Ziel ist hierbei, durch Gefügedesign und Optimierung der Sinterprozesse und -additive die mechanischen Eigenschaften zu verbessern. Die vorliegende Arbeit zeigt einen Weg auf, wie durch Modifikationen der klassischen pulvermetallurgischen Herstellungsroute für flüssigphasengesintertes SiC vollständig verdichtete Gefüge mit mittleren Korngrößen deutlich unter 100 nm erhalten werden können. Ausgegangen wird hierbei von kommerziell käuflichen SiC Pulvern mit einer durchschnittlichen Korngröße von 50 nm. Für die Herstellung wird neben speziellen Techniken zur Pulverkonditionierung und kolloidchemischen Methoden zur Erzielung einer hohen Grünkörperqualität vor allem die Verdichtungsmethode, Sinter-schmieden, zu einem wichtigen Faktor. Dieses Pulververdichtungsverfahren hat das Potenzial, durch Entkopplung der Verdichtungs- und Kornwachstumskinetik keramische Materialien (einschließlich kovalenter Materialien wie Carbide und Nitride) ohne nennenswertes Kornwachstum zu verdichten. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit werden zudem mechanische Eigenschaften wie Härte, Bruchzähigkeit, Bruchfestigkeit und superplastischen Verformung gemessen. Dabei zeichnen sich sehr interessante Entwicklungen ab, die nanokristallinen SiC- Keramiken zeigen Festigkeiten bis > 1 GPa und hochtemperatur-superplastische Dehnungen bis größer 100 Prozent.